Sachverhalt: A. A.a C._, geboren 1961, war als Hilfsarbeiter für die Baufirma A._ AG tätig und in dieser Eigenschaft bei der Schweizerischen Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch gegen Unfälle und Berufskrankheiten versichert, als er sich bei einem Berufsunfall am 3. Oktober 2005 schwere Kopfverletzungen zuzog. Für die ihm dauerhaft verbleibenden Unfallfolgen sprach ihm die SUVA mit Verfügung vom 31. Mai 2007, bestätigt durch Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007, basierend auf einer Erwerbsunfähigkeit von 100 % mit Wirkung ab 1. Mai 2007 eine Invalidenrente, basierend auf einer Integritätseinbusse von 100 % eine Integritätsentschädigung, basierend auf einer Hilflosigkeit schweren Grades eine Hilflosenentschädigung sowie eine Pflegeleistungspauschale zu. Die hiegegen erhobene Beschwerde hiess das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 28. August 2008 insoweit teilweise gut, als es den Einspracheentscheid vom 25. Oktober 2007 aufhob, soweit die SUVA damit "einen Überentschädigungsabzug sowie einen Abzug in Höhe von Fr. 450.- von den Pflegeleistungen vorgenommen" hatte. Das kantonale Gericht verpflichtete die SUVA mit dem unangefochten in Rechtskraft erwachsenen Entscheid, "sowohl die Pflegeleistungen als auch die Hilflosenentschädigung in vollem Umfang auszurichten." In Bezug auf die Beanstandungen der Invalidenrente wies die Vorinstanz die Beschwerde des Versicherten ab. A.b Am 28. April 2008 sprach die Invalidenversicherung C._ rückwirkend ab 1. Februar 2006 eine ganze Invalidenrente zu. Mit Verfügung vom 8. Mai 2008, bestätigt durch Einspracheentscheid vom 26. Januar 2009, errechnete die SUVA während der Taggeld-Phase vom 6. Oktober 2005 bis 30. April 2007 eine Überentschädigung von Fr. 508.45, welche sie im Umfang von Fr. 503.45 mit der Nachzahlung der Rentenleistungen der Invalidenversicherung verrechnete; gleichzeitig setzte sie die UV-Rente mit Wirkung ab 1. Mai 2007 als Komplementärrente fest. Die Rückforderung der im Zeitraum vom 1. Mai 2007 bis 31. Mai 2008 zu viel ausgerichteten UV-Rentenleistungen von total Fr. 15'599.35 verrechnete die SUVA ebenfalls mit der Nachzahlung der Rentenleistungen der Invalidenversicherung. B. Die hiegegen erhobene Beschwerde des C._ wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 18. August 2009 ab. C. Mit Beschwerde in öffentlich-rechtlichen Angelegenheiten lässt C._ unter Aufhebung des angefochtenen Gerichtsentscheides beantragen, die SUVA sei "zu verpflichten, von einer Rückforderung abzusehen." Zusätzlich ersucht er um Gewährung der unentgeltlichen Rechtspflege und Verbeiständung. Während die SUVA auf Abweisung der Beschwerde schliesst, verzichtet das Bundesamt für Gesundheit (BAG) auf eine Vernehmlassung. D. Am 28. Januar und 2. Februar 2010 gelangte C._ unaufgefordert mit weiteren Eingaben ans Bundesgericht.