# 下水処理場における水素エネルギーキャリアとしての アンモニアの合成プラント導入のリスク評価*

Risk Assessment of the Introduction of a Synthesis Plant for Ammonia
as a Hydrogen Energy Carrier in a Sewage Treatment Plant
}

田中 健太**, 伊藤 理彩**, Leticia Sarmento dos Muchangos**, 東海 明宏**
}

Kenta TANAKA, Lisa ITO, Leticia Sarmento DOS MUCHANGOS and Akihiro TOKAI

\begin{abstract}
In order to reduce carbon dioxide emissions and use hydrogen on a large scale, it is essential to promote the use of hydrogen and convert it into a suitable form for storage and transportation, called energy carrier. Among them, ammonia, which is made by synthesizing hydrogen and nitrogen, is one of the most promising substances. In Japan, on the other hand, excess sludge generated in sewage treatment plants is attracting attention as feedstock for hydrogen production. However, few case studies have evaluated the risks of ammonia release from synthesizing ammonia from hydrogen made in sewage treatment plants. Therefore, we aimed to evaluate the impact of chemical spills from this process and identify the vulnerable part in the components where risk countermeasures are needed. In conclusion, it is crucial to take measures such as increasing the strength of compressors and joints and executing daily inspections.
\end{abstract}

Key Words: Hydrogen production, Ammonia, Risk assessment, Sewage treatment plants, Chemical release
## 1.はじめに

二酸化炭素を排出しない新たなエネルギーとして世界中で水素利用に対する注目が集まっている (Edwards et al., 2007; IEA 2019; Dawood et al., 2020)。日本でも令和 2 年 12 月に策定された 2050 年カーボンニュートラルに伴うグリーン成長戦略 （経済産業省，2020）において水素は14の重要分野のうちの1つに挙げられているほか, その他7 つの分野においても目標達成のためにその役割が期待されている。

日本国内でも水素製造の原料として下水処理場で污泥を処理する際に発生する消化ガスが注目されており，バイオマス資源を有効活用した水素製造方法であるとして国交省がガイドラインを示し
ている（国土交通省，2018）。

下水污泥のエネルギー利用と水素製造については, Chen et al. (2012) が下水処理施設で発生する下水污泥の増加に伴って水素の製造を含めた下水污泥の減容化と有効活用をする必要があるとしているほか, Pridvizhkin et al. (2017) は下水や下水污泥からより効率的に水素を製造する技術について提案している。水素は常温常圧の気体の状態では体積が大きく貯蔵・輸送に不利であるため，エネルギーキャリアに変換して利用することが検討されているが (IEEI, 2019),このエネルギーキャリアのうちアンモニアは，水素エネルギー密度が大きいほか二酸化炭素を排出せずに直接燃焼利用することができ


ることなどから, 有力な水素エネルギーキャリアの1つであると考えられている (Klerke et al., 2008; Palys and Daoutidis, 2020)。

しかし, アンモニアは, 化学品のハザード分類の世界的な基準である Global Harmonized System of Classification and Labelling of Chemicals (GHS) において急性毒性, 皮膚腐食性, 呼吸器感作性などの様々な毒性に分類されているほか（UNECE， 2019), 特有の刺激臭を持つことでも知られ，十分な管理のもとに取り扱われる必要がある。アンモニアプラントにおける化学物質漏洩のリスク評価については，過去の事故事例の蓄積と分析がなされているほか (Ojha and Dhiman, 2010), アンモニア漏洩事故を想定したリスク評価も行われている (Anjana et al., 2018; Orozco et al., 2019)。

そこで，「水素生産(hydrogen production)」「アンモニア合成 (ammonia synthesis)」「リスクアセスメント(risk assessment)」というキーワードで Google Scholarを用いて文献を調査すると 74 件が該当した。しかし, 「下水処理場 (sewage treatment plant)」まで加えると該当する文献はなく，これらの結果からバイオマス資源を有効活用した水素製造方法が推奨されているにもかかわらず，未た下水処理場でのアンモニア合成におけるリスクについては検討が十分なされていないことが分かった。

よって本研究では，今後導入に向けて様々な検討が行われると考えられる水素エネルギーキャリアとしてのアンモニアの合成プラントと水素の地域的な製造拠点となりうる下水処理場について，新しいデータを用いた知見の更新を通じてアンモニア漏洩の発生する頻度と，そのアンモニアに曝露することによる健康影響のリスクを特定することで，導入検討に際して必要となるリスク対策の必要な箇所を明らかにすることを目的とした。

