Faits : A. A.a. C._, née en 1909, est décédée en le 3 janvier 2007 à l'Hôpital Z._. La défunte avait pour seule héritière légale sa nièce B._, fille de son frère prédécédé D._. A.b. C._ était en relation avec la famille de E._ depuis les années 80. Elle était la marraine d'au moins deux de ses enfants, soit A._ et F._, nés respectivement en 1982 et 1984. A.c. A compter du mois d'octobre 2005, C._ a fait l'objet d'hospitalisations régulières. Constatant que C._ présentait un délire de persécution, le Dr G._, son médecin traitant, l'a ainsi fait hospitaliser du 26 octobre au 21 novembre 2005 dans le Service de gériatrie de V._. Les médecins ont diagnostiqué à cette occasion, à titre principal, un trouble dépressif récurrent et, à titre secondaire, notamment des troubles cognitifs non investigués. Le 6 février 2006, C._ a été amenée aux urgences des HUG, présentant une crise d'angoisse et des idées de persécution à l'égard de son assureur. Un état délirant prononcé avec des idées d'empoisonnement a été diagnostiquée. Rassurée par la présence de la famille E._, la patiente a été renvoyée chez elle. Durant la nuit du 9 février 2006, C._ a également été admise pour des angoisses à l'Hôpital W._, dont elle est ressortie le lendemain matin. Entre le 3 avril et le 18 mai 2006, C._ a été hospitalisée dans le département de psychiatrie de V._, à la Clinique Y._, pour un trouble délirant persistant. A sa sortie, E._, son épouse H._, et ses deux filles, F._ et I._, se sont installés chez elle. C._ a été hospitalisée à la Clinique C._ du 7 au 28 juillet 2006 en raison d'une altération de son état général. Durant son séjour, des troubles dépressifs récurrents et des délires de persécution persistants ont été diagnostiqués. En raison d'une dégradation de son état général de santé, C._ a finalement été admise le 17 décembre 2006 à l'Hôpital Z._, où elle est décédée le 3 janvier 2007. A.d. Le 11 mai 2006, alors que C._ séjournait à la Clinique Y._, le Dr L._ a adressé un courrier au Tribunal tutélaire du canton de Genève, l'informant que l'état de santé de C._ ne lui permettait pas d'assurer la gestion de ses biens et qu'elle était susceptible par moment d'être influencée par des tiers, de sorte qu'elle recommandait l'instauration d'une mesure de curatelle non volontaire. C._ ne disposait pas de la capacité de discernement suffisante pour être entendue. Par ordonnance du 29 mai 2006, le Tribunal tutélaire du canton de Genève a institué une curatelle combinée au sens des art. 392 ch. 1 et 393 ch. 2 aCC. A.e. De son vivant, C._ avait établi différents testaments olographes ainsi que d'autres documents: A.e.a. Selon le testament olographe daté du 23 mai 1993 et signé " C._ ", H._ était instituée seule héritière. A.e.b. A teneur du testament olographe daté du 15 avril 2000 et signé " C._ ", toutes les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées et I._ était désignée comme héritière unique. A.e.c. Le 20 septembre 2000, C._ a remis à Me M._, notaire, un document rédigé de sa main et signé par elle et les époux E._, intitulé " Pacte ", à la teneur suivante: " Connaissant Monsieur et Madame E._ depuis de nombreuses années, avec lesquels nous sommes en grande amitié, nous avons décidé de former une famille, car il est inutile de dire que je suis seule. Je suis la marraine de 3 des enfants et pour l'aînée la mamie qui lui manque. J'ai toujours aidé les enfants à prendre le bon chemin et aujourd'hui ils sont pour moi comme mes propres enfants. M. E._ entretiendra la propriété et le jardin. Il s'engage à refaire le mur limitant la propriété et les quelques travaux qu'il jugera nécessaires, je lui fais une entière confiance. De Madame E._ et des enfants, je ne parlerai pas, connaissant l'affection qu'ils ont pour moi. Ils ont déjà prévu chez eux une place pour moi lorsque je ne pourrai plus rester seule et se réjouissent de ma venue. Ils s'engagent tous à ne pas me laisser aller dans une pension pour personnes âgées. Je leur suis reconnaissante et tâcherai d'être à la hauteur. Ce pacte est valable pour autant que l'une des parties ne le dénonce. " A.e.d. D'après le testament olographe daté du 5 décembre 2003, signé " C._ " et rédigé sous les auspices de Me N._, notaire, toutes les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées. A.e.e. Aux termes du testament olographe daté du 16 novembre 2004 et signé " C._ ", les dispositions testamentaires antérieures étaient révoquées et O._, avec laquelle la testatrice avait lié connaissance en 