Sachverhalt: A. K._, geboren 1958, war als Hilfsarbeiter bei der Firma X._ angestellt und bei der Schweiz. Unfallversicherungsanstalt (SUVA) obligatorisch für Berufs- und Nichtberufsunfälle sowie Berufskrankheiten versichert. Im Dezember 1989 verunfallte er mit dem eigenen Personenwagen im ehemaligen Jugoslawien und zog sich dabei eine Kopfverletzung zu. Am 26. Juli 1990 wurde im Kantonsspital Y._ eine Exhärese des Nervus frontalis rechts durchgeführt. Am 30. Januar 1991 stellte die SUVA die Versicherungsleistungen (Heilbehandlung, Taggeld) ein. Im März/April 2001 suchte K._ gestützt auf Arztberichte, welche u.a. eine posttraumatische Epilepsie erwähnten, erneut um Versicherungsleistungen nach. Die SUVA holte beim Schweiz. Epilepsie-Zentrum EPI ein Gutachten ein und lehnte einen Leistungsanspruch mit der Begründung ab, dass die Beschwerden psychischer Natur seien und nicht in einem rechtserheblichen (adäquaten) Kausalzusammenhang mit dem versicherten Unfall stünden (Verfügung vom 17. Dezember 2002). Daran hielt sie mit Einspracheentscheid vom 28. März 2003 fest. Die dagegen erhobene Beschwerde wies das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden mit Entscheid vom 3. Juli 2003 ab. Auf eine weitere Eingabe vom 28. Dezember 2003 trat das Gericht nicht ein (Entscheid vom 9. März 2004). B. Mit Eingabe vom 6. Februar 2006 an das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden liess K._ beantragen, die kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 seien revisions- bzw. wiedererwägungsweise aufzuheben und es sei die SUVA zu verpflichten, ihm weiterhin die gesetzlichen Leistungen, zuzüglich Zins von 5 %, auszurichten. Das Verfahren sei zu sistieren bis die SUVA über das bei ihr eingereichte Gesuch um Revision bzw. Wiedererwägung vom 6. Februar 2006 entschieden habe. Ferner sei ihm die unentgeltliche Verbeiständung zu gewähren. Das Verwaltungsgericht des Kantons Graubünden entsprach dem Sistierungsbegehren und nahm das Verfahren nach Vorliegen des Einspracheentscheids der SUVA vom 8. Juni 2006 wieder auf. Mit Entscheid vom 10. Oktober 2006 wies es die Beschwerde (recte: das Gesuch um Revision bzw. Wiedererwägung) ab, soweit darauf eingetreten wurde. Das Begehren um unentgeltliche Verbeiständung wies es ebenfalls ab. C. Mit Beschwerde an das Bundesgericht lässt K._ sinngemäss beantragen, in Aufhebung des angefochtenen Entscheids seien die kantonalen Entscheide vom 3. Juli 2003 und 9. März 2004 revisions- bzw. wiedererwägungsweise aufzuheben und es sei die SUVA zu verpflichten, ihm aus dem Unfall vom 23. Dezember 1989 weiterhin die gesetzlichen Leistungen, zuzüglich Zins von 5 %, zu erbringen. Eventuell sei die Sache zu ergänzender Abklärung und Neubeurteilung an die Vorinstanz oder die SUVA zurückzuweisen, andernfalls sei vom Bundesgericht eine medizinische Expertise insbesondere zum Gesundheitszustand und zum adäquaten Kausalzusammenhang einzuholen. Ferner sei ihm für das Verfahren vor der SUVA, dem kantonalen Verwaltungsgericht und dem Bundesgericht die unentgeltliche Verbeiständung zu gewähren. Die SUVA beantragt Abweisung der Beschwerde, soweit darauf einzutreten sei. Das Bundesamt für Gesundheit (BAG) verzichtet auf Vernehmlassung.