Sim, pode. Você pode escolher o botão Upload no site do OneDrive > Pasta. Na janela pop-up do Finder, selecione Área de trabalho na barra lateral e, em seguida, escolha todas as pastas e clique em Enviar. Em seguida, clique novamente em Enviar > Arquivos e, em seguida, envie todos os arquivos da área de trabalho para sincronizá-los.