Fatti: A. A._, nata nel 1940, degente da anni in una Casa per anziani, ha beneficiato di prestazioni complementari (PC) in aggiunta alla propria rendita AVS. Nel 2011 l'Istituto delle assicurazioni sociali del Cantone dei Grigioni (IAS), agente come Cassa di compensazione AVS, nell'ambito di una procedura di revisione periodica, ha preso conoscenza che l'assicurata era rimasta vedova dal 7 marzo 2009. Dopo avere richiesto all'assicurata a più riprese svariati documenti, con decisione del 4 ottobre 2012 l'IAS ha negato ad A._ il diritto alle PC dal 1° aprile 2009, essendo l'assicurata contravvenuta al proprio obbligo di collaborazione. L'amministrazione ha concluso che i documenti agli atti non permettevano di calcolare l'ammontare delle PC. L'IAS ha ordinato altresì la restituzione integrale delle prestazioni indebitamente versate da quella data e, con decisi oni separate del medesimo giorno e del 5 ottobre 2012, il pagamento di alcune spese di malattia corrisposte nell'ambito delle PC nonché rifiutato l'assunzione di ulteriori costi non coperti dalla franchigia di cassa malati. Il 29 luglio 2013 l'IAS ha respinto l'opposizione, confermando i provvedimenti amministrativi. B. A._ ha deferito la controversia al Tribunale amministrativo del Cantone dei Grigioni, il quale ha respinto il ricorso. C. Sollecitando la concessione dell'assistenza giudiziaria, A._ è insorta al Tribunale federale con un ricorso in materia di diritto pubblico, chiedendo l'annullamento del giudizio cantonale e delle decisioni amministrative, nonché il rinvio della causa all'IAS per determinare il diritto alle prestazioni complementari e il rimborso di spese mediche.