Citation: 2C_756/2020 E. A

A.a. A.A.________ hielt als Alleineigentümer der C.________ AG (nach dem späteren Verkauf in D.________ AG umbenannt) deren Aktien in seinem Privatvermögen. 1999 kaufte die D.________ AG drei Grundstücke für insgesamt Fr. 3.3 Mio. Am 23. Juni 2004 begründete sie auf der Teilfläche eines der drei Grundstücke ein selbständiges und dauerndes Baurecht zugunsten der E.________ AG (Baurechtszins Fr. 15.- pro m2; Laufzeit bis 23. Juni 2034). Im Hinblick auf den Verkauf seiner Beteiligung an der D.________ AG führte A.A.________ im Herbst 2009 Verhandlungen mit der F.________ Holding AG. Dabei bestand Einigkeit zwischen den Parteien, dass die drei Grundstücke auch nach einem Verkauf der D.________ AG im (indirekten) Eigentum von A.A.________ bleiben sollten; der D.________ AG sollte jedoch auch für die Zeit nach dem Verkauf für die Absicherung ihres Nutzungsrechts an den Grundstücken ein Baurecht eingeräumt werden. Am 17. Dezember 2009 begründete die D.________ AG auf der noch nicht belasteten Restfläche des bereits baurechtsbelasteten Grundstücks sowie auf den beiden anderen 1999 erworbenen Grundstücken ein Baurecht zu ihren eigenen Gunsten (Baurechtszins ebenfalls Fr. 15.- pro m2; Laufzeit 50 Jahre). Gleichentags veräusserte die D.________ AG die drei Grundstücke an die G.________ Immobilien AG, eine ebenfalls von A.A.________ beherrschte Schwestergesellschaft der D.________ AG, zum Preis von insgesamt Fr. 2.3 Mio. Am 26. Januar 2010 veräusserte sodann A.A.________ per 1. Januar 2010 seine Beteiligung an der D.________ AG für Fr. 27 Mio. an die F.________ Holding AG. A.b. Im Zusammenhang mit der Veranlagung der D.________ AG für die direkte Bundessteuer der Steuerperiode 1. Januar bis 31. Dezember 2009 gelangte das Steuerrekursgericht des Kantons Zürich am 31. Oktober 2017 zum Ergebnis, dass der Verkauf der Liegenschaften an die G.________ Immobilien AG eine verdeckte Gewinnausschüttung darstelle. Die überhöhte Leistung der D.________ AG an ihre Schwestergesellschaft habe in den baurechtsbelasteten Grundstücken sowie den überhöhten Baurechtszinsen von Fr. 15.- pro m2 bestanden. Nach Einholung eines Gutachtens (sowie eines Nachtragsgutachtens) legte das Gericht die verdeckte Gewinnausschüttung masslich auf Fr. 9.95 Mio. fest. Dieses Urteil erwuchs in Rechtskraft. A.c. In der Veranlagung für die direkte Bundessteuer 2009 sowie der Einschätzung für die Staats- und Gemeindesteuern 2009 der Eheleute A.________, beide vom 28. Mai 2018, rechnete das kantonale Steueramt den Betrag von Fr. 9.95 Mio. als geldwerte Leistung auf.