יצירת הרמוניות גבוהות

יצירת הרמוניות גבוהות (High Harmonic Generation; HHG) היא תהליך יסודי באופטיקה לא ליניארית והבסיס למדעי האטו-שנייה. בתהליך זה, מדיות לא ליניאריות (גבישים מסוימים, גזים, פלזמה ואף נוזלים) מוקרנות בשדה לייזר חזק בעל תדירות כלשהי ω {\displaystyle \omega } , ונפלטת קרינה, דהיינו אוסף פוטונים, המתאפיינים בתדירויות המהוות כפולה שלמה (הרמוניה) של אותה תדירות יסודית ω {\displaystyle \omega } . לרוב, על מנת לייצר הרמוניות גבוהות, יש לעשות שימוש בלייזר תת-אדום רב-עוצמה, שהספקו 10 16 − 10 14 {\displaystyle 10^{16}-10^{14}} ואט לסנטימטר רבוע. הפוטונים הנפלטים יכולים אף להיות בעלי תדירות בתחום הרנטגן הקיצוני (Extreme Ultra-Violet; XUV). תופעת ההרמוניות הגבוהות במוצקים התגלתה לראשונה ב-1961 על ידי הפיזיקאי פיטר פרנקן ושותפיו מאוניברסיטת אן ארבור במישיגן. הם הצליחו לייצר הרמוניה שנייה, כאשר המדיה הלא ליניארית באותו ניסוי הייתה גביש קוורץ, והוא הוקרן בלייזר אודם. ב-1967 הפיזיקאי ג'ף ניו מאוניברסיטת אוקספורד ושותפיו, הצליחו לייצר לראשונה הרמוניה שלישית בגז. ב-1999 צ'אנג ושותפיו הצליחו לייצר הרמוניה מסדר 221. ברבות השנים נמצאו מספר גבישים לא ליניאריים המתאימים ליצירת הרמוניה שנייה של לייזר טיטניום-ספיר. הנפוץ שבהם הוא בטא-בריום-בוראט, או בקיצור BBO (אנ'). מודל זה מניח כי ניתן לפתח את וקטור הפולריזציה במדיה הלא ליניארית, כטור טיילור של השדה החשמלי המוקרן. כוחו של מודל זה יפה לתיאור הרמוניות מסדרים נמוכים יחסית, שכן ככל שהחזקות של השדה הולכות וגדלות, כך התגובה המתפתחת במדיה הלא ליניארית, הולכת ונחלשת. מודל זה הוצע לראשונה על ידי פול קורקם, אן ל'ווילייה ונוספים ב-1994, והוא מתאר נאמנה את יצירת ההרמוניות הגבוהות בגזים. הוא המודל הנוהג עד היום לאור פשטותו ואימותו האמפירי באינספור ניסויים וסימולציות. המודל מניח אטום דמוי מימן ובו אלקטרון ערכיות יחיד, וכן שדה לייזר אינפרה-אדום חזק. לפי מודל זה, יצירתה של קרינה הרמונית סדורה בשלושה שלבים עוקבים: בשלב זה, פרקציה אלקטרונית נעקרת מתוך הפוטנציאל האטומי באמצעות שדה הלייזר החזק. שלב היינון נעשה באמצעות מנהור קוונטי – הוספת האינטראקציה בין השדה לבין הדיפול, לפוטנציאל האטומי, מעוותת ומנדנדת אותו בצורה אדיאבטית המאפשרת קיומה של אמפליטודת מנהור מסוימת המוכתבת לפי תאוריית אמוסוב-דילון-קראינוב (ADK). מרבית צפיפות ההסתברות נותרת במצב קשור (לצורך העניין, במצב היסוד של הפוטנציאל האטומי). בשלב זה, הפרקציה האלקטרונית החופשית נעה ברצף בצורה קלאסית לחלוטין (ועל כן, הדינמיקה שלה ניתנת לתיאור מהימן באמצעות החוק השני של ניוטון). פונקציית הגל המתארת את הפרקציה החופשית הזו, היא של גל מישורי חופשי מהצורה e i k → ⋅ r → {\displaystyle e^{i{\vec {k}}\cdot {\vec {r}}}} . בשלב האחרון, הפרקציה האלקטרונית החופשית מתנגשת בפרקציה הקשורה בהשפעת השדה החיצוני. כתלות במהירות ההתנגשות הקלאסית, נפלטת קרינה (פוטון) בעלת תדירות Ω {\displaystyle \Omega } המוכתבת ע"פ הנוסחה הפוטואלקטרית: ℏ Ω = p 