2002, était instituée héritière unique. Le texte du testament commençait par la formule " Je soussignée, Mademoiselle C._ (...) ". Le document a été rédigé par C._ sur la base d'un projet que lui avait soumis Me P._, notaire, que l'intéressée était venue consulter. Sur le conseil de celui-ci, elle avait recopié chez elle le projet proposé et l'avait ensuite transmis au notaire par l'intermédiaire de O._. A.e.f. Le 1er mars 2005, C._ a rédigé en présence de Me K._, notaire, un testament olographe par lequel elle révoquait tous les testaments antérieurs, commençant de la manière suivante : " Je soussignée, Mademoiselle C._ (...) " et étant signé " C._ ". Selon le notaire, le document avait été rédigé dans l'urgence, la testatrice hésitant encore sur les héritiers qu'elle voulait instituer et souhaitant réfléchir avant de faire un nouveau testament. Elle avait mentionné d'instituer une amie ou des cousines ou encore une " bonne oeuvre ". C._ a revu K._ le 7 avril 2005 et lui a fait part de son souhait de faire un avant-projet de testament. A cette occasion, elle réfléchissait à instituer la Croix-Rouge internationale ou Médecins sans frontière ou l'Église Protestante de Genève ou encore ses cousines. A.e.g. Le 14 mars 2006, C._ a déposé auprès de K._ un testament olographe, daté du 28 février 2006, dont la teneur était la suivante: " TESTAMENT Je soussignée, Madame C._, originaire de Q._, née le *** 1909 à Q._, domiciliée ***. Je désire faire mon testament ainsi qu'il suit: Je révoque toute disposition antérieure. J'institue comme unique héritier Monsieur A._, né à Q._ le *** 1982, habitant ***. Je lui lègue tous mes biens, la maison. J'ajoute qu'aucune personne de ma famille ne peut hériter de moi. Fait à Q._ le 28 février 2006 Maime [sic] C._ " C._ a déposé le même jour chez le notaire un document dactylographié intitulé " convention ", daté du 28 février 2006, à la teneur suivante: " Connaissant la famille E._ depuis 1981 avec laquelle je suis en amité [sic], nous avons décidé de former une famille, puisque je suis seule. Je suis la marraine des 4 enfants. Aujourd'hui, ils sont pour moi comme mes enfants. Je souhaite dès ce jour ne plus habiter seule. De ce fait je garde une place chez moi pour la famille E._ et elle de son côté en garde une pour moi chez elle. La famille E._ s'engage à m'aider dans toutes les tâches qui me sont nécessaires, car ils ne souhaitent pas me laisser aller dans un E.M.S. Je leur en suis très reconnaissante et tâcherai d'être à la hauteur. " Cette convention porte la signature " C._ ", ainsi que celles de A._, I._, J._ et F._. Cette dernière a déclaré qu'elle avait dactylographié ce document selon les indications de C._ qui l'avait corrigé. Me K._ a remis à C._ le formulaire des directives anticipées que l'intéressée lui a retourné par la Poste, dûment rempli de sa main et daté du 29 mars 2006, selon lequel elle souhaitait notamment, si un représentant légal devait être désigné, qu'il s'agisse de A._ ou, à défaut, de J._ (mandat pour cause d'inaptitude) et habiter chez A._ si elle devait emménager dans un nouveau lieu de vie. A.f. Le 31 mars 2006, le répondeur automatique de l'Étude de Me K._ a enregistré un appel de C._ indiquant être séquestrée dans une grange. A.g. Le 10 juin 2006, faisant suite à l'ordonnance du 29 mai 2006 lui désignant un curateur, C._ a adressé au Tribunal un courrier rédigé de sa main et signé " C._ " dans lequel elle indiquait: " (...) je désire vous dire que déjà avant mon hospitalisation à Belle Idée, mes filleuls et moi avons fait une convention. Ils se sont engagés à m'aider dans cette tâche qui me serait nécessaires (sic). Nous vivons ensemble depuis ma sortie de l'hôpital et tout va pour le mieux. De ce fait, je ne souhaite aucune aide proposée par l'état. Mais toutefois je devais être au service d'un curateur, Monsieur A, mon filleul, la personne souhaitée, une personne en qui j'ai entière confiance. Deplus (sic) sachez que je connais la famille E._ depuis 1981 et m'on (sic) aidé dans toutes mes tâches, par reconnaissance j'ai écri (sic) un testament que j'ai remis chez Maître K._ pour mon filleul ". A.h. Selon le rapport final de la curatrice de C._, celle-ci disposait, au jour de son décès le 3 janvier 2007, de biens estimés à 721'557 fr. L'intéressée n'était pas endettée. B. Par courrier du 2 février 2007, O._ a requis le bénéfice d'inventaire de la succession de C._. Vu le litige entre les différents héritiers institués aux termes des testaments successifs, la