أنجلينا جولي قامت أنجلينا بالتوجه إلى إنتاج الأفلام، وشهد عام 2007، إنتاج أول فيلم لها، وهو فيلم مكان في الزمان، وهو من النوع الوثائقي، وهذا الفيلم يتحدث عن الحياة في 27 مكان. وتم عرض الفيلم في مهرجان تريبيكا السينمائي. وقد تم إنتاج الفيلم لصالح النقابة الوطنية للتعليم في الولايات المتحدة لتوزيعه في المدارس الثانوية. وفي نفس السنة شاركت أنجلينا في فيلم القلب الكبير مع عرفان خان وانتاج مايكل ونت بوتمب. وهو فيلم مأخوذ من قصة القلب الكبير، وهي قصة حقيقية حدثت في عام 2003 في باكستان بالقرب من الحدود الأفغانية. حيث تم إختطاف دانيال بيرل المراسل الصحفي لجريدة وول ستريت جورنال، واتهامه في قضية جنائية. وتم العرض الأول للفيلم في مهرجان كان السينمائي. وقال مراسل هوليوود عن أنجلينا في هذا الفيلم " كان أدائها مؤثراً ومتزناً، وتابع كلامه قائلاً " لقد قامت بالدور في احترام، ومفهوم مختلف". وبهذا الفيلم فازت أنجلينا للمرة الرابعة بجائزة غولدن غلوب، والمرة الثالثة بجائزة نقابة ممثلي الشاشة. وفي نفس السنة قامت أنجلينا بدور والدة جراندل في فيلم بياولف من إنتاج روبرت زيميكس. وهو فيلم يتحدث عن ظهر وحش عملاق يدعى جرندال في عام 507، ويقوم بترويع السكان المحليين وإقتحام أماكن إحتفالاتهم. ويعلن ملك الدنمارك عن جائزة مجزية لمن يتمكن من قتل العملاق المتوحش، وهو الأمر الذي يثير إهتمام المحارب الشجاع والبطل الشهير بيوولف الذي يسعى دائما للمجد. ويدخل بيوولف في معركة شرسة مع العملاق جرندال ويتمكن من هزيمته وقتله، ويقوم الملك بإهداءه جائزة قيمة، لكن بيوولف فيما بعد يكتشف إن كل رجاله تم ذبحهم بوحشية في بهو القصر الملكي.
يكتشف بيوولف إن من قتل رجاله هي أم جرندال إنتقاماً لموت ابنها فينطلق لمطاردتها في البحيرة التي تعيش فيها، لكنها تتخذ هيئة امرأة جميلة وتنجح في إغوائه. وتم استخدام تقنية لاقط الحركة في هذا الفيلم.
تشارك أنجلينا في فيلم مطلوب في عام 2008، وهو فيلم أكشن من إخراج تيمر بكمامبتوف وشارك أنجلينا في بطولة الفيلم جيمس مكافوي، ومورجان فريمان، وتوماس كرستشمان، وتيرنس ستامب. وهذا الفيلم مأخوذ من روايه مرسومة للروائي الرسام مارك ميلر. وحقق نجاحا كبيراً في مختلف أنحاء العالم، وحصل على انتقادات إيجابية حول الفيلم، وبلغت إيرادته 341.433.252 دولار أمريكي في مختلف أنحاء العالم. وشاركت أنجلينا أيضاً في هذه السنة في فيلم كونغ فو باندا، وكان دورها في الفيلم السيدة نمره، وهو دور صوتي، وحقق هذا الفيلم إيرادات وصلت إلى 632 مليون دولار أمريكي، وهي أعلى حصيلة حققها فيلم من أفلام أنجلينا إلى وقتنا هذا. وفي نفس السنة أيضاً شاركت في فيلم استبدال من إنتاج كلينت إيستوود، وكان العرض الأول لهذا الفيلم في مهرجان كان السينمائي. وهو يحكي قصة سيدة أمريكية تُدعي كريستين كولينز يختفى ابنها الوحيد والتر صاحب التسع سنوات بعد عودتها من العمل، وتظل لفترة 5 شهور في البحث عنه حتى تعثر شرطة ولاية لوس أنجلوس عليه، وتكتشف أنه ليس هو ولكن الطفل يدعى أنها ابنها. وتصطدم الأم برد فعل الشرطة عند إنكارها للطفل، بسبب خوفهم من التأثير السلبي على الدعاية الانتخابية لعمدة الولاية، وسوء صورة الشرطة أمام الإعلام، وتتعرض للإيداع في مصحة عقلية لكى تجبر على الاعتراف كتابينا باختلالها العقلي. وتكتشف في المصحة وجود كثير من النساء اللاتى تعرضن لنفس الموقف، وبعد العثور مقبرة جماعية لعشرين طفل تم قتلهم على يد قاتل متسلسل، ويعتقدوا أن من بين العظام المدفونة ابنها الحقيقي، وتتم محاكمتهم وإيقاف ذاك الشرطي وإقالة رئيس الشرطة والحكم بالإعدام على القاتل. وتم ترشيح أنجلينا للحصول للمرة الثانية على جائزة الأوسكار، والمرة الأولى لجائزة الأكاديمية البريطانية لفنون الفيلم والتلفزيون، والمرة الخامسة لجائزة غولدن غلوب، والمرة الرابعة لجائزة نقابة ممثلي الشاشة. وتحدث كلينت إيستوود عن أنجلينا في مؤتمر صحفي بعد طرح الفيلم بهذا الشكل " قد يكون وجهها الرائع عائقاً أمامها، ولكن رأيي أنها تمتلك أجمل وجه على هذا الكوكب، مما يجعل بعض الناس عاجزين عن رؤية موهبتها، وليس من السهل تفويت وجود جميع صور الفنانات تحت صورها في جميع الجرائد في مختلف أنحاء العالم.