El traslado de los libros fue complicado, pues a pesar de que el Claustro hizo la solicitud pronto, los libros de los jesuitas, de colegios como el de la Profesa, el Colegio Máximo de san Pedro y san Pablo, incluso el Colegio de Tepotzotlán, comenzaron a llegar hasta 1774, y en los años subsecuentes, fue así que la colección de esta biblioteca ascendió hasta casi dos mil volúmenes.  El acérvo continuó creciendo a través de la compra de libros que se hacía gracias a los fondos que se obtenían con las rentas de las tiendas que tenía la Universidad sobre la calle de la Acequia, que estaban destinadas al mantenimiento de la biblioteca.