El verdadero tesoro bibliográfico de la Casona son los manuscritos que custodia, sobre todo de escritores vinculados a la Generación del 27, con textos de Rafael Alberti, Federico García Lorca, Gerardo Diego, Jorge Guillén..., «Sobre los Ángeles», «Llanto por la muerte de Ignacio Sánchez Mejías», «El hombre acecha», el Cancionero iniciado por el propio Cossío en 1940 y compuesto por los pliegos autógrafos de 300 autores.