Faits: A. A.a A._, de nationalité française, est arrivé en Suisse en 1982. Il a épousé la même année une ressortissante suisse. Le divorce des époux a été prononcé le 28 août 1998 par le Tribunal du district de X._. L'autorité parentale et la garde sur les trois enfants du couple ont été confiées au père. Le 26 septembre 2000, A._ a annoncé à l'Office cantonal genevois de la population son arrivée à Genève en provenance du Chili, avec ses trois enfants. Il a donné comme adresse la Pension B._, à Genève. Sans travail, il s'est inscrit auprès de l'Office cantonal genevois de l'emploi (ci-après: OCE). Un délai-cadre d'indemnisation a été ouvert en sa faveur du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002. Entre 2002 et 2004, l'intéressé a travaillé pour différents employeurs dans le canton de Genève, en particulier au service de Y._ SA de janvier 2003 à novembre 2004. Ayant été licencié par ce dernier employeur, il s'est à nouveau annoncé à l'OCE et un deuxième délai-cadre d'indemnisation courant du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006 a été ouvert en sa faveur. Pendant ce deuxième délai-cadre, il a exercé diverses activités dans le canton de Genève. Il a également travaillé en tant qu'employé d'entretien auprès de l'Etablissement Z._, entre février 2004 et avril 2006, pour le compte de différentes sociétés françaises chargées du nettoyage des bâtiments du centre. Entre janvier et décembre 2007, il a travaillé en tant qu'intérimaire pour la société W._. Il a également travaillé au service de la société V._ à partir du 1er mars 2007. Après avoir bénéficié d'un emploi temporaire cantonal pour chômeur en fin de droits du 26 juillet 2006 au 18 juin 2007, A._ s'est réinscrit à l'OCE et a bénéficié d'un troisième délai-cadre d'indemnisation courant du 19 juin 2007 au 18 juin 2009. A.b Au mois d'octobre 2008, l'OCE a ouvert une enquête en vue de déterminer, d'une part, le domicile de l'intéressé et, d'autre part, s'il avait bénéficié des prestations de l'assurance-chômage française. Dans une lettre du 23 octobre 2008 à l'OCE, les ASSEDIC (associations pour l'emploi dans l'industrie et le commerce) de C._, ont indiqué que A._ s'était inscrit comme demandeur d'emploi en France le 22 mai 2006, déclarant avoir travaillé pour deux entreprises françaises. Il avait été indemnisé par l'assurance-chômage française du 29 mai 2006 au 26 décembre 2006 pour une somme totale de 4'165 EUR. Il avait épuisé ses droits au 27 décembre 2006, mais il était resté inscrit comme demandeur d'emploi jusqu'au 31 janvier 2007. Il s'était réinscrit aux ASSEDIC du 30 avril 2007 au 31 mai 2007, du 23 juillet 2007 au 31 août 2007, du 26 octobre 2007 au 31 octobre 2007 et, enfin, du 27 décembre 2007 au 14 avril 2008. Il s'était ensuite réinscrit le 18 juin 2008. A ce jour, il était toujours demandeur d'emploi. Il n'avait pas perçu de nouveaux droits depuis l'épuisement de ses droits au 27 décembre 2006. Par télécopie du même jour, la caisse d'allocations familiales (CAF) de U._ a déclaré que A._ était allocataire auprès d'elle depuis le mois d'octobre 2000, en qualité de personne divorcée assumant la charge d'enfants. Il bénéficiait du revenu minimum d'insertion (613,72 EUR par mois), de l'allocation de soutien familial (84,60 EUR mensuels) et de l'aide au logement (343,74 EUR par mois). La CAF a joint à sa télécopie un contrat de location pour un logement subventionné à T._ (France). Ce contrat était conclu entre le Centre communal d'action sociale et A._. Par télécopie, également datée du 23 octobre 2008, la Caisse primaire d'assurance maladie de U._ a confirmé que A._ était assuré auprès de cet organisme. L'OCE a par ailleurs appris que l'intéressé avait loué successivement trois appartements en France, soit à R._, à partir de 2000, à S._ à partir du 1er octobre 2003, ainsi que l'appartement, déjà mentionné, à T._, dès le mois d'octobre 2006. A._ a été entendu à deux reprises par le service des enquêtes de l'OCE, les 26 novembre 2008 et 3 mars 2009. Il a confirmé avoir habité avec ses enfants en France à partir de l'année 2000. Il a exposé qu'en date du 2 avril 2002, il avait aussi loué une chambre à la rue P._, à Genève (pour un loyer mensuel de 400 fr., selon le contrat de location qu'il a produit). Par la suite, il avait sous-loué un «espace» dans un appartement d'une pièce et demie, à Q._, pour un loyer de 100 fr. par mois. Il disait ainsi avoir toujours conservé un pied-à-terre dans le canton de Genève où il avait régulièrement dormi, au moins deux fois par semaine. Il a précisé qu'il n'avait pas trouvé d'appartement à Genève et qu'il avait été contraint d'en chercher un en France pour y loger ses enfants. A.c Par décision du 23 avril 2009, prise sur cas soumis à examen, l'OCE a nié le droit à l'indemnité de A._ à partir du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002, du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006 et dès le 19 juin 2007. Il a considéré, en bref, que l'intéressé résidait en France avec ses enfants depuis l'année 2000, de sorte qu'il ne pouvait prétendre, pendant les périodes en cause, des indemnités de chômage de l'assurance suisse. Il a confirmé cette position par une décision sur opposition du 1er septembre 2009. Entre-temps, par décision du 23 juin 2009, la caisse de chômage du SIT (Syndicat interprofessionnel de travailleuses et travailleurs) a réclamé à A._ la restitution de 85'313 fr. 35 représentant les indemnités de chômage perçues selon elle indûment du 28 septembre 2000 au 27 septembre 2002 et du 1er décembre 2004 au 30 novembre 2006. Par une décision du 2 juillet 2009, la caisse Unia a également rendu une décision de restitution, portant sur un montant de 31'097 fr. 40, représentant les indemnités versées par elle durant le délai-cadre d'indemnisation du 19 juin 2007 au 18 juin 2009. A._ a formé opposition à ces deux décisions. Le 28 août 2009, la caisse du SIT a annulé sa décision, aux motifs qu'elle ne prenait pas en compte le délai de prescription de cinq ans et que la décision de l'OCE n'était pas définitive. Quant à la caisse de chômage Unia, elle a suspendu la procédure en restitution. B. A._ a recouru devant le Tribunal cantonal des assurances du canton de Genève (aujourd'hui: Cour de justice de la République et canton de Genève, Chambre des assurances sociales) contre la décision sur opposition de l'OCE du 1er septembre 2009. Statuant le 9 août 2010, le tribunal cantonal des assurances a admis le recours et il a annulé cette décision, ainsi que la décision précédente de l'OCE du 23 avril 2009. C. L'OCE exerce un recours en matière de droit public dans lequel il conclut à l'annulation de l'arrêt cantonal. A._ a conclu au rejet du recours. Le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé.