Faits: A. A.a X._, ressortissant kosovar né en 1964, a vécu et travaillé illégalement en Suisse de 1989 à 1999. Après que la police eut découvert sa présence, il a vainement tenté, dans le cadre d'une procédure d'asile, de régulariser sa situation et de faire venir son épouse et ses trois enfants restés au pays. Il est retourné au Kosovo le 6 octobre 2000. Une interdiction d'entrer en Suisse valable jusqu'au 30 octobre 2003 a été prononcée à son encontre pour violations graves des prescriptions de police des étrangers. A.b Revenu clandestinement en Suisse en septembre 2001, X._ a divorcé de son épouse au Kosovo le 3 avril 2002. Le 1er juillet 2002, il s'est remarié en Suisse avec Y._, de nationalité suisse, et a requis l'octroi d'une autorisation de séjour au titre du regroupement familial pour vivre auprès de sa nouvelle épouse. Estimant qu'il avait affaire à un mariage de complaisance, le Service cantonal de la population et des migrants du canton de Fribourg (ci-après: le Service cantonal) a rejeté la requête et ordonné le renvoi de l'intéressé. Sur recours, le Tribunal administratif du canton de Fribourg (aujourd'hui devenu la Cour administrative du Tribunal cantonal du canton de Fribourg; ci-après: le Tribunal cantonal) a, par arrêt du 12 novembre 2004, annulé la décision attaqué et renvoyé la cause à l'administration pour instruction complémentaire et nouvelle décision. A.c Se référant à l'arrêt précité, le Service cantonal a, le 29 novembre 2004, délivré un permis de séjour à X._, sans autre mesure d'instruction. B. Par la suite, ayant appris que le couple s'était séparé à deux reprises, une première fois le 1er octobre 2005, une seconde fois quelques mois plus tard, le Service cantonal a fait savoir à X._, le 21 juillet 2006, qu'il envisageait de ne pas renouveler son autorisation de séjour. Le 1er septembre suivant, l'intéressé a indiqué à l'autorité qu'il vivait à nouveau avec sa femme et qu'il retirait une demande de regroupement familial en faveur de ses enfants entre-temps déposée le 23 mai 2005; il prétendait que cette demande, qui avait été refusée par le Service cantonal et faisait l'objet d'un recours pendant devant le Tribunal cantonal, avait provoqué des tensions dans son couple. Sur la base de renseignements écrits de la police cantonale (du 5 décembre 2006 et du 9 août 2007) indiquant que le couple faisait effectivement ménage commun, le Service cantonal a finalement renouvelé l'autorisation de séjour litigieuse. Le 20 novembre 2007, X._ a été mis au bénéfice d'un permis d'établissement en réponse à une requête qu'il avait déposée le 15 mai précédent. C. De nouvelles investigations menées par la police cantonale à la demande du Service cantonal ont révélé que X._ vivait à nouveau séparé de son épouse depuis le 1er mars 2008. Les 2 et 15 octobre 2008, les époux ont précisé à l'autorité administrative qu'ils n'envisageaient pas d'engager une procédure de divorce, mais espéraient une prochaine réconciliation. En même temps que ces précisions, ils déposaient une demande de regroupement familial en faveur des enfants de X._. Par décision du 11 mars 2010, le Service cantonal a révoqué le permis d'établissement de X._ après lui avoir donné l'occasion de s'exprimer à ce sujet, au motif qu'il avait caché un fait essentiel durant la procédure d'autorisation, à savoir que "la communauté conjugale n'était pas ou plus effectivement vécue, le mariage étant déjà à cette époque vidé de l'essentiel de sa substance." Saisi d'un recours contre cette décision, le Tribunal cantonal l'a rejeté, par arrêt du 14 septembre 2010. D. X._ forme un recours en matière de droit public au Tribunal fédéral contre l'arrêt précité du Tribunal cantonal. Il conclut à l'annulation de l'arrêt attaqué, sous suite de frais et dépens, et à la constatation qu'il a droit au maintien de son autorisation d'établissement, subsidiairement au renvoi de la cause au Tribunal cantonal pour instruction complémentaire et nouvelle décision dans le sens des considérants. Il requiert également le bénéfice de l'assistance judiciaire. Le Service cantonal et le Tribunal cantonal se réfèrent aux considérants de l'arrêt attaqué et renoncent à se déterminer sur le recours, tandis que l'Office fédéral des migrations conclut à son rejet.