Faits: A. A.a Y._ est décédé le 23 novembre 2001 à la suite de problèmes cardiaques, laissant pour uniques héritiers ses enfants F.Y._, de nationalité française, domiciliée en France, et H.Y._, de nationalité française et domicilié en Suisse. De son vivant, Y._ s'est installé en Suisse, dans la région de V._, où il a cherché à investir dans l'immobilier une partie de sa fortune. Au bénéfice d'un permis B, il s'est toutefois trouvé limité dans l'acquisition de biens immobiliers. C'est ainsi que B._, une amie, lui a proposé d'investir au travers de prêts accordés à la société Hôtel X._ SA (ci-après: X._ SA), de siège à V._. A.b Par contrat du 26 août 1999, Y._ a octroyé un premier prêt à X._ SA d'un montant de 6'000'000 fr., avec intérêts à 5% l'an, payable à l'échéance de chaque mois par des mensualités fixes de 25'000 francs; le prêt était octroyé pour une durée de trois ans, soit jusqu'au 15 septembre 2002, et, sauf dénonciation, était reconductible pour une nouvelle période de trois ans. En garantie du prêt, la société débitrice s'engageait à remettre au prêteur une obligation hypothécaire au porteur (OHP) d'un montant de 6'000'000 fr. grevant en deuxième rang la parcelle no 1 de la commune de W._ et les parcelles nos 2, 3, 4 et 5 de la commune de T._, correspondant au complexe de l'hôtel X._. Le prêt n'a pas été remboursé à son échéance. Le 17 septembre 1999, Y._ a octroyé un second prêt-relais de 6'150'000 fr., avec intérêts à 5% l'an, payable à l'échéance de chaque mois. L'échéance de remboursement n'a pas été respectée. En garantie du prêt, la société débitrice s'engageait à remettre au prêteur une OHP d'un montant de 6'150'000 fr. grevant en premier rang les mêmes parcelles que susmentionné. Le 16 mai 2000, les parties sont convenues de garanties supplémentaires. Elles ont notamment prévu l'extension des OHP de 6'000'000 fr. et de 6'150'000 fr. en 1er rang sur les parcelles no 6 (A.X._) et no 7 (B.X._). De nouvelles OHP de 6'000'000 fr. et de 6'150'000 fr. ont été constituées à la place de celles déjà existantes. Elles ont été remises à Y._ le 7 septembre 2000. L'art. 4 de ces OHP prévoyait le remboursement total ou partiel en tout temps du capital en cas de retard de plus d'un mois dans le paiement d'un terme mensuel échu. A la suite de retard dans le paiement des intérêts, les prêts ont été dénoncés. Des poursuites en réalisation de gage ont été engagées et ont abouti aux prononcés de mainlevée provisoire, les 7 mars et 14 août 2001. A partir de janvier 2001, les parties aux contrats de prêt ont mené des pourparlers pour trouver une solution permettant à la débitrice de rembourser ses dettes à l'égard de Y._. Lors de ces pourparlers, l'accord de Y._ a été sollicité pour transformer les objets des gages en PPE, de manière à vendre les lots en partie sous forme d'appartement-hôtel et en partie sous forme de copropriété et affecter le produit au remboursement des prêts. A.c Le 8 septembre 2001, A._ et Y._ se sont rencontrés pour finaliser un accord en vue du remboursement des prêts octroyés à X._ SA. A cette occasion, une lettre manuscrite non datée, adressée à Y._ et rédigée par A._, a été contresignée par le premier nommé. Ce document confirmait l'engagement de la société X._ SA de rembourser le prêt de 6'000'000 fr. octroyé selon convention de prêt « du 20 septembre 1999 », d'ici le 15 novembre 2001 au plus tard. Il était également prévu que les cédules hypothécaires devaient être remises à Maître D._ « en vue de leurs modifications en relation avec l'inscription de la copropriété sur les parcelles 1 et 6 Commune de W._ et 3 Commune de T._. Les inscriptions hypothécaires seront reportées comme suit, en 1er rang: - Frs 6'000'000.- immeubles A.X._, - Frs 6'150'000.- Hôtel X._ ». Lors de la rencontre, un chèque a été remis à Y._ d'un montant de 599'677 francs. Le même jour, Y._ a signé une déclaration dactylographiée datée du 4 septembre 2001, qui valait retrait des poursuites introduites à l'encontre de la société débitrice. A.d Le 28 septembre 2001, H.Y._ a saisi les autorités tutélaires de T._ d'une demande de mesures tutélaires à l'endroit de son père. Dans le cadre de cette procédure, le Dr C._, généraliste et médecin traitant de Y._, a attesté de la bonne santé physique et psychique de son patient. La Chambre pupillaire a renoncé à prononcer une mesure. B. Par mémoire-demande du 17 décembre 2001, X._ SA a ouvert action contre F.Y._ et H.Y._. Cette action tendait à la remise par les défendeurs des OHP de 6'000'000 fr. et de 6'150'000 fr. à un notaire en vue de leur report et fractionnement sur l'ensemble des unités de PPE à créer. A l'appui de ses dernières conclusions, la demanderesse requérait la condamnation des défendeurs à remettre à un notaire à désigner par le Tribunal cantonal les deux obligations hypothécaires du 7 août 2000 mentionnées à l'allégué no 8 soit les obligations hypothécaires au porteur de 6'000'000 fr. (PJ ... W._ et ... T._ ) et de 6'150'000 fr. (PJ ... W._ et ... de T._), le greffe du Tribunal de Sierre qui détient les titres dans le cadre de la procédure de mesures provisionnelles devant les transmettre directement au notaire en question. La demanderesse concluait également à la condamnation des défendeurs à consentir à la radiation et au report sur les parts de PPE mentionnées à l'allégué 17 soit, selon le projet de l'acte du 23 janvier 2001 de Me E._: 1) l'OHP de 6'150'000 fr. uniquement sur l'immeuble A Hôtel X._ 823/1000e et 2) l'OHP de 6'000'000 fr. uniquement sur les PPE à constituer pour un total de 177/1000e sur l'immeuble B A.X._, les titres devant être restitués aux défendeurs après exécution des inscriptions au registre foncier. Les défendeurs ont conclu au rejet de la demande. Par jugement rendu le 2 mars 2009, le Tribunal cantonal valaisan a rejeté la demande de X._ SA. C. La demanderesse exerce un recours en matière civile. Elle conclut principalement à l'annulation du jugement attaqué et reprend pour le surplus les mêmes conclusions que celles formulées devant la cour cantonale. Subsidiairement, elle demande le renvoi du dossier devant cette dernière autorité pour nouveau jugement dans le sens des considérants, le tout sous suite de frais et dépens. Les défendeurs invitent le Tribunal fédéral a rejeté le recours.