A.- C._, né en 1929, et dame C._, née en 1937, se sont mariés le 21 avril 1956. Ils ont eu quatre enfants, nés en 1957, 1962, 1968 et 1972. Par jugement du 12 septembre 1983, définitif et exécutoire dès le 17 janvier 1984, le Tribunal matrimonial du district de Boudry a prononcé le divorce des époux C._ et attribué à la mère l'autorité parentale sur les deux enfants encore mineurs; il a en outre condamné C._ à contribuer à l'entretien de chacun de ceux-ci à hauteur de 450 fr. par mois jusqu'à 14 ans et de 500 fr. par mois jusqu'à leur majorité, ainsi qu'à verser à dame C._ une pension d'assistance (art. 152 aCC) de 800 fr. par mois. B.- Le 18 juillet 1985, C._ a déposé au greffe du Tribunal du district de Boudry une demande en modification du jugement de divorce tendant à la suppression de la pension due à son ex-épouse. Après s'être réformé de cette demande, il a déposé le 29 novembre 1985 une nouvelle demande tendant au même but. Par ailleurs, il a déposé le 20 novembre 1985 une deuxième demande en modification du jugement de divorce, par laquelle il sollicitait la suppression ou la réduction des contributions à l'entretien de ses enfants. En bref, dans ses deux demandes - qui ont fait l'objet d'une jonction de causes -, le demandeur faisait valoir que peu après le divorce, il avait perdu son poste de chef du personnel à la société X._ à Neuchâtel et qu'il était au chômage depuis le 1er juillet 1984, puis à la charge des services sociaux, ce qui ne lui permettait plus de faire face aux obligations pécuniaires découlant du jugement de divorce; en outre, la défenderesse avait entretemps trouvé un emploi à mi-temps pour un salaire net de 1'150 fr. par mois. C.- Par ordonnance de mesures provisoires du 17 janvier 1986, le Président du Tribunal du district de Boudry a réduit à titre provisoire à 200 fr. par mois la pension d'assistance due à la défenderesse, mais il a refusé de réduire à titre provisoire les contributions dues par le demandeur pour l'entretien de ses enfants mineurs. Par arrêt du 24 mai 1986, la Cour de cassation civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel a rejeté les recours formés par les deux parties contre cette ordonnance. Elle a considéré que l'on pouvait attendre du demandeur, après plus d'une année et demie de chômage, qu'il ne se contente pas indéfiniment des secours de l'assistance publique mais qu'il recherche un emploi décent qui, au vu de sa formation et en faisant preuve de la bonne volonté nécessaire, devrait raisonnablement lui permettre d'obtenir une rémunération de l'ordre de 3'000 fr. par mois. Si une réduction déjà en mesures provisoires du montant de la pension d'assistance due à la défenderesse se justifiait au vu de l'évolution de la situation financière respective des parties, le demandeur restait à même de payer les contributions à l'entretien de ses enfants, dont les besoins n'avaient en tout cas pas diminué depuis le prononcé du divorce. D.- Par jugement sur le fond du 18 août 2000, le Président du Tribunal du district de Boudry a modifié le jugement de divorce en réduisant la pension d'assistance due à la défenderesse à 200 fr. par mois depuis le 1er août 1985, et il a rejeté toutes autres ou plus amples conclusions. Le premier juge a considéré en bref que la situation financière du demandeur s'était effectivement dégradée de manière inattendue, sensible et durable après le divorce; en deux ans, il était en effet passé d'un revenu de 5'675 fr. par mois à un revenu potentiel à prendre en compte de quelque 3'000 fr. par mois. D'autre part, la situation financière de la défenderesse s'était un peu améliorée durant la même période; cette amélioration ne permettait pas de considérer que la défenderesse n'était plus dans le dénuement à l'époque de l'ouverture des actions en modification du jugement de divorce, mais elle justifiait une réduction de la pension. En revanche, compte tenu de ce que le demandeur aurait pu obtenir, après avoir été licencié de la société X._, un revenu régulier et moyen d'au moins 3'000 fr. par mois, et de ce que ses charges de logement notamment avaient sensiblement diminué après le divorce, il fallait admettre que le demandeur aurait pu continuer de payer les contributions à l'entretien de ses enfants telles que fixées par le jugement de divorce. E.- Statuant par arrêt du 2 avril 2001, la IIe Cour civile du Tribunal cantonal du canton de Neuchâtel a rejeté l'appel interjeté par le demandeur contre ce jugement. F.- Agissant par la voie du recours en réforme au Tribunal fédéral, le demandeur conclut avec suite de frais et dépens à la réforme de cet arrêt en ce sens que la pension d'assistance due par le demandeur à la défenderesse ainsi que les contributions d'entretien dues par le demandeur à ses enfants sont supprimées respectivement dès le 23 juillet 1985 et dès le dépôt de la demande. Il sollicite en outre l'octroi de l'assistance judiciaire. Une réponse n'a pas été demandée.