Entre sus intervenciones más notorias, se cuentan las que hizo en "The Twilight Zone" (1961), "Los Intocables" (1962), "The Outer Limits" (1964), "The Man from U.N.C.L.E." (1964, episodio en el que coincidió con William Shatner) o en la serie de Gene Roddenberry, "The Lieutenant", en la que Nimoy realizó un trabajo que sirvió para que el creador de "Star Trek", que había barajado los nombres de Martin Landau y Michael Dunn, despejara todas sus dudas acerca del actor ideal para representar el papel de Spock.