Faits: A. Le 1er juin 2010, A._ a déposé une dénonciation pénale contre les agents de la police municipale de Sion présents lors d'une manifestation organisée le 17 mai 2010, pour abus d'autorité (art. 312 CP) et gestion déloyale des intérêts publics (art. 314 CP), au motif qu'ils n'avaient pas dénoncé diverses infractions au règlement communal de police commises à cette occasion. Le 31 janvier 2011, l'Office régional du Ministère public du Valais central a rendu une ordonnance de non-entrée en matière, les éléments constitutifs d'une infraction n'étant manifestement pas remplis (art. 310 al. 1 let. a CPP). Le 10 février 2011, le prénommé a déposé une nouvelle "dénonciation-plainte" contre la ville de Sion et son commissaire de police B._, pour opposition aux actes de l'autorité (art. 286 CP), abus d'autorité (art. 312 CP) et gestion déloyale des intérêts publics (art. 314 CP), au motif que ce dernier avait autorisé oralement une manifestation au détriment d'une autre et au mépris du règlement communal ad hoc. Le 15 février 2011, l'Office régional du Ministère public du Valais central a rendu une ordonnance de non-entrée en matière, les éléments constitutifs d'une infraction n'étant manifestement pas remplis (art. 310 al. 1 let. a CPP). B. Par ordonnance du 29 mars 2011, le Juge unique de la Chambre pénale du Tribunal cantonal du canton du Valais a joint les deux procédures et déclaré irrecevables les recours interjetés par A._ contre les ordonnances de non-entrée en matière précitées, faute de qualité pour recourir. C. A._ a recouru auprès du Tribunal fédéral contre cette ordonnance, dont il demande qu'elle soit nulle et de nul effet. Il requiert en outre l'assistance judiciaire. Il n'a pas été ordonné d'échange d'écritures.