Fatti: A. Nel giugno 2012, il cittadino venezuelano A._ é diventato padre di B._, nato da una relazione con la cittadina italiana C._, titolare di un permesso di domicilio UE/AELS dall'8 giugno 2012. Dopo la nascita, il figlio è stato posto al beneficio di un permesso identico a quello della madre. Il 10 agosto 2012, A._ è giunto in Svizzera per sposarsi con C._. Il matrimonio è stato celebrato il 1° ottobre successivo. Il 3 ottobre 2012, egli ha quindi chiesto il rilascio di un permesso di dimora per ricongiungersi con la famiglia. B. La comunione domestica è cessata già il 10 novembre 2012. Il 29 novembre 2012, C._ ha inoltrato un'istanza di misure di protezione dell'unione coniugale al Giudice civile. Nel corso dell'udienza 13 maggio 2013, il Pretore ha omologato un accordo raggiunto tra i coniugi. In particolare, li ha autorizzati a vivere separati, ha affidato B._ alla madre per la cura e l'educazione; ha riconosciuto al padre un diritto di visita da esercitarsi due volte alla settimana per una durata indicativa di due ore (assetto minimo); ha esentato quest'ultimo dall'obbligo di versare un contributo alimentare al figlio, a causa della sua situazione economica. Interpellato dal servizio regionale degli stranieri, nel settembre 2013 A._ ha comunicato di usufruire del diritto di visita conformemente a quanta stabilito dal Pretore (due visite settimanali) e di essere ancora a carico dell'assistenza pubblica, in attesa di ricevere il permesso di dimora, poter lavorare e poter provvedere al sostentamento della propria famiglia. Nel contempo, ha espresso il desiderio di riavvicinarsi alla moglie. Qualche giorno più tardi, quest'ultima ha invece informato la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino di essere separata, di fatto, dal 10 novembre 2012 e, legalmente, dal 22 maggio 2013, rispettivamente di volere divorziare. C. Constatata la cessazione della comunione domestica a neppure due mesi dal matrimonio rispettivamente la volontà di divorziare espressa da C._ così come la dipendenza dall'aiuto sociale di A._ dal febbraio 2013, con decisione del 15 novembre 2013 la Sezione della popolazione ha negato a quest'ultimo il rilascio del permesso di dimora richiesto. Su ricorso, detta decisione è stata confermata sia dal Consiglio di Stato, il 4 giugno 2014, che dal Tribunale cantonale amministrativo, pronunciatosi con sentenza del 3 dicembre 2014. Come il Consiglio di Stato, quest'ultimo ha in effetti considerato che A._ non aveva diritto ad un permesso di soggiorno: né in base all'Accordo del 21 giugno 1999 tra la Comunità europea e i suoi Stati membri, da una parte, e la Confederazione Svizzera, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681); né secondo la legge federale del 16 dicembre 2005 sugli stranieri (LStr; RS 142.20); né giusta l'art. 8 della Convenzione del 4 novembre 1950 per la salvaguardia dei diritti dell'uomo e delle libertà fondamentali (CEDU; RS 0.101). D. Il 26 gennaio 2015, A._ ha inoltrato dinanzi al Tribunale federale un ricorso con cui postula: in via principiale, l'annullamento della decisione emessa dal Tribunale amministrativo cantonale e il rilascio dell'autorizzazione richiesta; in via subordinata, l'annullamento della decisione emessa dal Tribunale amministrativo cantonale e il rinvio dell'incarto all'istanza inferiore per nuovo giudizio; in ogni caso, il riconoscimento del diritto all'assistenza giudiziaria e al gratuito patrocinio. In corso di procedura, il Tribunale cantonale amministrativo si è riconfermato nelle motivazioni e nelle conclusioni della propria sentenza. Ad essa hanno fatto in sostanza rinvio anche la Sezione della popolazione e la Segreteria di Stato della migrazione. Il Consiglio di Stato si è invece rimesso al giudizio di questa Corte.