## 2. 方法

## 2.1 本研究の枠組み

本研究の枠組みを Figure 1 に示す。まず，ケー ススタディの対象地を選定し，対象地でのアンモニア製造量と製造プラントの設備及びその規模を設定した。次にこのモデルプラントにおける化学物質の漏洩事故を想定して漏洩ケースを設定した。そしてこの漏洩ケースをもとに, 構成機器ごとの漏洩頻度の推定とヒト健康影響評価を行った。

Figure 1 Research Framework

Table 1 Amount of sludge at each plant

## 2.2 モデルプラントの選定

ケーススタディの対象地を選定するにあたって，地産地消型の水素サプライチェーン確立を目指して下水污泥を利用した水素製造について検討がなされ，水素エネルギーの利活用の拡大を図る 「H2Osaka(エイチツーオオサカ) ビジョン」（大阪府，2016）を掲げている大阪府を対象とした。大阪府内には14の流域下水処理場があり (Table 1),これらの中からi）污泥量が多く, ii）現在嫌気性消化による污泥処理を行っている処理場を解析対象として選定した。選定理由として，アンモニアの合成には，污泥の嫌気性消化のプロセスで発生する十分なバイオガスが必要とされ，その発生過程で嫌気性消化のプロセスを保有していない処理場を対象地にすると，その導入費用が高額となり，実現可能性が低くなることを考慮した。よって，既にこの嫌気性消化のプロセスを保有し，かつ污泥量が2番目に多い猪名川流域下水道原田処理場（以下，原田処理場）をケースス夕ディのモデルプラントとして選定した。

## 2.3 アンモニア合成プロセスに関する設定条件

過去にアンモニア合成プロセスが構築された事例として，日揮ホールディングス株式会社（以下，日揮）が， $\mathrm{CO}_{2}$ フリー水素を利用した大規模

Table 2 Number of components in ammonia synthesis plant

 &  &  &  \\

なアンモニア製造プロセス構築を目指した実証実験を行い, $20 \mathrm{~kg} /$ 日の規模でのアンモニア合成プロセスが構築された例（藤村，2018）が挙げられる。この事例では太陽光発電で得られた電力による水電解で水素を製造し，窒素は空気分解によって製造されている。また水電解で得られた常圧の水素を原料とするため, 昇圧のためのエネルギー が少なくて済む低温低圧のプラントを開発している。

本研究ではこの日揮のアンモニア合成プロセスを参考に，同様のプロセスを原田処理場への導入することを仮定した。本研究における水素は下水污泥を処理する際に発生する消化ガスを改質して製造され，窒素は空気分解によって製造される。

モデルプラントである原田処理場の消化ガスの発生量は, $5,324,200 \mathrm{Nm}^{3}$ /年と報告されているため (大阪府, 2018), 消化ガス量と水素製造量の関係式 (国立研究開発法人産業総合技術研究所, 2019）を用いて計算すると当該処理場で製造可能な水素の量は $935 \mathrm{~kg}$ /日と算出される。この水素が全量アンモニアに変換されると仮定すると，原田処理場で製造され得るアンモニアは約 $5,300 \mathrm{~kg} /$日となる。アンモニア合成プロセスの構成機器数の設定にあたっては，藤村（2018）の報告書に記載されているプラントのフロー図から $20 \mathrm{~kg}$ /日規模のプラントの構成機器数を数え上げた。そして本研究で取り扱う $5,300 \mathrm{~kg}$ /日規模のプロセスに規模を拡張する形でアンモニア合成プラント全体を参考に Table 2 に示すように想定した。

## 3. 漏洩頻度の推定

## 3.1 ベイズ推定の適用可能性の検討

酒井ら (2005) は，機器の寿命分布の推定をする際に，i）既存のデータもしくは今後の検査デー 夕が十分でない場合, ii）類似機器に共通するデータベースからであれば情報が得られる場合， iii）試験データなどをもとにした設計時の寿命分布データが存在する場合には，実際の検査データに基づいてべイズ推定を行うことが有効と考えられると述べている。一般的に得られたデータから寿命分布などを求める場合には，精度よく推定するために十分なデー夕数を必要とする。逆にデータ数が不足していると適切に推定を行えない。しかしながら本研究では実証プラントをもとにした仮想のアンモニア製造プラントにおける機器からの漏洩確率を推定することになる。仮想であるために実際のデー 夕は存在しない。一方で同様の化学物質を扱ったり，同様の高圧ガスプロセスを有したりしているなどの点で類似した施設とそのデータは蓄積されている。

