Faits: A. La Société B._ SA (ci-après: la SI), de siège à Genève, a été dissoute et mise en liquidation par décision de son assemblée générale du 9 décembre 1997. Elle avait notamment pour but statutaire de gérer et de louer à ses propres actionnaires des appartements (en PPE) construits dans un immeuble en ville de Genève dont elle était propriétaire. A._ a été chargé de sa liquidation. A.a Au cours des mois d'avril et mai 1999, par l'intermédiaire de son liquidateur, la SI en liquidation (ci-après citée sans la mention "en liquidation") a cédé une grande partie de son actif immobilier par lots (soit les parts de PPE) à ses actionnaires. A la suite de ces actes, le bilan de la SI au 31 décembre 1999 indiquait à l'actif circulant, sous le compte "Débiteurs chirographaires", un montant de 4'604'279 fr. 80 (contre un montant nul une année plus tôt), alors que l'actif immobilisé comprenait un compte "Immeuble" représentant la valeur des appartements encore en mains de la SI pour un montant de 223'268 fr. 80 (contre 1'495'103 fr. 80 une année plus tôt); le bilan mentionnait également au passif un montant de 4'339'841 fr. 75 comme bénéfice de l'exercice écoulé. Le compte "Immeuble" n'a pas varié au bilan de l'année suivante (établi au 31 décembre 2000), tandis que le compte "Dettes chirographaires" a été entièrement amorti avec le résultat du précédent exercice. A.b Le 28 août 2002, la SI a déclaré spontanément un excédent de liquidation partiel pour un montant total brut de 4'528'371 fr. 45 et a demandé l'autorisation, jusqu'à concurrence d'un montant de 3'991'820 fr. 70, de remplacer le paiement de l'impôt anticipé (dû sur cet excédent) par la procédure de déclaration de la prestation imposable, en indiquant le 1er septembre 2000 comme date d'échéance de ladite prestation. L'Administration fédérale des contributions (AFC) a rejeté cette demande, par avis du 10 décembre 2003, au motif que certains bénéficiaires de la prestation imposable (soit les actionnaires) n'étaient pas domiciliés en Suisse au 1er septembre 2000; par ailleurs, elle a ordonné à la SI de s'acquitter d'un montant de 247'707 fr. 45 au titre de l'impôt anticipé, plus intérêts moratoires à 5 % l'an dans un délai de trente jours, en la rendant attentive que les personnes chargées de sa liquidation étaient solidairement responsables avec elle du paiement de l'impôt, intérêts et frais compris jusqu'à concurrence du produit de la liquidation. La SI a formé réclamation contre ce refus, en faisant valoir que les lots de PPE cédés aux actionnaires représentaient le seul excédent de liquidation et que leur transfert, dans le courant des mois d'avril et de mai 1999, était intervenu à une époque où les cessionnaires étaient domiciliés en Suisse; elle estimait dès lors qu'elle pouvait exécuter son obligation fiscale par la procédure de déclaration. A la demande de la SI, l'AFC a accepté deux plans de paiement devant permettre à des actionnaires de régler l'impôt par acomptes; en revanche, elle n'a pas autorisé le recours à la procédure de déclaration et a confirmé à la SI qu'elle la tenait pour responsable du paiement de l'impôt anticipé, en l'invitant à plusieurs reprises à s'en acquitter. Par la suite, les plans de paiement convenus n'ont été que partiellement respectés et le liquidateur a vainement procédé à différentes démarches en vue d'obtenir des actionnaires le paiement de l'impôt anticipé (notamment des demandes de séquestre). L'AFC a notifié à la SI un commandement de payer qui a été frappé d'opposition totale. A.c Par décision du 31 mars 2006, confirmée sur réclamation le 14 décembre 2007, l'AFC a reconnu la SI débitrice à son égard d'un montant de 173'707 fr. 45 à titre d'impôt anticipé (encore dû) sur l'excédent de liquidation, plus intérêts moratoires à partir du 1er octobre 2000, et a déclaré A._ solidairement responsable du paiement de cet impôt avec intérêts et frais; par ailleurs, elle a levé l'opposition faite à son commandement de payer. B. La SI et A._ ont recouru contre la décision sur réclamation de l'AFC du 14 décembre 2007. Par arrêt du 9 septembre 2010, le Tribunal administratif fédéral, Cour I, a rejeté le recours. Il a estimé que la SI ne pouvait pas remplacer le paiement de l'impôt par une procédure de déclaration, car les bénéficiaires de l'excédent de liquidation (soit les actionnaires) n'étaient pas domiciliés en Suisse à l'échéance de la prestation imposable fixée "au plus tôt dans le courant du mois d'octobre 2003", soit à la date à laquelle a été établi le bilan final de liquidation de la SI; par ailleurs, les juges ont considéré que le liquidateur, A._, était solidairement responsable avec la SI du paiement de l'impôt anticipé, faute d'avoir démontré qu'il avait tout entrepris pour garantir la bonne exécution de cette créance fiscale. C. La SI et A._ forment un recours en matière de droit public au Tribunal fédéral contre l'arrêt précité dont ils requièrent, sous suite de frais et dépens, la réformation, en ce sens qu'ils ne doivent "pas payer CHF 157'970. 95 d'impôt anticipé plus des intérêts moratoires à 5 % l'an dès le 31 janvier 2001", les procédures de déclaration devant être admises pour certains bénéficiaires de l'excédent de liquidation qu'ils mentionnent nommément. Ils demandent également au Tribunal fédéral de radier la poursuite "no ***" et d'autoriser le Registre du commerce de Genève à radier la SI (en liquidation). Subsidiairement, ils concluent à l'annulation de l'arrêt attaqué et au renvoi de la cause au Tribunal administratif fédéral pour nouveau jugement dans le sens des considérants. L'AFC conclut au rejet du recours au terme d'une détermination circonstanciée.