Faits: A. X._, né en 1963, et dame X._, née en 1971, se sont mariés en 1996 à Meinier (GE). Le couple a deux enfants: A._, née en 1998, et B._, née en 2000. Les époux se sont séparés le 1er octobre 2003, sans reprendre la vie commune depuis lors. B. B.a Statuant sur mesures protectrices de l'union conjugale le 14 avril 2005, le Tribunal de première instance du canton de Genève a attribué la garde des enfants à leur mère, réservant un droit de visite au père et instaurant une curatelle d'assistance éducative et d'organisation des relations personnelles au sens de l'art. 308 al. 1 et 2 CC. B.b Par ordonnance du 15 décembre 2005, le Tribunal tutélaire a rejeté le recours interjeté par dame X._ contre une décision du curateur relative aux modalités du droit de visite du père et limité l'autorité parentale de celle-ci afin de permettre la poursuite du suivi thérapeutique des enfants. C. C.a Par acte déposé le 24 mai 2006, dame X._ a sollicité le prononcé du divorce, concluant notamment à l'attribution des droits parentaux ainsi qu'à l'instauration d'un droit de visite en faveur du père. Le 29 juin 2006, X._ a, à son tour, déposé une demande de divorce, concluant, entre autres, sur mesures pré-provisoires, à l'attribution de la garde des enfants, à la mise sur pied d'un droit de visite en faveur de son épouse, à l'interdiction faite à cette dernière de laisser les filles seules avec ses propres parents ou l'un d'eux, ainsi qu'à l'instauration d'une curatelle de surveillance des relations personnelles et d'appui éducatif. Sa requête a cependant été rejetée par ordonnance du 11 août 2005, le Président du Tribunal de première instance considérant que toutes les mesures nécessaires avaient d'ores et déjà été prises, de sorte qu'il n'y avait pas d'urgence à statuer. Par jugement du 25 septembre 2008, le Tribunal de première instance a notamment prononcé le divorce des époux (ch. 1), attribué la garde et l'autorité parentale des deux enfants à leur mère (ch. 2), réservé un droit de visite au père (ch. 3), fait interdiction à dame X._ de laisser les filles seules avec leur grand-père (ch. 4), maintenu la curatelle d'assistance éducative (ch. 5), condamné le père au paiement d'une contribution d'entretien avec indexation dans la mesure et la proportion de l'adaptation de ses revenus (ch. 6 et 7). C.b Statuant le 15 mai 2009 sur appel de X._ et appel incident de dame X._, la Cour de justice a réformé le jugement de première instance et attribué l'autorité parentale et la garde des enfants à leur père, réservant un droit de visite à la mère à raison d'un soir par semaine, un week-end sur deux et durant la moité des vacances scolaires. La juridiction a également fait interdiction à dame X._ de confier les enfants à son père, Y._, même accompagné par son épouse, confirmé la mesure de curatelle d'assistance éducative et d'organisation de surveillance des relations personnelles et condamné dame X._ au versement d'une contribution à l'entretien de ses filles. D. Par acte du 24 juin 2009, dame X._ exerce devant le Tribunal fédéral un recours en matière civile contre cette dernière décision. La recourante conclut à l'annulation de l'arrêt attaqué et à l'attribution des droits parentaux, un droit de visite devant être réservé à son ex-époux et celui-ci devant être condamné au versement de contributions d'entretien en faveur des deux enfants. La recourante invoque la constatation inexacte et incomplète des faits pertinents ainsi que l'appréciation arbitraire des faits et des preuves. Elle se plaint également de la violation des art. 4, 133 CC et 9 Cst. Des réponses n'ont pas été demandées. E. Invités à se déterminer sur la requête d'effet suspensif présentée par la recourante, la cour cantonale et l'intimé ont conclu à son rejet, l'intimé demandant en outre à être mis au bénéfice de l'assistance judiciaire. Par ordonnance du 10 juillet 2009, la Présidente de la Cour de céans a accordé l'effet suspensif au recours formé par la recourante.