Sí, puedes hacerlo. Puedes seleccionar el botón Subir en el sitio web de OneDrive > Carpeta. En la ventana emergente del Finder, selecciona Escritorio en la barra lateral y luego elige todas las carpetas y haz clic en Subir. A continuación, vuelve a hacer clic en Subir > Archivos y luego carga todos los archivos en el escritorio para sincronizarlos.