Darlehensvertrag; Solidarschuldnerschaft, hat sich ergeben: A.- Die EULESA-Leda Systems Applications Ltd. , eine Aktiengesellschaft mit Sitz in Langnau am Albis, beabsichtigte die Einrichtung sogenannter Euro Info Points in der Schweiz und in anderen europäischen Ländern und benötigte zur Realisierung eines Projektes im Zürcher Hauptbahnhof Finanzmittel in der Höhe von rund Fr. 1'368'000.--. Am 24. Juli 1992 schloss sie einen Darlehensvertrag mit Stephan Guido Schibli (Beklagter), gemäss welchem dieser der EULESA ein Darlehen von Fr. 456'000.--, auszahlbar in drei Raten, gewährte. Alfredo A. Baratti, Präsident des Verwaltungsrats der EULESA, garantierte persönlich für die termingerechte Rückzahlung des Darlehens samt Zinsen. In der gleichen Vereinbarung verpflichtete sich Schibli, der EULESA in der Stellung als Delegierter des Verwaltungsrats einen Drittel seiner Arbeitskraft zur Realisierung des Projekts zur Verfügung zu stellen. Als die vorgesehene Bankfinanzierung für die weiteren zwei Drittel der benötigten Mittel nicht zustande kam, bestand der Beklagte auf der Beibringung weiterer Sicherheiten. Zu diesem Zweck schloss er am 16. September 1992 eine als "Darlehensvertrag" bezeichnete Vereinbarung mit der EULESA, der EUROLEDA Communication and Information Systems Applications SA und der Stiftung Entropia Promotion (Europa), in welcher sich die EUROLEDA und die Stiftung Entropia solidarisch für die Rückzahlung des Darlehens samt Zinsen haftbar erklärten. Mit ausdrücklichem Vermerk wurde dieser Vertrag zum integrierenden Bestandteil der früheren Vereinbarung zwischen der EULESA und dem Beklagten vom 24. Juli 1992 erklärt. Die EULESA ging am 12. Oktober 1995 in Konkurs, wobei das Verfahren mangels Aktiven im Dezember 1995 eingestellt wurde. Im August 1997 leitete der Beklagte gegen die Stiftung Entropia Betreibung über den gesamten Darlehensbetrag von Fr. 456'000.-- nebst Zinsen ein, und der Einzelrichter am Bezirksgericht Horgen erteilte ihm dafür am 19. Januar 1998 provisorische Rechtsöffnung. B.- Am 30. Juni 1998 machte die Stiftung Entropia Promotion (Europa) gegen Stephan Guido Schibli beim Bezirksgericht Horgen die Aberkennungsklage anhängig. Mit Urteil vom 29. September 1999 wies das Bezirksgericht die Aberkennungsklage ab (Dispositivziffer 1) und erteilte ihm für Fr. 456'000.-- nebst 13,5 % Zins seit 1. April 1993 definitive Rechtsöffnung (Dispositivziffer 2). Es hielt sodann in Dispositivziffer 3 fest, dass Dispositivziffer 2 im Umfang von Fr. 90'000.-- vorläufig bis zum Erlass des Urteils über die Verrechnungsforderung nicht vollstreckbar sei; der Klägerin werde eine Frist von 30 Tagen ab Zustellung des Urteils angesetzt, um die Verrechnungsforderung vor dem zuständigen Amt bzw. Richter geltend zu machen; bei Nichterbringung eines entsprechenden Nachweises der fristgemässen Klageanhebung an das zuständige Betreibungsamt werde auch der Betrag von Fr. 90'000.-- vollstreckbar. Eine Berufung der Klägerin wies das Obergericht des Kantons Zürich mit Urteil vom 27. Juni 2000 in Bestätigung des erstinstanzlichen Entscheides ab. C.- Die Klägerin beantragt dem Bundesgericht mit ihrer Berufung, das Urteil des Obergerichts aufzuheben und die Aberkennungsklage gutzuheissen bzw. die Forderung des Aberkennungs- und Berufungsbeklagten, für die mit Verfügung des Einzelrichters im summarischen Verfahren am Bezirksgericht Horgen vom 19. Januar 1998 provisorische Rechtsöffnung erteilt worden ist, abzuerkennen. Der Beklagte schliesst auf Abweisung der Berufung.