A.- Ressortissant portugais, né en 1969, D._ a travaillé en Suisse au bénéfice d'autorisations de séjour saisonnières en 1990 et 1991. A la suite d'un accident intervenu le 19 juillet 1991, il s'est vu octroyer une autorisation de séjour de courte durée pour traitement médical, qui a été prolongée jusqu'au 14 septembre 1992. Le 20 octobre 1992, il a épousé M._, ressortissante portugaise née en 1973 et titulaire d'une autorisation d'établissement en Suisse. Il s'est par conséquent vu délivrer une autorisation de séjour à l'année qui a été régulièrement prolongée, la dernière fois jusqu'au 20 octobre 1998. Le couple D._ a eu deux filles: C._, née en 1992, et H._, née en 1997. B.- D._ a fait l'objet de différentes condamnations dont les plus graves sont mentionnées ci-dessous. Le 6 juillet 1995, le Tribunal correctionnel du district de La Chaux-de-Fonds (ci-après: le Tribunal correctionnel) l'a condamné à neuf mois d'emprisonnement, avec sursis pendant trois ans subordonné à l'obligation de poursuivre le traitement entrepris pour combattre la dépendance à la drogue, pour infraction à la loi fédérale du 3 octobre 1951 sur les stupéfiants (actuellement loi fédérale du 3 octobre 1951 sur les stupéfiants et les substances psychotropes - loi sur les stupéfiants; LStup; RS 812. 121). Le 8 janvier 1998, le Tribunal de police du district de La Chaux-de-Fonds (ci-après: le Tribunal de police) a condamné l'intéressé à soixante jours d'arrêts et 500 fr. d'amende, l'exécution de cette peine étant suspendue au profit d'un traitement ambulatoire, pour conduite sans permis et infraction à la loi sur les stupéfiants. Le 11 juin 1998, le Tribunal de police l'a condamné par défaut à quarante-cinq jours d'emprisonnement, l'exécution de cette peine étant suspendue durant le traitement ambulatoire instauré par le jugement précité du 8 janvier 1998, pour infraction à la loi sur les stupéfiants. Le 10 décembre 1998, le Tribunal de police a condamné D._ par défaut à quarante-cinq jours d'arrêts et 1'000 fr. d'amende pour conduite sans permis. Le 17 juin 1999, le Tribunal correctionnel a condamné l'intéressé à treize mois d'emprisonnement, moins cinq jours de détention préventive, pour infraction à la loi sur les stupéfiants et ordonné la révocation du sursis qu'il avait accordé le 6 juillet 1995 ainsi que l'arrestation immédiate du condamné. C.- Tenant compte de l'activité délictueuse de D._, le Service de la police des étrangers (devenu par la suite l'Office des étrangers, puis le Service des étrangers) du canton de Neuchâtel (ci-après: le Service cantonal) a adressé un sévère avertissement à D._ le 5 décembre 1995 en prévenant l'intéressé que, si son comportement devait à nouveau faire l'objet de plaintes ou d'une condamnation, il se verrait contraint de prononcer son renvoi. Le 1er juillet 1998, le Service cantonal a renoncé à renvoyer D._ en raison de son évolution, de ses attaches familiales en Suisse et de la durée de son séjour dans ce pays. Il lui a alors demandé d'envoyer certains documents nécessaires pour rédiger son autorisation d'établissement, tout en lui adressant une menace d'expulsion. Il a en outre invité l'intéressé à adopter une conduite irréprochable, expliquant qu'une nouvelle condamnation entraînerait une procédure d'expulsion. Le 3 septembre 1999, le Service cantonal a refusé de prolonger l'autorisation de séjour à l'année de D._ et fixé à l'intéressé un délai de départ dès la fin de sa détention. Il s'est notamment référé à l'art. 10 al. 1 lettres a et b de la loi fédérale du 26 mars 1931 sur le séjour et l'établissement des étrangers (LSEE; RS 142. 20). Il a considéré que l'intérêt public à l'éloignement de Suisse de D._ primait sur l'intérêt privé de ce dernier à y vivre. Il a retenu en particulier que l'intéressé vivait séparé de sa femme qui n'avait pas l'intention de reprendre la vie commune et qu'il pourrait continuer à exercer son droit de visite sur ses enfants à partir de l'étranger. D.- D._ a recouru au Département de l'économie publique du canton de Neuchâtel (ci-après: le Département cantonal) contre la décision du Service cantonal du 3 septembre 1999. A la demande de l'intéressé, le Président du Tribunal correctionnel a ordonné, le 14 octobre 1999, le placement de D._ dans un établissement spécialisé pour le traitement des toxicomanes et la suspension de l'exécution des peines d'emprisonnement prononcées les 6 juillet 1995 et 17 juin 1999 par le Tribunal correctionnel. Par décision du 16 mars 2001, le Département cantonal a rejeté le recours de D._. Il a repris, en la développant, l'argumentation du Service cantonal. E.- Par arrêt du 29 août 2001, le Tribunal administratif du canton de Neuchâtel (ci-après: le Tribunal administratif) a rejeté le recours de D._ contre la décision du Département cantonal du 16 mars 2001. Il a notamment retenu que le refus de prolonger l'autorisation de séjour à l'année de l'intéressé n'était pas disproportionné et ne violait pas les principes dégagés de l'art. 8 CEDH. F.- Agissant par la voie du recours de droit administratif, D._ demande au Tribunal fédéral, sous suite de frais et dépens, d'annuler l'arrêt rendu le 29 août 2001 par le Tribunal administratif pour violation du droit fédéral, y compris l'excès et l'abus du pouvoir d'appréciation (art. 104 lettre b OJ). Il demande en conséquence l'annulation de la décision du Département cantonal du 16 mars 2001 et, partant, celle de la décision du Service cantonal du 3 septembre 1999. Il se plaint de violation des principes d'intérêt public et de proportionnalité. Il invoque en particulier la durée de son séjour en Suisse, ses relations familiales dans ce pays et sa propre évolution. Il requiert l'assistance judiciaire. Le Tribunal administratif conclut au rejet du recours en se référant à l'arrêt attaqué. Le Département cantonal conclut, sous suite de frais, au rejet du recours en se référant à sa décision (du 16 mars 2001) et à l'arrêt entrepris. L'autorité de céans n'a pas recueilli l'avis de l'Office fédéral des étrangers.