Fatti: A. A.A._ e B.A._ sono proprietari, in ragione di 1⁄2 ciascuno, del fondo part. yyy di Gambarogno (sezione di Vira), situato in località www, sul versante collinare che si erge a sud-est del nucleo di Vira. La particella, su cui sorge un edificio di 99 m2, presenta una superficie complessiva di 2'934 m2. B. Il piano regolatore intercomunale dei Comuni del Gambarogno, approvato dal Consiglio di Stato il 12 luglio 1985, inseriva il fondo part. yyy in zona residenziale estensiva R2, ad eccezione di una striscia di terreno boschivo sul confine ovest. Prevedeva inoltre la realizzazione della strada di raccordo SR2, che toccava la proprietà. C. Il 18 maggio 2004 il Consiglio di Stato ha approvato una variante di piano regolatore per realizzare la strada di urbanizzazione SR6, che riprendeva parte della prevista strada SR2. Dopo una procedura espropriativa che ha pure coinvolto il fondo part. yyy, il tracciato stradale è poi stato realizzato ed ha in particolare comportato a carico dei proprietari A._ il pagamento nel dicembre del 2009 di fr. 214'611.10 a titolo di contributi di miglioria. Frattanto, il 21 agosto 2007, l'esecutivo comunale ha rilasciato ai proprietari la licenza edilizia per la costruzione sul loro fondo di un accesso veicolare e di due posteggi. D. Il 18 febbraio 2009 il consiglio consortile del Consorzio per il piano regolatore dei Comuni del Gambarogno ha adottato la revisione del piano regolatore del 1985. Una superficie di 1'252 m2, nel settore nord del fondo part. yyy, è stata inserita nella zona residenziale estensiva con particolari prescrizioni paesaggistiche, mentre una parte nel settore sud (di 1'377 m2) è stata attribuita alla zona agricola. La superficie rimasta edificabile è inoltre stata gravata da un vincolo di abitazione primaria. Una fascia sul confine ovest della particella (di 305 m2) è infine stata accertata come boschiva. A.A._ e B.A._ non hanno impugnato la nuova pianificazione, che è stata approvata dal Consiglio di Stato con risoluzione del 21 luglio 2011. E. Con istanza del 17 ottobre 2012, i proprietari hanno promosso una procedura di espropriazione materiale contro il Comune di Gambarogno (frattanto subentrato al Consorzio a seguito della fusione dei Comuni del Gambarogno) dinanzi al Tribunale di espropriazione, relativamente all'inserimento in zona agricola di 1'377 m2 del fondo e all'imposizione del vincolo di residenza primaria. Hanno chiesto un'indennità di fr. 500.-- al m2 per la superficie asseritamente dezonata e di fr. 300'000.-- per la perdita di valore derivante dal vincolo di residenza primaria, oltre interessi a partire dal 21 luglio 2011. Dopo avere eseguito un sopralluogo e concluso la procedura istruttoria, con sentenza del 23 dicembre 2014 il Tribunale di espropriazione ha respinto l'istanza. Ha ritenuto che il parziale inserimento del fondo in zona agricola configurava un rifiuto di attribuirlo alla zona edificabile, che non realizzava in concreto gli estremi per riconoscere, in via eccezionale, un'espropriazione materiale. Ha inoltre rilevato che il vincolo di residenza primaria non pregiudicava l'uso attuale o futuro dell'abitazione esistente, né comprometteva gravemente i diritti di proprietà. F. Con sentenza del 10 maggio 2016 il Tribunale cantonale amministrativo ha respinto un ricorso dei proprietari contro il giudizio di primo grado. Ha considerato che l'inserimento in zona agricola di 1'377 m2 costituiva un parziale dezonamento del fondo (e non un rifiuto di attribuirlo alla zona edificabile), che non realizzava tuttavia gli estremi di un'espropriazione materiale, siccome il fondo poteva ancora essere usato in modo economicamente ragionevole. La Corte cantonale ha parimenti negato un indennizzo in relazione con il vincolo di residenza primaria. G. Con sentenza 1C_280/2016 del 4 gennaio 2017, il Tribunale federale ha accolto un ricorso di A.A._ e B.A._ contro il giudizio della Corte cantonale, annullandolo. Ha stabilito che il provvedimento pianificatorio litigioso, che aveva praticamente dimezzato l'area edificabile del fondo, non costituiva un dezonamento, bensì un rifiuto di attribuire una parte dello stesso alla zona edificabile. Ha quindi rinviato la causa alla Corte cantonale affinché esaminasse se erano realizzati gli estremi di un'espropriazione materiale sulla base della giurisprudenza applicabile in un simile caso. H. Statuendo nuovamente sulla causa, con sentenza del 21 febbraio 2017 il Tribunale cantonale amministrativo ha parzialmente accolto il ricorso. Ha annullato la decisione del Tribunale di espropriazione e gli ha rinviato gli atti affinché si pronunci in merito all'indennità relativa all'espropriazione materiale di 1'377 m2. La Corte cantonale ha ritenuto che la mancata attribuzione di questa superficie alla zona edificabile ha comportato un'espropriazione materiale, la quale era soggetta all'obbligo di un'indennità in ragione della tutela della buona fede. Ha per contro negato un indennizzo in relazione con il vincolo di residenza primaria. I. Il Comune di Gambarogno impugna questa sentenza con un ricorso del 28 marzo 2017 al Tribunale federale, chiedendo, in via principale, di annullarla e di rinviare gli atti alla Corte cantonale per un nuovo giudizio ai sensi dei considerandi. In via subordinata, chiede che sia confermata la decisione del 23 dicembre 2014 del Tribunale di espropriazione. Il ricorrente fa valere la violazione del diritto e l'accertamento manifestamente inesatto dei fatti. J. La Corte cantonale si rimette al giudizio del Tribunale federale. A.A._ e B.A._ chiedono, in via principale, di dichiarare irricevibile il gravame e, subordinatamente, di respingerlo integralmente. Con osservazioni del 27 giugno 2017 il ricorrente si è confermato nelle sue conclusioni.