Citation: 5A_1003/2021 E. A

A.a. F.________, née le 28 septembre 1931, est décédée le 19 avril 2010. Elle était la cousine de A.________, né le 12 décembre 1947. Jusqu'à son décès et durant près de trente ans, elle a vécu en couple avec G.________, né le 9 mars 1932, père de deux enfants issus d'une précédente union, à savoir C.________ et B.________. Celle-ci a eu deux fils, D.________ et E.________. Par testament authentique du 16 décembre 2008 reçu par Me Fabien Süsstrunk, notaire, F.________ a notamment révoqué les dispositions de dernières volontés qu'elle aurait pu prendre antérieurement, institué G.________ comme héritier unique de toute sa succession, imposé à celui-ci une charge de substitution fidéicommissaire pour le reliquat en faveur des enfants de sa fille B.________, en précisant qu'au décès de G.________, les biens qu'il aurait reçus dans sa propre succession (à elle) reviendraient à ses petits-enfants (à lui) et désigné Me Süsstrunk comme exécuteur testamentaire. G.________ est décédé le 21 octobre 2011. A.b. Le 15 décembre 2011, A.________ a déposé une demande contre l'hoirie de feu G.________, soit à sa connaissance les enfants de celui-ci, B.________ et C.________, ainsi que contre tout autre membre éventuel de cette hoirie. II concluait à l'annulation du testament authentique du 16 décembre 2008 et à ce qu'il soit dit et constaté que l'unique testament valable de sa cousine défunte était un testament olographe du 10 janvier 2001. Le 23 juin 2014, il a également formé une demande contre les petits-enfants de G.________, soit D.________ et E.________, en prenant les mêmes conclusions que dans celle du 15 décembre 2011. Le 21 décembre 2017, le Tribunal civil des Montagnes et du Val-de-Ruz (ci-après: Tribunal civil) a ordonné la jonction des causes.