2 2 m + I p {\displaystyle \hbar \Omega ={\frac {p^{2}}{2m}}+I_{p}} כאשר I p {\displaystyle I_{p}} מסמן את אנרגיית היינון של האטום או המולקולה, ובהכללה, האנרגיה העצמית של המצב הקוונטי ממנו התיינן האלקטרון. שלב זה מתרחש בשדה בעל קיטוב ליניארי, שכן התנועה חד-ממדית. ברמה הקוונטית, כל ההרמוניות הנפלטות תהיינה מקוטבות ליניארית אף הן מטעמי שימור ספין. כאשר השדה המוקרן הוא בעל קיטוב מעגלי, לא נפלטות כלל הרמוניות, מאחר שכל המסלולים הקלאסיים האפשריים של האלקטרון, אינם מסלולים מתנגשים. בפרט, הדבר אסור מטעמי שימור ספין: פוטון מקוטב מעגלית הוא בעל ספין 1 וכל בליעה של יותר מפוטון אחד, אמורה להסתיים בפליטה של פוטון בעל ספין הגדול מ-1, דבר שאינו אפשרי. קורקם מציע להתבונן על המערכת האטומית המצומדת ללייזר כעל אינטרפרומטר מייקלסון. באנלוגיה מלאה: הפוטנציאל האטומי המעוקם הוא מפצל קרניים; זרוע אחת היא הפרקציה האלקטרונית הקשורה; זרוע שנייה היא הפרקציה האלקטרונית החופשית. התנועה ברצף הקלאסי היא קו העיכוב (delay line) ושלב הרקומבינציה מתווה את איחוד הקרניים. תדר זה הוא תדר הסף שממנו והלאה, ניצולת הקרינה ההרמונית צונחת משמעותית. מבחינה קלאסית, ניתן לחשוב על תדר זה כעל אנרגיית הרקומבינציה המקסימלית האפשרית עבור שדה בעל עוצמה ותדירות מסוימות. בשדה מקוטב ליניארית, נהוג לשרטט עקומה המכונה עקומת אטוצ'ירפ (attochirp) שבה מוצגות האנרגיות הקינטיות של כל המסלולים האלקטרוניים האפשריים כתלות בזמני היינון ובזמני הרקומבינציה. עקומה זו נראית כעין גאוסיאן כפול, כאשר הגאוסיאן המאפיין את זמני ההתנגשות רחב בהשוואה לזה המתאר את זמני היינון. המושג chirp בא לתאר התרחבות זו, שכן ציוץ הציפור (chirp באנגלית) מאופיין על ידי תדר המשתנה בזמן. על מנת לקבל כלל אצבע לתדר הקטעון, שאיננו תלוי בעוצמת השדה ותדירותו, נהוג להגדיר את האנרגיה הפונדרמוטיבית של השדה U p {\displaystyle U_{p}} , ולשרטט את האנרגיות בעקומת האטוצ'ירפ במונחי אנרגיה זו. מתברר, כי הכלל הנכון תמיד עבור שדה ליניארי כלשהו, הוא: ω c u t o f f = 3.17 U p + I p {\displaystyle \omega _{cutoff}=3.17U_{p}+I_{p}} ספקטרום נומרי של הרמוניות גבוהות מתבסס על הקשר בין קרינה לתאוצה. בהינתן שחלקיק טעון ומאיץ פולט קרינה, נהוג להשתמש בנוסחת לרמור על מנת לקשור בין תאוצת החלקיק a → {\displaystyle {\vec {a}}} לבין הספק הקרינה שהוא פולט P {\displaystyle P} : P = 2 3 q 2 | a | 2 c 3 {\displaystyle P={\frac {2}{3}}{\frac {q^{2}|a|^{2}}{c^{3}}}} ברמה הקוונטית, ובהתבסס על משפט ארנפסט, תאוצה זו תחושב כערך תצפית: ⟨ a → ( t ) ⟩ = ⟨ ψ ( t ) | − 1 m ∇ → V 0 − μ → ⋅ E → ( t ) | ψ ( t ) ⟩ {\displaystyle \langle {\vec {a}}(t)\rangle =\langle \psi (t)|-{\frac {1}{m}}{\vec {\nabla }}V_{0}-{\vec {\mu }}\cdot {\vec {E}}(t)|\psi (t)\rangle } כאשר | ψ ( t ) ⟩ {\displaystyle |\psi (t)\rangle } היא פונקציית הגל הפותרת את משוואת שרדינגר התלויה בזמן, בנוכחות שדה חשמלי חיצוני E → ( t ) {\displaystyle {\vec {E}}(t)} המשרה אינטראקציה