これらの条件から, 本研究において漏洩確率の推定にベイズ推定を用いることは有効であると判断した。

## 3.2 ベイズ推定

ベイズ推定は式(1)に示すベイズの定理に従って確率分布を新しく更新していくことができる。

$
\pi(\theta \mid x)=\frac{f(x \mid \theta) \pi(\theta)}{\int_{\theta} f(x \mid \theta) \pi(\theta) d \theta}
$

式(1)において $\theta$ は発生確率のパラメータである。左辺 $\pi(\theta \mid x)$ はデータ $x$ が得られたことで更新されるモデルの事後分布である。右辺分子の $f(x \mid \theta)$ は， $\theta$ がある値の分布をとるときにデータ $x$ が観測される尤度であり， $\pi(\theta)$ はパラメータ $\theta$ の既知情報の事前分布を示す。右辺分母 $\int_{\theta} f(x \mid \theta) \pi(\theta) d \theta$ は分子をパラメータの取り得る値の範囲で積分して得られた周辺尤度の値となる。

ベイズ推定では推定対象事象の発生確率を, 確率密度関数に従うばらつきを持つものとして扱い，新規情報 $x$ の事前分布 $\pi(\theta)$ を取り入れ，更新することで事後分布 $\pi(\theta \mid x)$ を得る。

したがって, 調査・観測データが得られるたびに更新を重ねていくことで，発生確率の推定精度をより高めていくことができる。本研究では，木原ら（2017）が新型水素ステーションの漏洩頻度推定に用いたべイズ推定モデルを参照した。木原ら (2017)は, Sandia研究所が示した米国国内の一般機器の漏洩頻度を事前分布とし (LaChance et al., 2009），事故事例データベース（高圧ガス保安協会，2020）に蓄積されている 1965 年から 2015 年までの圧縮天然ガス (CNG) スタンドおよび水素ステーションの事故データから求めた漏洩頻度を取り込んでベイズ更新を行った。本研究ではこの

Figure 2 Number of Hydrogen Stations and CNG Stations

木原ら（2017）のベイズ推定の結果を事前分布として設定し，同施設の2016年から2019年までの事故データから求めた漏洩頻度を取り込んでベイズ更新を行った。

Figure 2 は水素ステーション数（石油産業活性化センター他，2011；環境省，2020）とCNGスタンド数（日本ガス協会，2013～2019）の経年変化を示している。2016年以降の水素ステーションの設置数は 2015 年以前と比べて急激な増加が見られる。よって，2016年以降の調査・観測デー 夕により，さらに更新を重ねていくことで， ベイズ推定の推定精度をより高めていくことが可能である。

## 3.3 漏洩頻度推定モデル

漏洩頻度の推定については，木原ら（2017）が Sandia研究所の提案したSandia モデル (LaChance et al., 2009)をもとに設定した階層ベイズ推定モデルとギブズ・サンプリングの手法を適用した。

Sandia モデル (LaChance et al., 2009) では，構成機器からの漏洩がサイズごとに「Very Small」から「Rupture」の5段階にカテゴリ化されている。一方で本研究では， 3.4節で詳しく述べるように 「Very Small」を除く4段階の漏洩サイズからなるモデルを使用する (Table 3)。

このSandiaモデルでは以下のように漏洩頻度 (Leak Frequency; $L F$ ) の対数が正規分布に従い，さらにその正規分布の平均 $\mu$ が漏洩孔比（Fractional Leak Area；FLA）のべき関数として表されている (式 (3)) (Groth et al., 2012)。

$
\begin{gathered}
\log (L F) \sim N\left(\mu_{L F}, \tau\right) \\
L F=A_{1} \times(F L A)_{2}^{A}
\end{gathered}
$

これをもとに木原ら(2017)が設定したモデルは
Table 3 Leakage size category (LaChance et al., 2009)

