Fue gran amigo y protector de fray Luis de León, quien le dedicó tres de sus odas: "Virtud hija del cielo"; la que comienza: «No siempre es poderosa, / Carrero, la maldad ni siempre atina / la envidia ponzoñosa...», y la famosísima que empieza así: «La cana y alta cumbre / de Illíberi, clarísimo Carrero...».