A raíz de su interpretación en la voz líder en "God Only Knows" en 1966, Carl se presentó cada vez más como vocalista de la banda (un papel previamente dominado por Mike Love y Brian Wilson), el canto lo lleva mucho en álbumes como "Smiley Smile" y "Wild Honey", incluyendo los sencillos "Good Vibrations", "Darlin'", y "Wild Honey", luego en 1969 "I Can Hear Music", fue la primera producción de estudio de Carl.