Faits : A. A.A._, né en 1963, ressortissant suisse, et B.A._, née en 1963, de nationalité australienne, se sont mariés le 18 août 1994 à U._ (VD). Deux enfants sont issus de cette union: C._, née le 31 mai 1999, et D._, née le 9 février 2002. Les époux se sont séparés en septembre 2005. La situation des enfants a depuis fait l'objet de multiples prononcés de mesures protectrices de l'union conjugale et ordonnances de mesures provisionnelles. B. Par jugement du 21 août 2013, le Tribunal civil de l'arrondissement de l'Est vaudois a, notamment, prononcé le divorce des époux (I); attribué l'autorité parentale et la garde des enfants à la mère (II); relevé le Service de protection de la jeunesse (SPJ) de son mandat de gardien (III); dit que le père exercera son droit de visite un week-end sur deux du vendredi à 18 heures au dimanche à 18 heures et durant la moitié des vacances scolaires, à charge pour lui d'aller chercher les enfants là où ils se trouvent et de les y ramener (IV); institué une curatelle éducative au sens de l'art. 308 al. 2 CC sur les enfants et chargé la Justice de paix du district d'Aigle de l'exécution de cette mesure, notamment de la désignation du curateur, cette mission devant être confiée à un professionnel autre que le SPJ (V); enfin, dit que le père doit contribuer à l'entretien de chacune de ses filles par le versement d'une pension mensuelle d'un montant de 800 fr. par mois jusqu'à la majorité et au-delà, aux conditions de l'art. 277 al. 2 CC, allocations familiales non comprises (VI et VII). Par arrêt du 31 mars 2014, notifié en expédition complète le 22 juillet suivant, la Cour d'appel civile du Tribunal cantonal du canton de Vaud a, entre autres points, partiellement admis l'appel du mari et réformé le jugement de première instance en ce sens que celui-ci bénéficiera d'un libre et large droit de visite sur ses filles, à exercer d'entente avec elles et, à défaut, un week-end sur deux du vendredi à 18 heures au dimanche à 18 heures et durant la moitié des vacances scolaires, à charge pour lui d'aller les chercher là où elles se trouvent et de les y ramener. Le montant de la contribution d'entretien a été ramené à 700 fr. par mois et par enfant, allocations familiales en sus. C. Par acte posté le 15 septembre 2014, A.A._ exerce un recours en matière civile contre l'arrêt précité. Il conclut principalement à sa réforme en ce sens que l'autorité parentale et la garde des enfants lui sont attribuées, le droit de visite de la mère s'exerçant un week-end sur deux du vendredi à 18 heures au dimanche à 18 heures et durant les vacances scolaires, à charge pour elle d'aller chercher les enfants où ils se trouvent et de les y ramener; il demande en outre que la mère contribue à l'entretien de chacune de ses filles par le versement d'une pension mensuelle d'un montant minimal de 500 fr. jusqu'à l'âge de 12 ans, 525 fr. jusqu'à l'âge de 16 ans et 550 fr. jusqu'à la majorité et au-delà, aux conditions de l'art. 277 al. 2 CC, allocations familiales et indexation en sus. Subsidiairement, il conclut à ce que l'autorité parentale et la garde de sa fille aînée lui soient attribuées, la cadette étant confiée à la mère, sous réserve des droits de visite respectifs de chaque parent, et sollicite le versement en sa faveur des allocations familiales pour l'aînée, les parties contribuant à parts égales aux dépenses liées à l'entretien de leurs filles. Plus subsidiairement, il demande que les contributions mises à sa charge pour l'entretien de chacune de ses filles soient réduites à 500 fr. jusqu'à l'âge de 12 ans, 510 fr. jusqu'à l'âge de 16 ans puis 520 fr. jusqu'à la majorité et au-delà, allocations familiales non comprises. Plus subsidiairement encore, il requiert l'annulation de l'arrêt querellé et le renvoi de la cause à l'autorité cantonale pour nouvelle décision dans le sens des considérants. Le recourant sollicite en outre le bénéfice de l'assistance judiciaire. Des observations n'ont pas été requises.