Fatti: A. Il 20 maggio 2012 il Ministero pubblico della Confederazione (MPC) ha emanato un ordine di perquisizione e sequestro ai sensi dell'art. 241 segg. CPP nei confronti di A._ e B._, indagati per il reato di riciclaggio di denaro (art. 305bis CP) nell'ambito di un procedimento penale aperto anche contro altre persone pure per il titolo di organizzazione criminale (art. 260ter CP). Scopo del provvedimento era la requisizione e il relativo sequestro "delle prove o tracce dei reati: segnatamente di documenti di qualsivoglia tipo e su qualsiasi supporto essi si trovino (cartaceo, informatico, ecc.) e di oggetti e di valori patrimoniali, da porre in relazione con le indagini in corso rispettivamente con persone fisiche e/o giuridiche ad esse collegate". B. Il provvedimento è stato eseguito il 25 maggio 2012. Intervenuto in una seconda fase della perquisizione, anche in rappresentanza dell'altro indagato, il patrocinatore di A._ ha chiesto l'apposizione dei sigilli su una parte degli oggetti sequestrati. Il 14 giugno seguente il MPC ha presentato una domanda di dissigillamento al Giudice dei provvedimenti coercitivi (GPC). Con giudizio del 14 agosto 2012 questi ha respinto l'istanza, siccome l'ordine di perquisizione non presentava una sufficiente motivazione riguardo agli indizi di reato. C. Con sentenza 1B_487/2012 del 18 febbraio 2013 il Tribunale federale ha accolto, nella misura della sua ammissibilità, un ricorso in materia penale del MPC contro la decisione del 14 agosto 2012 del GPC, annullandola e rinviando la causa al primo giudice, affinché statuisse nel merito della domanda di dissigillamento dopo avere concesso alle parti il diritto di essere sentite. D. Dopo una cernita preliminare ad opera delle parti, il GPC si è ripronunciato sulla causa con decisione del 21 marzo 2014, evadendo la domanda di dissigillamento nel senso dei considerandi. Ha disposto che la documentazione sigillata e i supporti informatici vengano restituiti ai detentori, mentre la documentazione dissigillata inviata al MPC trascorsi inevasi i termini di ricorso previsti dalla LTF. E. Il MPC impugna questa sentenza con un nuovo ricorso in materia penale al Tribunale federale, chiedendo in via principale di ordinare il dissigillamento dei supporti informatici requisiti e sigillati il 25 maggio 2012, ad eccezione dei dati per i quali le parti hanno convenuto il mantenimento dei sigilli. Ha inoltre chiesto di trasmettergli i supporti informatici in questione, affinché sia mantenuto il loro sequestro. In via subordinata, ha postulato il dissigillamento di due documenti indicati nel verbale di precernita del 21 gennaio 2014 e la continuazione da parte del GPC della cernita dei dati informatici non visionabili in occasione della precernita. Il ricorrente fa valere la violazione del diritto federale e l'accertamento manifestamente inesatto dei fatti. F. Il GPC ha trasmesso gli atti al Tribunale federale senza presentare osservazioni sul ricorso. Gli opponenti chiedono di respingere il gravame, B._ postulando altresì di essere ammesso al beneficio dell'assistenza giudiziaria e del gratuito patrocinio. Con decreto presidenziale del 21 maggio 2014 è stato conferito effetto sospensivo al ricorso.