Sachverhalt: A. Mit Schreiben vom 19. Dezember 2011 erstattete X._ bei der Staatsanwaltschaft Winterhur/Unterland Strafanzeige gegen unbekannte Angestellte der Justizvollzugsanstalt Pöschwies. Zur Begründung führte er aus, der dannzumal diensthabende Mitarbeiter dieser Anstalt habe einen an ihn adressierten Brief mit dem Absender des Obergerichts des Kantons Zürich vom 12. Dezember 2011 geöffnet, bevor er ihm diesen ausgehändigt habe. X._ erhob damit gegenüber Beamten der Justizvollzugsanstalt den strafrechtlichen Vorwurf unberechtigter Kontrolle des Verkehrs mit ihren Aufsichtsbehörden. B. Mit Verfügung vom 6. März 2012 überwies die Staatsanwaltschaft die Akten auf dem Dienstweg über die Oberstaatsanwaltschaft an das Obergericht (III. Strafkammer) des Kantons Zürich mit dem Antrag, ihr die Ermächtigung zur Durchführung einer Strafuntersuchung nicht zu erteilen. Mit Beschluss vom 20. Juni 2012 verweigerte das Obergericht der Staatsanwaltschaft die Ermächtigung zur Strafverfolgung. C. Mit als "staatsrechtliche Beschwerde" bezeichneter Eingabe vom 17. Juli 2012 (Poststempel) führt X._ Beschwerde beim Bundesgericht und beantragt sinngemäss, den Entscheid des Obergerichts aufzuheben und die Zürcher Staatsanwaltschaft anzuweisen, ein Strafverfahren zu eröffnen; zudem beantragt er sinngemäss, die Kontrolle seiner Amts- und Gerichtspost durch die Justizvollzugsanstalt Pöschwies generell für unzulässig zu erklären; für das bundesgerichtliche Verfahren sei ihm die unentgeltliche Prozessführung zu gewähren. Die Staatsanwaltschaft Winterthur/Unterland beantragt die Abweisung der Beschwerde mit entsprechender Kostenauflage. Die Oberstaatsanwaltschaft und das Obergericht des Kantons Zürich haben auf eine Stellungnahme verzichtet.