Faits: A. A.a L._ a requis les prestations de l'assurance-chômage dès le 1er août 2008 en précisant qu'il cherchait une activité à plein temps comme traducteur ou correcteur. Lors de son inscription, il a informé l'Office régional de placement (ORP) qu'il entendait poursuivre son projet d'activité indépendante dans le domaine de l'aéronautique pour la commercialisation et la maintenance d'aéronefs X._ en Suisse et dans le marché commun des pays de Y._. Il a détaillé l'état des démarches déjà entreprises et de celles à accomplir. Par décision du 24 octobre 2008, le Service de l'Industrie, du Commerce et du Travail, Assurance-chômage, du canton du Valais (ci-après : le SICT) a nié l'aptitude au placement de L._. Il a considéré que les démarches effectuées par le prénommé en vue de la mise sur pied de son activité dans le domaine aéronautique excluaient la possibilité et la volonté de prendre un emploi salarié qui lui serait proposé. Statuant sur l'opposition de L._, le SICT l'a rejetée, confirmant ainsi sa position antérieure (décision sur opposition du 4 décembre 2008). Saisie d'un recours du prénommé à l'encontre de cette décision, la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan l'a rejeté le 25 juin 2009. A.b Dans l'intervalle, par lettre du 4 mai 2009, L._ a demandé que son aptitude au placement soit reconsidérée au motif qu'il avait cessé toute démarche en rapport avec la création et le développement de son activité indépendante dès le 1er avril 2009. Il a déclaré être totalement disponible pour un nouvel emploi. L._ a donc touché les indemnités de chômage depuis cette date. Le 12 mars 2010, l'ORP a été informé que la société « Z._ Ltd. », inscrite à W._ et dont L._ est actionnaire unique, envisageait de créer une succursale à V._ (Valais) et d'engager un directeur du marketing en la personne de B._, dès le 1er avril 2010. Ce poste a par ailleurs fait l'objet d'une demande d'allocations à l'initiation au travail. Sur la base de ces faits, l'ORP a demandé au SICT d'examiner l'aptitude au placement de L._. Par décision du 29 avril 2010, le SICT a admis que l'assuré était apte au placement, dans la mesure où il avait cessé toutes ses activités faute de financement. Il avait en particulier suspendu l'inscription de la succursale valaisanne de sa société et résilié le contrat liant celle-ci à B._. A la suite de la découverte de faits nouveaux, inconnus à l'époque de la décision du 29 avril 2010, la Caisse cantonale de chômage du canton du Valais a demandé au SICT de réexaminer l'aptitude au placement de L._. Statuant à nouveau le 25 juin 2010, le SICT a révisé sa décision du 29 avril 2010 et nié l'aptitude au placement de L._ à partir du 1er avril 2009, au motif que l'assuré n'avait en réalité pas cessé ses démarches en vue de la concrétisation de son activité indépendante en avril 2009. L'opposition de L._ a été rejetée par décision du 26 août 2010. B. L._ a déféré cette décision à la Cour des assurances sociales du Tribunal cantonal valaisan, en concluant à ce que son aptitude au placement soit reconnue. Par jugement du 11 mars 2011, la juridiction cantonale a rejeté le recours. C. L._ interjette un recours en matière de droit public contre ce jugement dont il demande l'annulation en concluant, sous suite de frais et dépens, à ce que son aptitude au placement. soit admise. Le SICT et le Secrétariat d'Etat à l'Economie ont renoncé à se déterminer.