Fatti: A. A._, cittadina germanica, è giunta in Svizzera il 15 novembre 2011 ed ha ricevuto dalle autorità del Cantone dei Grigioni un permesso di dimora UE/AELS con scadenza il 14 novembre 2016 per svolgere un'attività lucrativa dipendente. Il 24 ottobre 2013, l'Ufficio della migrazione l'ha autorizzata a stabilirsi in Ticino. Fino al 30 novembre 2012, A._ ha lavorato presso un albergo; nel seguito, è rimasta disoccupata fino al luglio 2014, quando ha trovato un impiego presso una società di Lucerna. Dopo aver cessato anche la nuova attività intrapresa, durante il periodo di prova trimestrale, ha infine ripreso a lavorare nel maggio 2015, lasciando tuttavia il suo posto di lavoro nel luglio successivo. A._ ha esaurito il diritto alle indennità di disoccupazione il 20 luglio 2015. Dal marzo 2014 ha iniziato a dipendere dall'aiuto sociale. B. Dopo avere dato ad A._ la possibilità di esprimersi, con decisione del 24 febbraio 2016 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzio ni del Cantone Ticino, le ha revocato il permesso di dimora UE/AELS. A sostegno della propria decisione, l'autorità di prime cure ha osservato che l'interessata da tempo non svolgeva più nessuna attività lavorativa e non disponeva di entrate sufficienti per il proprio mantenimento, al punto che dal marzo 2014 era a carico della pubblica assistenza. Questo provvedimento è stato confermato su ricorso: dapprima dal Governo ticinese, il 12 luglio 2016; poi dal Tribunale cantonale amministrativo, con sentenza dell'8 settembre 2016. Anch'esso è giunto infatti alla conclusione che l'accordo del 21 giugno 1999 tra la Comunità europea e i suoi Stati membri, da una parte, e la Confederazione Svizzera, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681) non conferisce ad A._ nessun diritto di continuare a soggiornare in Svizzera e che la revoca del permesso di cui disponeva è conforme alla legge federale sugli stranieri. C. Il 10/15 ottobre 2016 A._ ha impugnato quest'ultimo giudizio con un ricorso denominato "Einsprache/Beschwerde Verfassungsbeschwerde" davanti al Tribunale federale. Formulando una richiesta di assistenza giudiziaria, col suo gravame l'insorgente chiede che la pronuncia cantonale sia annullata e che le sia nuovamente riconosciuto il diritto di soggiornare in Svizzera. Chiamato ad esprimersi, il Tribunale amministrativo ticinese si è riconfermato nel proprio giudizio. Chiedendo il rigetto del ricorso, ad esso ha fatto in sostanza rinvio anche la Sezione della popolazione. Il Governo ticinese si è invece rimesso alle valutazioni di questa Corte.