以下の通りである。ここで漏洩頻度 $L F$ は, Table 3 で設定した漏洩サイズ $(I=1 \sim 4)$ における国内漏洩頻度を示している。

式(3)の両辺の対数を取ると次のように書ける。

$
\ln (L F)=A_{2} \cdot \ln (F L A)+\ln \left(A_{1}\right)
$

右辺について底の入れ替えを行って常用対数に変更し整理すると以下のようになる。

$
\ln (L F)=\alpha_{2} \cdot \log _{10}(F L A)+\alpha_{1}
$

ここで式(4)の左辺を正規分布(2)のパラメータ $\mu_{L F}$ と設定することで式(6)のように直線の関係として整理できる。

$
\begin{gathered}
\mu_{L F(I)}=\alpha_{2} \cdot \log _{10}\left(F L A_{I}\right)+\alpha_{1} \\
\ln (L F(I)) \sim N\left(\mu_{L F(I)}, \sigma_{L F(I)}^{2}\right) \\
\alpha_{1} \sim N\left(\mu_{\alpha 1}, \sigma_{\alpha 1}^{2}\right) \\
\alpha_{2} \sim N\left(\mu_{a 2}, \sigma_{a 2}^{2}\right) \\
\sigma_{L F(I)}^{2} \sim I G\left(a_{I}, b_{I}\right)
\end{gathered}
$

$L F(I)$ : Leak Frequency (漏洩頻度) $(I=1 \sim 4)$

FLA: Fractional Leak Area (漏洩孔比)

(4) は漏洩頻度 $L F(I)$ の対数が平均 $\mu_{L F}$ と分散 $\sigma^{2}{ }_{L F}$ をパラメータに持つ正規分布に従うことを示している。この $\mu_{L F}$ は $\alpha_{1}$ おび $\alpha_{2}$ を変数とした直線で示される (6) (木原ら，2017）。また， $\alpha_{1}, \alpha_{2}$ および $\sigma_{L F}^{2}$ には, 自然共役分布が用いられ, $\alpha_{1}, \alpha_{2}$ には正規分布が $(8,9), \sigma_{L F}^{2}$ には逆ガンマ分布が設定され (10), Figure 3 に示すとおり階層構造を持っている (木原ら，2017）。本研究では木原ら (2017) 同様, マルコフ連鎖モンテカルロ法（Markov Chain Monte Carlo algorithm: MCMC法) を行うアルゴリズムの1つであるギブズ・サンプリングを適用し， パラメータの推定を行った (Figure 4)。本手法は,

Figure 3 Structure of a Bayesian Estimation Model

事後分布の確率分布に従ってランダムに生成した値の分布から，乱数を発生させる過程を変数ごとに順に繰り返し，パラメータの値を推定するものである（日本製薬工業協会，2014）。これらの計算には WinBUGS Version1.4.3 (University of Cambridge, 2007）を用いた。サンプリング条件は，木原ら (2017) 同様, チェーン数 3 , バーンイン期間 1,000 , イタレーション回数 11,000 とした。

## 3.4 国内漏洩頻度の推定

本研究では, 木原ら(2017)の推定結果を超事前分布として設定した(Figure 4)。次にモデルの分布 (1) の $L F(I)$ に国内の 2016 2019年のCNGスタンドの漏洩頻度データを代入し，MCMC法を用いてべイズ更新を実施し，事後分布を得た。さらにこの分布を超事前分布として， 2016 2019年の水素ステーションの機器の漏洩頻度のデータを取り込んで2 回目のべイズ更新を行い, 構成機器ごとの漏洩頻度を推定した。これらの推定結果に Table 2 で示した機器数を乗じることで, アンモニア合成モデルプラント全体での推定漏洩頻度を求めた。

なお, 高圧ガス保安法においてはCNGスタンドで取り扱われる圧縮天然ガス, 水素ステーションで取り扱われる水素, および本研究で対象となる高圧のアンモニアはいずれも高圧ガスに分類されるものである。また, 水素, 天然ガス（メ夕ン), アンモニアはいずれも Buoyant Gases と呼ばれる空気より軽い気体であり，空気を 1 としたときのガス比重はそれぞれ $0.07,0.55,0.51$ となっている。これらの気体はALOHAでも同じガウス拡散モデルの中で扱われている (NOAA，2013)。そしてこれらを扱うための機器の設置や構造, また取扱い方法やその教育などは同一の条文で規定されていることから, 本研究でも事前分布に用いるデータとしてCNGスタンド，水素ステーションの事故データを用いることとする。

ここで, 1 年間 1 機器あたりの機器の漏洩頻度は, 高圧ガス事故の漏洩事故件数（高圧ガス保安

Figure 4 Framework of Bayesian estimation

協会, 2020）を各施設の稼働年数, 施設数, 施設の機器数で除することで算出した (式(11))。高圧ガスの漏洩事故データベースは, 1965 年以降の国内の事故事例の報告が蓄積されており, 令和元年度版では2019年末までのデータが記載されている。

1年間1機器あたりの漏洩頻度

$
=\frac{\text { 漏洩事故件数 }}{\text { 稼働年数 } \times \text { 施設数 } \times \text { 機器数 }}
$

