Faits: A. Y._, ressortissant camérounais né en 1979, est arrivé en Suisse en juin 2003 et y a déposé une demande d'asile dans le canton de Berne. L'Office fédéral des réfugiés n'est pas entré en matière sur sa demande et a ordonné son renvoi par décision du 6 octobre 2003, confirmée sur recours le 27 octobre suivant. L'intéressé n'a pas obtempéré à l'ordre de renvoi et est resté en Suisse. Entre le 3 juin 2004 et le 12 juillet 2010, il a fait l'objet de quatre condamnations à des peines allant de 200 fr. d'amende pour la moins grave à 120 jours de privation de liberté pour la plus grave, principalement pour des infractions à la législation fédérale sur les étrangers. Il a purgé sa peine du 6 janvier au 6 mai 2011. Deux mois avant d'entrer en détention, le 4 octobre 2010, Y._ a déposé une demande d'autorisation de séjour dans le canton de Vaud en vue de se marier avec A.X._, une ressortissante camerounaise née en 1966, titulaire d'une autorisation de séjour; à l'époque, cette dernière, mère de cinq enfants, était séparée depuis plusieurs années de B.X._, un citoyen suisse qu'elle avait épousé en janvier 2003 et avec lequel elle était en instance de divorce; elle vivait depuis 2008 en compagnie de Y._ et de trois de ses enfants, à savoir: Junior, un enfant de nationalité camerounaise né en 1995 dans son pays d'origine, ainsi que deux enfants qu'elle avait eus pendant son mariage avec B.X._, A._ et B._, nés respectivement en 2003 et en 2009. Le 22 novembre 2010, Y._ a reconnu ce dernier enfant comme sa fille après qu'une procédure en désaveu de paternité eut constaté, en juillet 2010, que B.X._ n'en était pas le père. En décembre 2010, saisi une première fois d'une demande de mariage de Y._ et de A.X._, l'officier d'état civil a refusé d'ouvrir la procédure préparatoire, car le divorce de la prénommée, prononcé le 2 décembre 2010, ne devait être exécutoire, en l'absence de recours, au plus tôt qu'en janvier de l'année suivante - ce qui fut le cas. Les intéressés ont déposé une nouvelle demande de mariage le 6 mars 2011; en réponse à cette requête, l'officier d'état civil a fixé aux fiancés, le 8 mars 2011, un délai de "60 jours non prolongeables" pour déposer une pièce prouvant la légalité du séjour en Suisse de Y._, conformément à l'art. 98 al. 4 CC, sous peine "de non-entrée en matière sur la procédure de mariage." Par décision du 11 mars 2011, le Service de la population du canton de Vaud (ci-après: le Service cantonal) n'est pas entré en matière sur la demande d'autorisation de séjour déposée par Y._ en octobre 2010, eu égard au principe de l'exclusivité de la procédure d'asile, et a invité l'intéressé à quitter le canton de Vaud pour celui de Berne. B. Y._ et A.X._ ont recouru contre la décision précitée auprès du Tribunal cantonal du canton de Vaud, Cour de droit administratif et public (ci-après: le Tribunal cantonal), en concluant à la délivrance "d'une autorisation de séjour avec activité lucrative" en faveur du prénommé, subsidiairement à l'octroi d'une telle autorisation "jusqu'au lendemain de la célébration de son mariage." A titre de mesures provisoires, ils demandaient que Y._ fût autorisé à résider et à exercer une activité lucrative dans le canton de Vaud jusqu'à droit connu sur leur recours. Ils estimaient que le refus d'autorisation de séjour opposé à l'intéressé violait le droit au mariage garanti à l'art. 12 CEDH. Par arrêt du 21 avril 2011, le Tribunal cantonal a rejeté le recours. Pour l'essentiel, il a considéré qu'une exception au principe de l'exclusivité de la procédure d'asile ne pouvait être admise que si un droit à une autorisation de séjour était manifeste, ce qui n'était pas le cas en l'espèce, au vu des démarches restant à accomplir en vue d'un mariage en Suisse; par ailleurs, il a estimé qu'il n'était pas compétent pour se prononcer sur la conformité du principe précité avec la garantie du droit au mariage prévu à l'art. 12 CEDH, en précisant également que l'application de l'art. 98 al. 4 CC sortait de l'objet de la contestation. C. Par écriture du 4 mai 2011, Y._ et A.X._ forment un "recours" au Tribunal fédéral contre l'arrêt précité. En bref, ils soutiennent, comme en procédure cantonale, que le refus de leur accorder une autorisation de séjour, au moins pendant le temps nécessaire pour préparer et célébrer leur mariage, constitue une violation du droit au mariage garanti à l'art. 12 CEDH. Ils concluent à l'annulation de l'arrêt attaqué et à l'octroi "d'une autorisation de séjour avec activité lucrative" en faveur de Y._. Ils demandent par ailleurs le bénéfice de l'assistance judiciaire. Invité à se déterminer sur la requête d'effet suspensif présentée à l'appui du recours, le Service cantonal a précisé qu'il n'était pas compétent pour exécuter le renvoi de Suisse de l'intéressé, car celui-ci était toujours attribué au canton de Berne en vertu de sa demande d'asile. Le Tribunal cantonal s'en est remis à justice quant à la requête d'effet suspensif et a conclu au rejet du recours sur le fond. L'Office fédéral des migrations n'a pas répondu dans le délai fixé. Par ordonnance du 1er juin 2011, le Président de la IIe Cour de droit public du Tribunal fédéral a octroyé le bénéfice de l'effet suspensif au recours.