Był okultystą, mistykiem, alpinistą i szachistą. Napisał wiele książek nawiązujących do synkretycznego mistycyzmu - Thelma. Urodzony w rodzinie bogatego piwowara. Jego ojciec był bardzo surowy, był jednym przywódców odłamu braci plymuckich. Poza tym wymuszał na Edwardzie uczenia się na pamięć obszernych fragmentów Biblii. Rozwinęło to zdolności mnemniczne chłopca i znacznie wpłynęło na jego przyszłe życie, zwłaszcza "Apokalipsa wg św. Jana". Aleksander nazywał ten okres "dzieciństwem w piekle". Z powodu tych wspomnień Crowley zraził się do religii. W wieku 14 lat miał nieszczęśliwy wypadek z petardą własnej produkcji, po którym przez cztery dni był nieprzytomny. Zdarzenie to wielu badaczy wiązało z medialnymi zdolnościami Crowleya.
Zaangażował się w działalność polityczną i został członkiem Kościoła Celtyckiego. Niebawem zmienił swoje imię z "Edward Alexander" na "Aleister" (gaelicka odmiana słowa Alexander),co symbolizowało jego przemianę duchową, a także było sprzeciwem przeciwko imieniu jakie nadał mu ojciec. W 1898 związał się z Hermetycznym Zakonem Złotego Brzasku dzięki znajomości z jego członkiem, Julianem Bakerem i przybrał imię "Frater Perdurabo" ("Frater" = "Brat", "Perdurabo" było wybranym przez niego imieniem, mottem, oznaczającym "wytrwam do końca"). W późniejszym okresie zmienił swoje "imię magiczne" na "Mistrz Bestia" ("The Master Therion"). Całkowicie zerwał kontakty z Zakonem Złotego Brzasku, zaś założył swój własny Zakon Srebrnej Gwiazdy. Thelema błędnie rozumiana jest jako zachęta do robienia co się chce. Crowley wyraźnie w swoich pracach tłumaczy, iż nie powinno się jej tak pojmować. Zgodnie z jego naukami człowiek żyjący zgodnie ze swoją wolą nie napotka w życiu żadnych przeciwieństw, i z łatwością wolę tę będzie mógł wypełnić, bez obaw, że może się to kłócić z wolą innych; albowiem jeśli on znajdzie się we właściwym dla siebie miejscu, inni ponoszą winę za wchodzenie mu w drogę. Aleister Crowley uważał, że demony są nieznanymi fragmentami naszych umysłów. Nie uważał ich za osobne byty. W 1899 roku, wspólnie z Georgem Cecilem Jonesem ewokował ducha Buera (który zajmuje się uzdrawianiem),gdyż potrzebował pomocy dla chorego na astmę przyjaciela, Allana Bennetta. Ponoć udało im się to, mimo niezachowania całkowitej czystości. Nie uzyskali bezpośredniego polepszenia zdrowia u przyjaciela, jednakże zdobyli pieniądze, dzięki którym Bennett wyjechał na Cejlon. Tam, dzięki cieplejszemu klimatowi, jego stan się poprawił.