Justice de paix a ordonné l'administration d'office de la succession le 11 mai 2007. Le mandat d'administration d'office a été confié à R._. C. C.a. C.a.a. Par acte déposé le 15 janvier 2008 en vue de conciliation, O._ a saisi le Tribunal de première instance du canton de Genève d'une action en nullité des testaments des 1er mars 2005 et 28 février 2006 dirigée contre B._ et A._. Elle a sollicité une expertise graphologique de ces testaments. Par acte déposé le 8 février en vue de conciliation, B._ a assigné A._ devant le Tribunal de première instance en nullité du testament du 28 février, réclamant préalablement une expertise graphologique. A titre principal, elle a conclu à l'inefficacité - subsidiairement à l'annulation - du testament olographe précité, à la constatation qu'elle est l'unique héritière de feu C._ et que O._ et A._ ne détiennent aucun droit dans la succession de la défunte. Subsidiairement, elle a requis à titre préalable la levée du secret médical auprès des Hôpitaux Y._ et Z._ concernant l'état de santé de la de cujus et l'apport de son dossier de curatelle. A._ a conclu au déboutement de O._ et de B._ de toutes leurs conclusions, sans s'opposer aux expertises sollicitées pour autant que les intéressées en supportent les frais. Les causes ont été jointes par jugement du 4 juillet 2008 et l'apport du dossier de curatelle a été ordonné le 18 septembre 2008. Après enquêtes, les parties ont persisté dans leurs conclusions, A._ sollicitant en sus une expertise psychiatrique portant sur la capacité de discernement de la défunte, pour le cas où le Tribunal retiendrait que les éléments de la procédure seraient insuffisants pour apprécier cette capacité au moment de la rédaction du testament olographe du 28 février 2006. C.a.b. Par jugement du 3 février 2011, le Tribunal a rejeté les demandes d'expertises et débouté O._ et B._ de toutes leurs conclusions. C.a.c. Statuant le 18 novembre 2011 sur appel de B._, la Cour de justice a annulé le jugement et renvoyé la cause en première instance pour que soit ordonnées une expertise graphologique portant sur l'authenticité du testament du 28 février 2006 et une expertise médicale aux fins de déterminer la capacité de discernement de la défunte au moment de la rédaction dudit testament. C.b. C.b.a. Dès lors que O._ n'avait pas formé appel du jugement rendu le 3 février, le Tribunal de première instance a divisé les causes et condamné l'intéressée aux dépens de sa procédure. C.b.b. L'expertise graphologique a conclu à l'authenticité du testament litigieux. L'expertise médicale a conclu que le testament du 28 février 2006 n'avait pas été rédigé durant une période de lucidité. C.b.c. A l'issue des expertises graphologique et médicale, B._ a conclu à l'annulation du testament du 28 février 2006 et à ce qu'il soit constaté que A._ ne détenait aucun droit dans la succession litigieuse. A titre subsidiaire, elle a réclamé la mise en place d'une contre-expertise. A._ a persisté dans ses conclusions en déboutement de B._ de toutes ses conclusions, sollicitant subsidiairement la production par le Service de psychogériatrie du suivi ambulatoire en 2005 de la défunte et la mise en place d'une contre-expertise médicale. C.b.d. Par jugement du 3 septembre 2013, le Tribunal de première instance a annulé le testament olographe rédigé le 28 février 2006 par C._, constaté que la seule héritière légale de celle-ci était B._ et que A._ ne détenait aucun droit dans ladite succession. Statuant le 26 septembre 2014 sur l'appel de A._, la Cour de justice l'a rejeté et confirmé le jugement entrepris. D. Agissant le 3 novembre 2014 par la voie du recours en matière civile au Tribunal fédéral, A._ (ci-après : le recourant) conclut à l'annulation de l'arrêt cantonal et, principalement à sa réforme en ce sens qu'il est déclaré que feue C._ avait la capacité de discernement lors de la rédaction du testament du 28 février 2006 et que dit testament est valide, subsidiairement au renvoi de la cause à l'instance cantonale pour nouvelle instruction et nouvelle décision. Le recourant invoque l'établissement manifestement inexact et arbitraire des faits (art. 97 al. 1 LTF), la violation des art. 16 et 519 CC ainsi que celle de l'art. 8 CC. Le recourant sollicite le bénéfice de l'assistance judiciaire. Des observations n'ont pas été demandées. E. La requête d'effet suspensif a été déclarée sans objet par ordonnance présidentielle du 4 novembre 2014, l'arrêt entrepris étant constitutif (art. 103 al. 2 LTF).