Forderung aus Mietvertrag, hat sich ergeben: A.- Am 14. September 1994 schlossen die X._ Treuhand AG (Klägerin) als Vermieterin und A._ (Beklagter) sowie dessen solidarisch haftende Ehefrau als Mieter je einen Mietvertrag über einen Gewerberaum ("Gewerberaum 1") und einen Abstellplatz an der W._-strasse in I._ ab, je mit Mietbeginn am 1. November 1994. Am 5. Oktober 1994 gingen dieselben Parteien einen weiteren Mietvertrag über einen Gewerberaum ("Gewerberaum 2") mit Mietbeginn am 1. Oktober 1994 ein. Der aufgrund der drei Mietverträge geschuldete monatliche Mietzins betrug einschliesslich der Akontozahlungen für die Nebenkosten Fr. 6'725.--. Alle drei Mietverträge waren unter Einhaltung einer Kündigungsfrist von drei Monaten je auf Ende März oder Ende September kündbar, frühestens jedoch auf den 30. September 1999. Schliesslich bestand ein weiteres Mietverhältnis für einen Parkplatz zu einem Mietzins von Fr. 50.-- pro Monat. Mit Schreiben vom 28. September 1995 teilten die Mieter der Klägerin Folgendes mit: "Hiermit kündigen wir unter Bezugnahme auf die zwischen Ihnen und unserem Treuhänder, Herrn T._, geführten Telefongespräche die Mietverträge über die vorerwähnten Mietobjekte per 31. Dezember 1995. Dabei sind wir uns bewusst, dass es sich um ausserterminliche Kündigungen handelt. Einerseits bitten wir Sie freundlich, sich selber um Ersatzmieter zu bemühen um die Mietobjekte baldmöglichst weiterzuvermieten. Andererseits werden selbstverständlich auch wir selber Ersatzmieter suchen. Wir bestätigen hiermit die zwischen Ihnen und Herrn T._ telefonisch getroffene Vereinbarung, dass Sie Ersatzmieter akzeptieren, welche für die Gewerberäume einen Mietzins von Fr. 120.-/m2 netto (zuzüglich Heizkosten àkonto gemäss den bestehenden Mietverträgen) bezahlen. Dementsprechend sind wir bei Vorhandensein solcher valabler Ersatzmieter ohne weitere Verpflichtungen aus den Mietverträgen entlassen. In der Hoffnung, diese Mietverhältnisse einvernehmlich beenden zu können, verbleiben wir. ..". Die Klägerin reagierte auf dieses Schreiben nicht. Die Mieter gaben die Mietobjekte jedoch nicht auf den 31. Dezember 1995 zurück, sondern verblieben vorerst darin. Nach einem Briefwechsel zwischen den Parteien verliessen die Mieter die Mietobjekte Ende März 1996, ohne dass eine Übergabe der Mietsachen stattgefunden hätte. Nach verschiedenen weiteren Briefwechseln liessen die Mieter die Klägerin am 3. September 1996 schriftlich wissen, dass die letzten Nachreinigungsarbeiten abgeschlossen seien und übersandten der Klägerin gleichzeitig die noch vorhandenen Schlüssel zu den Mietobjekten. Die Klägerin bestätigte den Mietern am 4. September 1996 schriftlich den Abschluss der Nachreinigung. Die Mieter bezahlten die Mietzinse im geschuldeten Umfang bis Ende August 1996. Per 18. Februar bzw. 1. Juni 1997 wurden die Mietobjekte weitervermietet, allerdings zu tieferen Mietzinsen, als sie mit dem Beklagten und dessen Ehefrau vereinbart worden waren. B.- Nachdem vor der zuständigen Schlichtungsbehörde keine Einigung der Parteien zustande gekommen war, machte die Klägerin am 29. April 1997 gegen den Beklagten beim Mietgericht des Bezirks Pfäffikon eine Forderungsklage über einen Betrag von vorerst Fr. 54'438. 60 nebst Zinsen anhängig und erweiterte den geforderten Betrag sodann auf Fr. 68'323. 60 nebst Zinsen. Erstinstanzlich wurde die Klage mit Urteil vom 25. Mai 1998 zunächst im Umfang von Fr. 47'205.-- gutgeheissen. Das Obergericht des Kantons Zürich hiess eine gegen dieses Urteil gerichtete kanto- nale Berufung der Klägerin mit Rückweisungsbeschluss vom 23. November 1998 teilweise gut und wies den Prozess wiederum an die erste Instanz zurück. Diese hiess die Klage mit Urteil vom 27. August 1998 vollumfänglich gut. Dieses Urteil wurde vom Obergericht des Kantons Zürich mit Beschluss vom 13. Dezember 1999 bestätigt. Eine dagegen erhobene kantonale Nichtigkeitsbeschwerde wies das Kassationsgericht des Kantons Zürich am 31. Oktober 2000 ab, soweit darauf eingetreten werden konnte. C.-Der Beklagte hat gegen das Urteil des Obergerichts des Kantons Zürich vom 13. Dezember 1999 eidgenössische Berufung eingelegt. Darin beantragt er dem Bundesgericht, das angefochtene Urteil sei aufzuheben und die Klage abzuweisen. Eventualiter sei die Sache zur Ergänzung des Verfahrens und neuer Entscheidung an die Vorinstanz zurückzuweisen; subeventualiter sei die Klage im Umfang des Urteils des Mietgerichts Pfäffikon vom 25. Mai 1998 gutzuheissen. Die Klägerin schliesst auf Abweisung der Berufung, eventualiter auf Rückweisung an die Vorinstanz.