Citation: 8C_194/2021 E. A

A.a. Der 1965 geborene A.________ war gemäss Arbeitsvertrag vom 1. Oktober 2015 seit jenem Tag bei der B.________ GmbH als stellvertretender Geschäftsführer in einem 100 %-Pensum angestellt. Am 19. Dezember 2017 und am 16. Juni 2018 erlitt er Unfälle. Ausgehend von einer 100%igen Arbeitsunfähigkeit erbrachte die Schweizerische Unfallversicherungsanstalt (Suva) vom 19. Dezember 2017 bis 31. Oktober 2019 Taggeldleistungen. Seit dem 1. November 2019 richtete sie A.________ eine Invalidenrente (Invaliditätsgrad von 31 %) aus. Die B.________ GmbH löste das Arbeitsverhältnis mit A.________ per 31. Oktober 2019 auf. Am........ wurde über die Gesellschaft der Konkurs eröffnet. Das Konkursverfahren wurde mit Verfügung des Konkursrichters vom........ mangels Aktiven eingestellt. Am 4. März 2020 meldete sich A.________ beim Regionalen Arbeitsvermittlungszentrum (RAV) zur Arbeitsvermittlung an. Am 6. März 2020 beantragte er die Ausrichtung von Arbeitslosenentschädigung ab März 2020. Mit Verfügung vom 10. April 2020 verneinte die Arbeitslosenkasse des Kantons Zürich einen Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung aufgrund der arbeitgeberähnlichen Stellung der Ehefrau von A.________ bei der B.________ GmbH (einzige Gesellschafterin und Geschäftsführerin). Die dagegen erhobene Einsprache hiess die Arbeitslosenkasse dahingehend gut, dass A.________ ab 4. März 2020 Anspruch auf Arbeitslosenentschädigung habe, sofern auch die übrigen Voraussetzungen gemäss Art. 8 AVIG erfüllt seien. A.b. Nach weiteren Abklärungen verneinte die Arbeitslosenkasse mit Verfügung vom 21. August 2020 erneut einen Anspruch von A.________ auf Arbeitslosenentschädigung, da die Lohnhöhe nicht bestimmbar sei und damit auch der versicherte Verdienst nicht hinreichend zuverlässig festgesetzt werden könne. Die dagegen erhobene Einsprache wies die Arbeitslosenkasse mit Einspracheentscheid vom 2. Oktober 2020 ab.