Bustos se enroló en la organización guerrillera "Ejército Guerrillero del Pueblo" (EGP), que bajo las órdenes de Jorge Masetti se asentó en 1963 en una zona selvática de la provincia de Salta, Argentina, cerca de la frontera con Bolivia y recibió el encargo de establecer en diferentes provincias de aquel país una red de apoyos a esa organización.Las deserciones, las luchas internas, las difíciles condiciones geográficas de una zona tan remota y agreste y las operaciones de la Gendarmería, llevaron en 1964 al fracaso del proyecto.