ここでの「That's it. I'm done.」は「I give up」や「This is too frustrating to do anymore」と言う意味です。 このキャラクターが「That's it. I'm done.」と言っているのは、ピザの上にブロッコリーがのっているのを見てイライラ（彼女は気持ち悪いと思っている）していて、また本来ならピザは女の子を喜ばせるはずのものだったからです。