Faits : A. A.a. A.X._, né en 1979 et originaire du Kosovo, est entré illégalement en Suisse le 10 novembre 2005. A la suite de son mariage, le 28 septembre 2006, avec la ressortissante suisse B._, il a obtenu une autorisation de séjour valable jusqu'au 27 septembre 2007. Aucun enfant n'est issu de cette union. A.b. Le 1er mai 2007, B.X._ a quitté la Suisse, où elle dépendait de l'assistance sociale, pour exercer une activité lucrative comme accueillante familiale dans le Poitou-Charentes, en France. Indiquant continuer à entretenir des contacts réguliers avec son épouse et faire ménage séparé dans l'attente de trouver un travail au domicile français de celle-ci, A.X._ a obtenu la prolongation de son autorisation de séjour en Suisse jusqu'au 27 septembre 2009. Le 7 août 2009, il a requis une nouvelle prolongation de l'autorisation au motif qu'il était toujours à la recherche d'un emploi en France pour y rejoindre son épouse. Cette requête a été refusée par décision du Service de la population du canton de Vaud (ci-après: le Service cantonal) du 4 mars 2010 et confirmée sur recours par arrêt de la Cour de droit administratif et public du Tribunal cantonal du canton de Vaud (ci-après: le Tribunal cantonal) du 7 octobre 2010. Par arrêt 2C_871/2010 du 7 avril 2011, le Tribunal fédéral a rejeté le recours formé par A.X._ contre ce dernier arrêt cantonal, retenant en substance qu'après avoir disposé de près de trois années pour trouver un emploi au domicile français de son épouse, l'intéressé ne pouvait plus se prévaloir de l'exception pour raisons majeures justifiant l'existence de domiciles séparés des époux et, partant, être considéré comme faisant ménage commun avec celle-ci. A.c. Après avoir été invité à quitter la Suisse en avril 2011, A.X._, le 16 mai 2011, a informé les autorités de ce que son épouse était revenue vivre au domicile conjugal suisse et s'était inscrite au registre des habitants de Moudon, ensuite de quoi son autorisation de séjour a été renouvelée. Dans le cadre d'une enquête diligentée par les autorités à l'occasion du renouvellement ultérieur de l'autorisation de séjour de A.X._, les époux ont admis qu'ils s'étaient séparés au mois de septembre 2011. B. Après avoir entendu A.X._ et l'avoir informé de son intention de révoquer son autorisation de séjour, le Service cantonal a refusé de renouveler l'autorisation de séjour arrivée entre-temps à échéance et prononcé le renvoi de Suisse par décision du 18 septembre 2013. Par arrêt du 21 novembre 2013, le Tribunal cantonal a rejeté le recours formé par A.X._ contre la décision précitée, qu'il a confirmée. C. A l'encontre de l'arrêt du 21 novembre 2013, A.X._ dépose à la fois un recours en matière de droit public et un recours constitutionnel subsidiaire au Tribunal fédéral. Il conclut, sous suite de frais et dépens, principalement, à la réforme de l'arrêt attaqué en ce sens que la décision du 18 septembre 2013 est annulée et que le Service cantonal lui accorde une autorisation de séjour; subsidiairement, à l'annulation de l'arrêt querellé et au renvoi de la cause pour nouvelle instruction et décision dans le sens des considérants. Le Service cantonal et le Tribunal cantonal renoncent à se déterminer, ce dernier concluant au rejet du recours; la détermination de l'Office fédéral des migrations est tardive et, partant, irrecevable. Par ordonnance présidentielle du 13 janvier 2014, l'effet suspensif a été accordé au recours.