Citation: 8C_535/2020 E. A

A.a. A.________, née en 1978, a travaillé dès juin 2011 en qualité d'employée de commerce à 90 % auprès d'une entreprise horlogère. Fin décembre 2017, elle a sollicité l'octroi de prestations de l'assurance-invalidité (AI) au motif d'une dégradation de son état de santé, qui était à l'origine d'un arrêt de travail complet à compter du 30 août 2017. Elle a été licenciée en avril 2018 avec effet au 31 mai 2018. Après s'être annoncée en avril 2018 à l'Office régional de placement (ORP), elle a requis auprès de Unia Caisse de chômage (ci-après: Unia ou la caisse de chômage) l'octroi d'une indemnité de chômage dès le 1 er juin 2018. Elle a indiqué être disposée à travailler à 50 % et toucher des indemnités journalières de la part de Helsana Assurances SA (ci-après: Helsana) depuis le 30 août 2017, précisant que ce cas d'assurance était "en cours" et produisant à ce titre une décision de cet assureur du 28 février 2018, qui confirmait la cessation, à compter du 1 er juin 2018, du versement des indemnités journalières allouées au titre de la maladie. Les 28 juin et 28 juillet 2018, elle a déposé auprès de Unia des formulaires "Indications de la personne assurée" (ci-après: formulaires IPA) faisant état d'une incapacité de travail de 50 %. A.b. Pour les mois de juin et juillet 2018, l'assurée a perçu de la caisse de chômage une indemnité calculée sur la base d'un gain assuré de 2738 fr., qui tenait compte d'une aptitude au placement de 50 % dans la dernière activité lucrative. Fin juillet 2018, la caisse de chômage a reçu un décompte de Helsana, qui faisait état du versement à l'assurée d'indemnités pour maladie pour les mois de juin et juillet 2018, à raison d'une incapacité de travail de 50 %. Informée du dépôt fin 2017 d'une demande de prestations AI par l'assurée, Unia a réévalué le 29 août 2018 son gain assuré à un montant de 4929 fr. à partir du 1 er juin 2018, en se fondant sur un taux d'occupation de 90 % dans le dernier emploi exercé. Des paiements complémentaires d'indemnités de chômage ont conséquemment eu lieu pour juin et juillet 2018. A.c. En septembre 2019, la caisse de chômage a été informée par l'ORP que l'assurée avait perçu des indemnités journalières pour maladie de la part de Helsana, à raison d'une incapacité de travail de 50 %, durant la période de juin 2018 à août 2019. L'ORP a par ailleurs transmis à la caisse de chômage une copie d'un écrit de Helsana du 17 juillet 2018, dont il ressortait que sa décision du 28 février 2018 était annulée et que des indemnités étaient allouées à l'assurée dès juin 2018 sur la base d'une incapacité de travail de 50 %. A.d. Par décision du 1 er novembre 2018, confirmée sur opposition le 21 janvier 2020, la caisse de chômage a réclamé à l'assurée la restitution d'un montant de 17'602 fr. 35, correspondant à des indemnités versées à tort pour la période comprise entre le 1 er juin 2018 et le 31 août 2019.