Una vez establecida por completo la democracia en Venezuela, acata la recién redactada Constitución de Venezuela de 1961 y junto al Partido Comunista participa del breve «periodo de paz» logrado por el Pacto de Puntofijo, sin embargo, poco tiempo después, al iniciarse la exclusión y persecución de los miembros del Partido Comunista por el Gobierno de Rómulo Betancourt; la detención y el sometimiento a juicio militar de un grupo de parlamentarios del PCV y del MIR; y la persecución de profesores o maestros por el solo hecho de pertenecer al PCV o al MIR, entre otros hechos, Pompeyo decide asumir la Lucha Armada contra los gobiernos de Rómulo Betancourt y Raúl Leoni, luego es apresado en 1964, escapando en febrero de 1967 del Cuartel de San Carlos junto con Teodoro Petkoff y Guillermo García Ponce, también líderes guerrilleros de la época.