Faits: A. A.a X._, né en 1896, et dame X._, née en 1910, se sont mariés en 1941; aucune descendance n'est issue de cette union. X._ avait un frère, E._, né en 1899, et une soeur, dame Y._, née en 1897. Celle-ci a épousé Y._, avec lequel elle a eu trois enfants: B._, née en 1935, A._, né en 1937, et F._, née en 1938. A.b X._ est décédé le 7 janvier 1982. Par testament du 4 août 1977, il avait notamment disposé ce qui suit: "Art. 2 Je réduis à leur réserve ma soeur dame Y._, à G._, et mon frère E._, à G._. Je prescris que ma soeur et mon frère recevront leur réserve sur mes biens en effets et titres. Art. 3 Mon épouse, dame X._, outre sa réserve et à part les legs que je pourrais ordonner, (sic) l'entière quotité de ma succession. Art. 4 Je grève mon épouse de l'obligation de rendre à son décès ce qui restera des biens recueillis dans ma succession, aux trois enfants (B._, A._ et F._) de ma soeur, dame X._, par tête, surtout les biens immobiliers. Je la dispense de toute sûreté." Par convention de partage du 24 juin 1983 établie par l'exécuteur testamentaire de X._, dame X._, dame Y._ et E._, tous trois héritiers institués, ont arrêté la répartition des biens de la succession. B. B.a E._ est décédé en 1986, dame Y._ en 1993 et dame X._ en 1997; celle-ci a laissé pour héritiers institués ses deux neveux, C._ et D._, fils de son frère prédécédé. Une importante divergence d'opinion est apparue, s'agissant du partage de la succession de dame X._, entre les héritiers appelés de X._ et les héritiers institués de dame X._. B.b Par demande du 18 août 2000, A._, F._ - décédée le 3 novembre 2002 - et B._ ont ouvert action en pétition d'hérédité contre C._ et D._ devant l'une des Cours civiles du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel. Après s'être réformés, les demandeurs ont pris en dernier lieu les conclusions suivantes: "1. Constater que la substitution fidéicommissaire de la succession de X._ en faveur des demandeurs porte sur la part de propriété commune de feue dame X._ sur les articles No 218 et 219 du cadastre de G._. 2. Condamner les défendeurs à transférer aux demandeurs la part de propriété commune de feue dame X._ sur les articles du cadastre de G._, soit la part de 173 sur l'article 218 et la part 172 sur l'article 219. 3. Dire et déclarer que le conservateur du Registre foncier du canton de G._ est autorisé à opérer l'inscription au Registre foncier pour le transfert aux demandeurs de la propriété des deux parts sur les immeubles articles Nos 218 et 219 du cadastre de G._. 4. Constater que les demandeurs sont, depuis le décès de dame X._, propriétaires des biens objets de la substitution fidéicommissaire de la succession de X._. 5. Ordonner solidairement aux défendeurs de remettre aux demandeurs le patrimoine en espèces et titres objet de la substitution fidéicommissaire de la succession de X._, d'une valeur de CHF 1'685'943.- au 31 décembre 2006. 6. Donner acte aux défendeurs que la somme de CHF 15'005.- doit être prélevée en leur faveur sur le patrimoine selon chiffre 5 ci-dessus. 7. Sous suite de frais et dépens." Lors d'une audience qui s'est déroulée le 29 janvier 2008, un accord partiel est intervenu en ce sens notamment que les défendeurs ont accepté l'inscription, aux seuls noms des demandeurs en qualité de propriétaires, des parts de dame X._ sur les deux immeubles de G._, étant précisé que ceux-ci entreraient dans le calcul global de la succession à répartir. B.c Par jugement du 6 février 2009, la IIe Cour civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel a donné acte aux parties de la transaction partielle conclue à l'audience du 29 janvier 2008 et rejeté toute autre ou plus ample conclusion. C. A._ et B._ interjettent le 10 mars 2009 un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre cette décision, concluant à sa réforme en ce sens que C._ et D._ soient condamnés à leur restituer, sous déduction d'un montant de 15'005 fr., les avoirs en titres et espèces déposés au Crédit Suisse Neuchâtel sur le compte n° xxx (compte dépôt rubrique "spécial") et sur les comptes issus de la relation client yyy, dont la valeur totale s'élèverait à 1'685'943 fr. au 31 décembre 2006. Ils se plaignent d'une violation des art. 533 al. 3 et 638 CC, ainsi que 31 CO. C._ et D._ n'ont pas été invités à se déterminer.