Para el inicio de la temporada 2009/10, Pellegrini es fichado por el Real Madrid, por lo que el Villarreal ha de fichar a nuevo entrenador, Ernesto Valverde, el cual no pudo mantener el nivel deportivo de las campañas anteriores (el equipo llegó a ser colista en la tabla clasificatoria) y por esa razón, Valverde acabó siendo destituido y reemplazado por Juan Carlos Garrido, entrenador del Villarreal B.