Citation: 8C_658/2021 E. A

A.a. La société B.________ Sàrl, qui a pour but l'exploitation d'une entreprise générale dans le domaine du bâtiment, a été inscrite au registre de commerce le 10 septembre 2012. Sa seule associée était la société C.________ SA, société fiduciaire possédant l'entier du capital social. Le gérant était A.________ (ci-après: l'assuré), né en 1962. Le 8 avril 2015, B.________ Sàrl, par le biais du prénommé, a souscrit une police d'assurance-accidents obligatoire auprès d'AXA Assurances SA (ci après: AXA) en faveur de ses deux employés, dont l'assuré. A.b. Le 13 décembre 2017, une déclaration d'accident a été adressée à AXA, selon laquelle l'assuré s'était fracturé la jambe le 4 décembre 2017 après avoir glissé et chuté; depuis cette date, il était en incapacité de travail; son salaire de base en tant que directeur était de 10'000 fr. par mois. AXA a pris en charge le cas et a alloué des indemnités journalières sur la base du revenu déclaré. Après avoir examiné de manière plus approfondie la situation économique de l'assuré AXA a informé celui-ci, par courrier du 25 mars 2018, qu'à partir du 1er avril 2019, elle cesserait tout versement dans l'attente de recevoir tous les documents requis. Le 28 mai 2019, lors d'une rencontre avec l'assuré et son conseil, elle a expliqué qu'au regard des documents reçus et des explications données par l'intéressé, elle estimait que ce dernier avait un statut d'indépendant, qu'il n'était donc pas couvert par l'assurance-accidents obligatoire et qu'au surplus, son salaire mensuel de 10'000 fr. n'était pas prouvé. A.c. Par décision du 30 juillet 2019, confirmée sur opposition le 21 janvier 2020, AXA a nié tout droit aux prestations d'assurance et a réclamé à l'assuré la restitution d'un montant de 150'611 fr. 05 (soit 126'249 fr. 45 d'indemnités journalières et 24'361 fr. 60 de frais de traitement) correspondant aux prestations qu'elle estimait avoir versées à tort.