1941年、40歳だったポーリングはブライト病と呼ばれる重い腎臓病と診断された。当時の専門家達は治療不能と信じていた病である。ポーリングはスタンフォード大学のトーマス・アディスの助力を受け、低タンパク無塩食という当時としては奇抜な方法で病気を抑制することが出来た。アディスは自分の全患者にビタミンとミネラルを処方していた。1951年、ポーリングは「分子医学MolecularMedicine」と題した講演を行った。1950年代末、ポーリングは精神疾患の原因の一つに酵素の機能障害があるのではないかと疑い、脳機能における酵素の役割を研究していた。ビタミンが欠乏症予防以外に重要な生化学的効果を持つ可能性に気が付いたのは、ポーリングが1965年にエイブラム・ホッファー著『精神医学におけるナイアシン療法』を読んだ時のことであった。1968年、ポーリングはサイエンス誌に「分子矯正精神医学」と題した簡単な論文を書き、1970年代に流行し物議を醸したビタミン大量療法運動の原理を与えた。ポーリングの造語である分子矯正とは、病気の抑制や治療の際に体内物質の濃度を操作する手法を意味する。この概念が中核を担っている分子矯正医学は、今日でも一部を除き効果的な治療法として未だ科学的な立証は進んでおらず、強い批判を浴びることもある。

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