Los principales escritos teológicos de Basilio son su "De Spiritu Sancto", una lúcida y edificante reflexión sobre la Escritura y la tradición cristiana primitiva (para probar la divinidad del Espíritu Santo) y su "Refutación de la apología del impío Eunomio", escrito en 363 ó 364, tres libros contra Eunomio de Cícico, el máximo exponente del arrianismo anomeo.