A.- Par lettre du 23 novembre 1999, l'Office régional de placement C._ (ORP) a assigné à A._, alors au chômage partiel - par l'intermédiaire de la société S._ - un emploi de constructeur de moules à injection, à plein temps, auprès de l'entreprise Y._ SA, à La Chaux-de-Fonds. Le 13 décembre 1999, l'employeur pressenti a informé l'ORP que la candidature de A._ n'avait pas été acceptée : il n'était disponible qu'à raison de 60 % pendant la période hivernale et ses prétentions de salaire étaient trop élevées. Par décision du 10 mars 2000, l'Office du chômage du canton de Neuchâtel (OCN) a prononcé la suspension du droit de A._ à l'indemnité de chômage pendant 31 jours, au motif que l'assuré avait refusé par sa faute un travail convenable. B.- Le prénommé a recouru contre cette décision devant le Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel (ci-après : le Département). Ce dernier a, par décision du 5 décembre 2000, rejeté le recours formé par A._ contre la décision de l'OCN. Par jugement du 5 avril 2001, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a admis partiellement le recours formé par A._ contre la décision du Département du 5 décembre 2000 et annulé les deux décisions administratives précédentes. Il a confirmé la suspension de 31 jours, en considérant que cette mesure ne pouvait viser que la différence entre l'indemnité de chômage et les indemnités compensatoires. Partant, il a renvoyé la cause à l'OCN pour qu'il procède à un nouveau calcul des montants devant faire l'objet de la suspension et pour nouvelle décision. C.- A._ interjette recours de droit administratif contre ce jugement, en produisant deux documents qui figuraient dans le dossier cantonal. Sous suite de dépens, il conclut, à l'annulation des deux décisions administratives, ainsi que du jugement cantonal et au renvoi de la cause à l'OCN pour qu'il reconnaisse son droit à une pleine indemnisation. L'OCN et le Département concluent au rejet du recours. Le Secrétariat d'Etat à l'économie n'a pas présenté de détermination.