עם הדיפול האלקטרוני μ → {\displaystyle {\vec {\mu }}} : i ℏ ∂ ∂ t | ψ ( t ) ⟩ = [ − ℏ 2 2 m ∇ 2 + V 0 ( r → ) − μ → ⋅ E → ( t ) ] | ψ ( t ) ⟩ {\displaystyle i\hbar {\frac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle =[-{\frac {\hbar ^{2}}{2m}}\nabla ^{2}+V_{0}({\vec {r}})-{\vec {\mu }}\cdot {\vec {E}}(t)]|\psi (t)\rangle } מתוך פתרון המשוואה, שהוא פונקציית הגל התלויה במקום ובזמן, ניתן לקבל את ערך התצפית של התאוצה בכל אחד מהצירים הקרטזיים. בשלב הבא, על מנת לקבל ספקטרום (דהיינו, את התפלגות עוצמת ההרמוניות הנפלטות כתלות באוסף תדרי הפוטונים האפשריים Ω {\displaystyle \Omega } ), מתבצעת התמרת פורייה לתאוצה: | ⟨ a ¯ → ( Ω ) ⟩ | = 1 2 π ∫ 0 T ~ ⟨ a → ( t ) ⟩ e − i Ω t d t {\displaystyle |\langle {\vec {\bar {a}}}(\Omega )\rangle |={\frac {1}{\sqrt {2\pi }}}\int _{0}^{\tilde {T}}\langle {\vec {a}}(t)\rangle e^{-i\Omega t}dt} כאשר T ~ {\displaystyle {\tilde {T}}} הוא רגע סיום הדינמיקה. הגודל | a ¯ → ( Ω ) | 2 {\displaystyle |{\vec {\bar {a}}}(\Omega )|^{2}} הוא הספקטרום ההרמוני. על מנת לפתור את משוואת שרדינגר התלויה בזמן בצורה נומרית, יש לקדם פונקציית גל התחלתית | ψ ( 0 ) ⟩ {\displaystyle |\psi (0)\rangle } המהווה פתרון של משוואת שרדינגר הבלתי תלויה בזמן, ללא שדה חשמלי. פונקציה התחלתית זו, תהיה לרוב מצב היסוד של פוטנציאל דמוי-קולון, למשל פוטנציאל קולון "רך" מהצורה V 0 ( r → ) = − 1 r 2 + a {\displaystyle V_{0}({\vec {r}})=-{\frac {1}{\sqrt {r^{2}+a}}}} , שאיננו מכיל סינגולריות. קידום הפונקציה ההתחלתית בזמן איננו טריוויאלי שכן פאזת האנרגיה e − i H ^ ℏ t {\displaystyle e^{-i{\frac {\hat {H}}{\hbar }}t}} תלויה במרחב בגלל קיומו של האיבר הדיפולי בהמילטוניאן; בפרט, אופרטור האנרגיה הקינטית T ^ {\displaystyle {\hat {T}}} והפוטנציאל הדיפולי − μ → ⋅ E → ( t ) {\displaystyle -{\vec {\mu }}\cdot {\vec {E}}(t)} אינם מתחלפים: האנרגיה הקינטית תלויה בתנע, בעוד הדיפול תלוי במקום, ושני אלה אינם מתחלפים. שתי שיטות מרכזיות נהוגות על מנת לקדם את פונקציית הגל בזמן: שיטת רונגה-קוטה מסדר 6, ושיטת ספליט מסדר 3 או מסדר 7. שתי אלה הן שיטות גריד. שיטה נוספת אך פחות רובוסטית, היא שיטת קראנק-ניקולסון, שהומצאה על ידי ג'ון קראנק ופיליס ניקולסון, במקור כדי לפתור את משוואת החום. לרוב, על מנת לדמות את המתרחש ביצירת הרמוניות גבוהות במעבדה, אורך הגל היסודי של הלייזר נבחר להיות 800 ננומטר שהוא אורך הגל המרכזי המאפיין לייזר טיטניום-ספיר (ביחידות אטומיות, התדירות היא 0.05695). בהתאם, תדר ההרמוניה השנייה הוא 400 ננומטר. את השדה החשמלי, יהא בקיטוב אשר יהא, נהוג "להדליק" בצורה איטית מטעמי אדיאבטיות, על ידי שימוש בפונקציית מעטפת (למשל גאוסיאן או טרפז). M. Lewenstein, Ph. Balcou, M. Yu. Ivanov, Anne L’Huillier, Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields, Physical Review A 49, 1994-03-01, עמ' 2117–2132 doi: 10.1103/physreva.49.2117