Citation: 2C_451/2018 E. A

A.a. B.A.________ et A.A.________ (ci-après: les époux A.________ ou les contribuables) étaient, en 2012, domiciliés à C.________, dans le canton de Genève. A.A.________ est l'unique actionnaire de la société anonyme D.________ SA (ci-après: la société), qui a son siège à E.________, dans le canton d'Obwald. Le 12 décembre 2011, la société, qui bouclait ses comptes au 30 septembre de chaque année, a distribué un dividende de 15'000'000 fr. à son actionnaire. L'impôt anticipé retenu sur ce dividende, par 5'250'000 fr., a été versé le 18 janvier 2012 à l'Administration fédérale des contributions (ci-après: l'Administration fédérale). A.A.________ a perçu le solde de 9'750'000 fr. le 19 janvier 2012. A.b. Le 8 février 2012, les époux A.________ ont sollicité de l'Administration fiscale cantonale du canton de Genève (ci-après: l'Administration cantonale) d'être dispensés des acomptes d'impôt pour l'année fiscale 2012, car le montant retenu pour l'impôt anticipé sur le dividende susmentionné en couvrait la totalité. Le 17 février 2012, l'Administration cantonale a dispensé les époux A.________ des acomptes 2012 pour les impôts cantonal et communal (ci-après: ICC). Elle leur a remis des bulletins de versement pour l'impôt fédéral direct (ci-après: IFD), avec la mention que le paiement de cet impôt par tranches demeurait facultatif. Le 15 mars 2013, elle leur a adressé un bordereau provisoire pour l'IFD 2012, d'un montant de 507'794 fr., avec un délai de paiement au 15 avril 2013. Les contribuables ne l'ont pas acquitté. A.c. Dans leur déclaration fiscale 2012, les époux A.________ ont déclaré, en revenu de la fortune mobilière, le dividende précité, ainsi que 115'432 fr. d'intérêts bruts soumis à l'impôt anticipé. Ils ont demandé l'imputation d'un montant d'impôt anticipé de 5'290'565 fr. 95 sur leurs impôts directs.