A.- G._ a travaillé, du 1er décembre 1995 au 31 mai 1996, au service de la société V._ SA, en qualité de représentant en viandes. Il s'est mis à son propre compte, dès le 16 octobre 1996, et a bénéficié de soixante indemnités journalières spécifiques d'encouragement à une activité indépendante, versées par l'assurance-chômage. Actif dans le domaine de l'alimentation en gros, sous la raison sociale Les quatre saisons, il a cessé d'exploiter son commerce le 30 avril 1997. Depuis lors, il perçoit des indemnités journalières de l'assurance-chômage. Le 25 mars 1998, G._ a fondé, avec S._ et C._, la société X._ SA. Le 1er avril 1998, cette société a été inscrite au registre du commerce de Neuchâtel. G._ y a été inscrit comme administrateur-secrétaire, et S._ comme administrateur-président. Le capital de X._ SA était divisé en cent actions nominatives, d'une valeur nominale de mille francs chacune, réparties à raison de quarante-neuf actions au nom de G._, de cinquante actions au nom de S._ et d'une action au nom de C._. Salarié de la société, G._ a annoncé un gain intermédiaire de 500 fr. par mois à la Caisse cantonale neuchâteloise d'assurance-chômage, dès le 1er avril 1998. Cette rémunération correspondait, d'après les attestations établies par X._ SA, à vingt heures de travail par mois, pour un salaire horaire de vingt-cinq francs. En octobre 1998, à la suite de l'échec d'une assignation à un emploi, l'Office régional de placement du Littoral neuchâtelois (ci-après : l'office de placement) a transmis le dossier à l'Office du chômage du canton de Neuchâtel (ci-après : l'office du chômage) pour examen de l'aptitude au placement de l'assuré. S'apercevant que ce dernier avait la double qualité d'actionnaire et d'administrateur de X._ SA, l'office de chômage décida, le 9 février 1999, de lui "refuser [...] le droit à l'indemnité de chômage dès le 1er avril 1998 pour cause d'inaptitude au placement". Le 7 décembre 1999, le Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel a rejeté le recours formé par l'assuré contre la décision de l'office du chômage. B.- Par jugement du 31 août 2000, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel a rejeté le recours de G._ contre cette décision. C.- L'assuré interjette recours de droit administratif contre ce jugement, dont il demande l'annulation. Il conclut, principalement, à ce que son droit à une indemnité de chômage lui soit reconnu jusqu'au 31 janvier 1999, et, subsidiairement, au renvoi de la cause au Tribunal administratif cantonal pour nouveau jugement au sens des motifs. Ce dernier propose le rejet du recours. L'Office du chômage et le Département de l'économie publique se réfèrent à leurs décisions, alors que le Secrétariat d'Etat à l'économie ne s'est pas déterminé.