Fatti: A. Il 1° dicembre 2004, il cittadino italiano A._ è stato posto a beneficio di un permesso di dimora UE/AELS valido fino al 30 novembre 2009 per svolgere un'attività lucrativa indipendente (gerente di un'edicola) nel nostro Paese. II 1° dicembre 2009, ha ottenuto un permesso di domicilio UE/AELS, con prossimo termine di controllo fissato per il 30 novembre 2019. Il 13 marzo 2008 A._ si è sposato a X._ con una cittadina elvetica, con la quale ha avuto due figli (2007 e 2010), che possiedono anch'essi la nazionalità svizzera. II 5 giugno 2014, il Pretore competente ha pronunciato il divorzio della coppia. In questo contesto, ha affidato i figli alla madre e riconosciuto al padre un ampio diritto di visita, astringendolo nel contempo a versare loro un contributo mensile di fr. 1'400.-- (importo complessivo, comprensivo degli assegni familiari). L'esercizio dell'autorità parentale è rimasto congiunto. B. Il 12 dicembre 2014, la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino ha formalmente ammonito A._, siccome dal maggio 2012 dipendeva dall'aiuto sociale e dall'aprile 2012 l'Ufficio del sostegno sociale e dell'inserimento (USSI) anticipava gli alimenti ai figli. In questo contesto, lo ha quindi avvertito del fatto che se fosse restato a carico dello Stato anche in futuro o avesse violato l'ordine pubblico, sarebbe stata presa in esame la possibilità di emettere una decisione di revoca della sua autorizzazione di domicilio. C. Constatato che egli era ancora a carico dell'assistenza pubblica, con decisione del 12 giugno 2015 la Sezione della popolazione del Dipartimento delle istituzioni del Cantone Ticino ha revocato a A._ il permesso di domicilio di cui disponeva assegnandogli un termine per partire. Nel seguito, il diniego del diritto a rimanere in Svizzera è stato confermato sia dal Consiglio di Stato (4 maggio 2016) che dal Tribunale amministrativo ticinesi (5 marzo 2018). D. Con ricorso in materia di diritto pubblico del 23 aprile 2018, A._ si è quindi rivolto al Tribunale federale domandando che la revoca del suo permesso di domicilio sia annullata. Nel merito, fa valere un contrasto sia con l'accordo del 21 giugno 1999 tra la Comunità europea e i suoi Stati membri, da una parte, e la Confederazione Svizzera, dall'altra, sulla libera circolazione delle persone (ALC; RS 0.142.112.681) sia con la legge federale del 16 dicembre 2005 sugli stranieri (LStr; RS 142.20; dal 1° gennaio 2019, rinominata legge federale sugli stranieri e la loro integrazione [LStrI]), sia con l'art. 8 della Convenzione per la salvaguardia dei diritti dell'uomo e delle libertà fondamentali del 4 novembre 1950 (CEDU; RS 0.101). Il Tribunale amministrativo ticinese si è riconfermato nel proprio giudizio. Chiedendo il rigetto dell'impugnativa, ad esso hanno rinviato anche la Sezione della popolazione e la Segreteria di Stato della migrazione. Il Governo ticinese si è rimesso alle valutazioni di questa Corte. E. Con decreto presidenziale del 27 aprile 2018 è stato concesso l'effetto sospensivo al ricorso.