Faits: A. Par jugement du 24 janvier 2002, le Tribunal de première instance de Genève a prononcé le divorce des époux X._, né en 1968, et dame X._, née en 1968. Statuant d'accord entre les parties, il a notamment attribué à la mère l'autorité parentale et la garde des enfants A._, née en 1997, et B._, né en 1999, réservé un droit de visite au père, et donné acte à celui-ci de son engagement de payer mensuellement pour l'entretien de chacun d'eux, allocations familiales et d'études non comprises, 600 fr. jusqu'à l'âge de 10 ans, 650 fr. jusqu'à l'âge de 15 ans et 700 fr. jusqu'à la majorité, voire au-delà si l'enfant bénéficiaire poursuit une formation sérieuse et régulière. X._ s'est remarié le 23 avril 2005. Sa nouvelle épouse, dame Y._, a la garde de sa fille, née en 1991 d'une précédente union. B. Le 9 octobre 2007, X._ a agi en modification du jugement de divorce du 24 janvier 2002, arguant que sa situation financière s'était péjorée du fait de son licenciement survenu à fin septembre 2007 et que les ressources de dame X._ s'étaient améliorées. Il a conclu à la réduction de la contribution d'entretien en faveur de ses enfants à 300 fr. pour chacun d'eux jusqu'à ce qu'il retrouve un emploi lui permettant de reprendre le versement des montants initiaux. Par jugement du 9 octobre 2008, le Tribunal de première instance de Genève a débouté le père de toutes ses conclusions. Celui-ci a appelé de ce jugement, concluant, tant sur mesures provisoires que sur le fond, à ce qu'il lui soit donné acte de son engagement de contribuer à l'entretien de ses enfants par le versement d'une somme mensuelle de 300 fr. chacun, allocations familiales non comprises. Par arrêt du 20 mars 2009, la Chambre civile de la Cour de justice du canton de Genève a rejeté l'appel interjeté par le père contre ce jugement, qu'elle a dès lors confirmé. C. X._ exerce un recours en matière civile au Tribunal fédéral contre l'arrêt du 20 mars 2009. Il conclut à ce qu'aucune contribution ne soit mise à sa charge pour l'entretien de ses enfants dès le 9 octobre 2007. A titre subsidiaire, il requiert qu'il lui soit donné acte de son engagement de verser une contribution d'entretien d'un montant de 300 fr. pour chacun d'eux dès le 9 octobre 2007. Plus subsidiairement, il demande le renvoi de la cause à l'autorité cantonale pour nouvelle décision dans le sens des considérants et, plus subsidiairement encore, d'être acheminé à apporter par toutes voies de droit utiles la preuve de l'entier des faits allégués dans ses écritures. Le recourant sollicite par ailleurs le bénéfice de l'assistance judiciaire. L'intimée n'a pas été invitée à se déterminer.