A.- R._, né en 1926, et dame R._, née en 1941, se sont mariés le 15 février 1975 sous le régime matrimonial de la séparation de biens. B.- Le 23 mai 1996, l'épouse a saisi le Tribunal de première instance de Genève d'une demande en divorce, à laquelle le mari s'est opposé tout en concluant reconventionnellement à la séparation de corps. Depuis le 28 juillet 1996, date à laquelle l'épouse a quitté définitivement le domicile conjugal, le mari a vécu seul dans l'habitation sise sur l'immeuble à X._ que son épouse avait acquis en pleine propriété pour 150'000 fr. selon acte authentique du 30 avril 1975. C.- Le 26 juillet 1996, le mari a requis des mesures provisionnelles qui ont finalement abouti à la saisie conservatoire provisionnelle de la moitié des avoirs de son épouse déposés sur divers comptes bancaires auprès des grandes banques suisses, le mari étant astreint à fournir des sûretés à hauteur de 5'000 fr., qui ont été versées. D.- Du point de vue des effets accessoires de la séparation de corps qu'il sollicitait à titre reconventionnel, le mari a notamment conclu le 20 octobre 1998 au paiement par son épouse d'une somme de 826'800 fr.; cette prétention était fondée sur les prestations qu'il avait fournies en faveur de son épouse en rapport avec l'immeuble de celle-ci. E.- Par jugement du 10 décembre 1998, le Tribunal de première instance a notamment prononcé le divorce et ordonné la levée de la saisie conservatoire provisionnelle frappant la moitié des avoirs bancaires de la demanderesse; les conclusions du défendeur portant sur 826'800 fr. ont été déclarées irrecevables pour avoir été formulées tardivement. Par arrêt du 8 septembre 1999, la Cour de justice du canton de Genève a confirmé ce jugement, sauf en ce qui concernait les susdites conclusions pécuniaires et la levée de la saisie conservatoire provisionnelle, le jugement déféré étant annulé sur ce point et la cause renvoyée au premier juge pour complément d'instruction et nouveau jugement. F.- Par jugement du 14 septembre 2000, le Tribunal de première instance a en particulier débouté le défendeur de ses conclusions en paiement de la somme de 826'800 fr. (chiffre 2 du dispositif) et ordonné la levée de la saisie conservatoire provisionnelle frappant la moitié des avoirs bancaires de la demanderesse (chiffre 3 du dispositif). G.- Le défendeur a appelé de ce jugement devant la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève en reprenant ses conclusions de première instance, sa prétention étant toutefois réduite à 341'435 fr. en capital. Par arrêt du 5 avril 2001, cette autorité a condamné la demanderesse à verser au défendeur une somme de 120'000 fr. "à titre de contribution extraordinaire en application de l'art. 165 al. 2 CC", validé à due concurrence la saisie conservatoire provisionnelle précitée et ordonné la restitution au défendeur des 5'000 fr. versés à titre de sûretés. H.- Contre cet arrêt, la demanderesse exerce un recours en réforme au Tribunal fédéral. Elle conclut à ce que le défendeur soit débouté de ses conclusions pécuniaires qu'il a chiffrées en dernier lieu à 341'435 fr. et à ce que la saisie conservatoire provisionnelle frappant la moitié des avoirs bancaires de la demanderesse soit levée. Le défendeur conclut avec suite de frais et dépens au rejet du recours.