Mietvertrag; Kündigungsschutz; Ausweisung, hat sich ergeben: A.- P._ (Beklagter) ist seit dem Jahre 1952 Mieter der 5-Zimmer-Parterrewohnung in der Liegenschaft Y._ 41. Diese Liegenschaft gehörte früher S._ und dann den Eheleuten A. und M.X._. Diese errichteten mit Urkunde vom 6. August 1973 die Stiftung "Kunstsammlung A. und M.X._" (Klägerin), deren Zweck es ist, den künstlerischen Nachlass der Stifter zu erhalten und diesen der Öffentlichkeit in Form einer ständigen Ausstellung im Haus Y._ 41 bei freiem Eintritt zugänglich zu machen. Als M.X._ am ............. 1997 starb, ging die Liegenschaft an die Klägerin über und damit auch das Mietverhältnis mit dem Beklagten. Mit Schreiben vom 28. Oktober 1997 stellte die Klägerin dem Beklagten eine gründliche Überholung der Liegenschaft "mit Beginn der Arbeiten per April 1998" und mit einer Gesamtdauer von etwa 6 Monaten in Aussicht. Der Beklagte ersuchte darauf bei der Schlichtungsbehörde um Herabsetzung des Mietzinses für die Dauer der Umbauarbeiten ab 1. April 1998. Zudem stellte er beim Audienzrichter bezugnehmend auf die angekündigten baulichen Veränderungen das Begehren, es sei der Klägerin zu verbieten, die bestehende Wohnküche in eine "Klein- bzw. Teeküche" umzuwandeln. Im Verfahren vor dem Audienzrichter schlossen die Parteien am 24. November 1998 einen Vergleich, in dem sich die Klägerin u.a. verpflichtete, dem Beklagten für sämtliche Inkonvenienzen aus der Renovation der Liegenschaft ohne Anerkennung einer Rechtspflicht Fr. 7'000.-- zu zahlen. Am 30. November 1999 kündigte die Klägerin dem Beklagten das Mietverhältnis wegen Eigenbedarfs für die Kunstgalerie gemäss Stiftungsurkunde auf den 30. Juni 2000. B.- Der Beklagte focht die Kündigung bei der Schlichtungsbehörde als missbräuchlich an. Diese stellte mit Beschluss vom 16. Mai 2000 die Ungültigkeit der Kündigung fest. Daraufhin stellte die Klägerin beim Mietgericht Zürich das Begehren, es sei die Kündigung vom 30. November 1999 als gültig zu erklären und der Beklagte innert angemessener Frist aus seiner Wohnung auszuweisen. Das Mietgericht erklärte die Kündigung mit Urteil vom 6. Juni 2001 in Abweisung der Klage als missbräuchlich. Am 25. September 2001 wies das Obergericht des Kantons Zürich, II. Zivilkammer, eine dagegen erhobene Berufung der Klägerin ab und bestätigte das Urteil des Mietgerichts. Es erwog, der am 24. November 1998 abgeschlossene Vergleich habe die dreijährige Sperrfrist gemäss Art. 271a Abs. 1 lit. e OR ausgelöst. Da die Kündigung vom 30. November 1999 während dieser Frist erfolgt sei und sich die Klägerin nicht auf dringenden Eigenbedarf im Sinne von Art. 271a Abs. 3 OR berufen könne, sei sie als missbräuchlich anfechtbar. Ferner sei die Kündigung auch nach Art. 271 OR anfechtbar, da sich die Kündigung des Mietverhältnisses nach Abschluss der Umbauarbeiten unter den gegebenen Umständen als missbräuchlich erweise. C.- Die Klägerin erhob Berufung, mit dem Begehren, der Beschluss des Obergerichts vom 25. September 2001 sei aufzuheben und die Klage gutzuheissen. Der Beklagte beantragt die Abweisung der Berufung. Das Obergericht hat auf Gegenbemerkungen zur Berufung verzichtet.