Aufenthaltsbewilligung, hat sich ergeben: A.- Der 1977 geborene, aus der Bundesrepublik Jugoslawien stammende X._ reiste im Mai 1992 in die Schweiz ein und wohnte kurze Zeit bei seinem Vater. Er besass die Niederlassungsbewilligung für den Kanton Zürich. Am 7. Juni 1996 heiratete er in Zürich die 1976 geborene spanische Staatsangehörige A._, die im Besitz der Niederlassungsbewilligung für den Kanton Zürich ist. Am ........... 1995 wurde die Tochter B._ und am ............. 1997 der Sohn C._ geboren. Beide Kinder besitzen die spanische Staatsbürgerschaft sowie die Niederlassungsbewilligung im Kanton Zürich. Am 1. September 1997 beteiligte sich X._ zusammen mit sieben anderen Personen am Überfall auf die Fraumünsterpost. Er flüchtete nach Spanien, wo er verhaftet wurde und die Zeit vom 29. September 1997 bis zum 14. Oktober 1998 in Auslieferungshaft verbrachte. Seit dem 14. Dezember 1998 befand er sich im vorzeitigen Strafvollzug. Mit Verfügung vom 18. März 1999 stellte die Fremdenpolizei des Kantons Zürich fest, dass die Niederlassungsbewilligung von X._ erloschen sei. Mit Urteil vom 29. Oktober 1999 verurteilte das Bezirksgericht Zürich X._ wegen Raubes und geringfügiger Sachbeschädigung und wies ihn in eine Arbeitserziehungsanstalt ein. Das Urteil ist in Bezug auf ihn in Rechtskraft erwachsen. Am 11. November 1999 trat X._ in die Arbeitserziehungsanstalt Y._ ein. Am 13. Februar 2000 kehrte X._ aus einem Urlaub nicht mehr zurück; am 22. Juni 2000 verhaftete ihn die Stadtpolizei Zürich, nachdem er sich selbst gestellt hatte. Mit Verfügung vom 6. Juli 2000 stellten der Auskunftsdienst und die Geschäftskontrolle des Justizvollzuges des Kantons Zürich den Vollzug der vom Bezirksgericht Zürich am 29. Oktober 1999 ausgesprochenen Massnahme ein und beantragten dem Bezirksgericht, dieses Urteil aufzuheben und unter Anrechnung des erstandenen (vorzeitigen) Straf- und Massnahmevollzuges eine Strafe auszufällen. B.- Mit Gesuch vom 22. September 2000 beantragte X._ der Fremdenpolizei des Kantons Zürich, ihm eine Niederlassungsbewilligung oder wenigstens eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen. Mit Urteil vom 18. Oktober 2000 hob das Bezirksgericht Zürich die mit Urteil vom 29. Oktober 1999 angeordnete Einweisung in eine Arbeitserziehungsanstalt auf und bestrafte X._ mit vier Jahren und vier Monaten Zuchthaus, unter Anrechnung von 989 Tagen Haft. Dieses Urteil erwuchs in Rechtskraft. Mit Verfügung vom 9. November 2000 wies die Fremdenpolizei des Kantons Zürich das Gesuch von X._ um Erteilung einer Aufenthaltsbewilligung ab. Am 24. November 2000 verfügte der Vorsitzende der 9. Abteilung des Bezirksgerichts Zürich die bedingte Entlassung von X._ aus dem Strafvollzug auf den 21. Dezember 2000. Am 4. Dezember 2000 erhob X._ beim Regierungsrats des Kantons Zürich Rekurs gegen die Verfügung der Fremdenpolizei vom 9. November 2000. Mit Beschluss vom 20. Dezember 2000 wies der Regierungsrat des Kantons Zürich den Rekurs ab. Die dagegen erhobene Beschwerde wies das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich mit Entscheid vom 25. April 2001 ab. C.- Dagegen hat X._ beim Bundesgericht Verwaltungsgerichtsbeschwerde erhoben. Er beantragt, den Entscheid des Verwaltungsgerichts aufzuheben und ihm eine Aufenthaltsbewilligung zu erteilen; ferner sei ihm für die vorinstanzlichen Verfahren die unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung zu gewähren. Er ersucht zudem für das bundesgerichtliche Verfahren um unentgeltliche Rechtspflege und Verbeiständung. Die Staatskanzlei des Kantons Zürich (für den Regierungsrat) schliesst auf Abweisung der Beschwerde. Das Verwaltungsgericht des Kantons Zürich beantragt, die Beschwerde abzuweisen, soweit darauf einzutreten sei. Das Bundesamt für Ausländerfragen beantragt die Abweisung der Beschwerde. D.- Mit Verfügung vom 27. Juni 2001 hat der Abteilungspräsident der Beschwerde antragsgemäss die aufschiebende Wirkung zuerkannt.