構成機器ごとの漏洩サイズのカテゴリ)別 ( $L F(I$ =1～5))の分類方法は次に示す通りである。

はじめに, 事故概要等に「破断」,「切断」,「破裂」など漏洩孔の面積が流体の断面積と等しいと考えられる記載があった事例を「Rupture」に分類した。続いて, 具体的な漏洩量の記載がなく 「微量」と記載されているものを「Very Small」に分類した。この2つに当てはまらない事例については，事故概要などに記載された漏洩孔の状況を表現したキーワードから漏洩サイズを分類することとした。たたし，キーワードから1つの漏洩サイズに特定するのは困難であり，染意的な結果に
田中ら：下水処理場における水素エネルギーキャリアとしてのアンモニアの合成プラント導入のリスク評価

Table 4 Number of incidents by leak size

}} & パイプ & 4 & 3 & 0 & 0.3 & 0.3 & 0.3 \\

つながる可能性があるため, 本研究では 1 つの事例を複数の漏洩サイズに均等に配分するという方法（国立研究開発法人産業技術総合研究所, 2019）を適用した。例えば「Minor」と「Medium」 のどちらかであると思われるが，少なくとも 「Major」以上には該当しないと考えられる事例では,「Minor」と「Medium」の両者で等しい頻度で起こると仮定し, それぞれ 0.5 件ずつカウントするという方法である。さらに，キーワードによる分類が困難である事例に関しては「Minor」〜「Rupture」に均等分配した。こうして事故事例を機器ごと, 漏洩サイズごとに実際に分類した結果を Table 4 に示す。

ただし, 高圧ガス・石油コンビナート事故対応要領（経産省，2018）によると，CNGスタンドの事故事例においては，漏洩したガスが微量であることや人的被害がないことなどの一定の条件の下では，漏洩サイズ「Very Small」にあたる小規模の漏洩事故については報告不要とされている。 よってCNGスタンドの漏洩サイズ「Very Small」相当の事例は, 必ずしも全てが報告されてはいないことが考えられる。また, 水素の事故事例についても，2018年12月に条文が改正されてからは報告不要となっているため, CNGスタンドと同様に事故は起きたものの報告されていない事例が存在すると考えられる。従って 3.3 節のモデルの説明で述べたように本研究においては漏洩サイズ「Very Small」の事例は解析には用いないこととした。このサイズでの漏洩はヒトに健康影響を与える規模ではなく, この漏洩サイズを用いないことによる健康影響の評価への影響はない。

こうして求めた事故件数(Table 4)を用いて式 (11) から 1 年あたりの漏洩頻度 $L F(I)(I=1 \sim 4)$ を求めた。この値の対数をとって尤度とし, 木原ら （2017）の推定結果を超事前分布としてべイズ推定を行い，階層事前分布の $\mu_{L F(I)}$ 及び $\sigma_{L F(I)}$ を更新した。

## 3.5 従来法とベイズ推定法の適用の比較

本研究で想定するプラントはベイズ推定を有効に用いることができる場合に該当すると判断してベイズ推定による漏洩確率の推定を行うが, 従来の統計手法を用いる場合との比較についても以下に言及する。

従来の一般的な確率推定であればアンモニア製造プラントのデータを用いて平均値や分散を求めて確率分布を推定することになる。本研究でこうした従来型の推定方法ではなくべイズ推定を採用した理由は，次の2つにまとめられる。

第 1 に, 本研究で検討したプラントは 2.3 節で述べた低温低圧の実証プラントをもとにしているため, 配管等の各機器の特性は一般的な大規模プラントのものとは異なっている。そのため現在稼働しているアンモニアプラントのみから得られた

データが本研究で想定するプラントの特徴を反映

し，代表しているとは言い切れない。

第 2 に，アンモニアプラントのデータだけを用いる場合, Table 4で示すように水素ステーション，圧縮天然ガスのそれぞれと比較してもアンモニアの漏洩事故件数のデータは少なく, データ数は半分ほどしかない。さらにTable 4 に示されたとおり, 漏洩事故件数のデータ数が少ない場合には漏洩サイズごとの漏洩事故件数が 0 件である場合があり,このときべイズ推定ならば事前分布を踏まえて0件であることを加味した確率を算出するが, 従来の方法ではこうした事故の発生確率は $0 \%$ と算出される。

このように従来の統計手法を採る場合、デー夕の持つ代表性と利用可能なデータの数の 2 つ問題があることから本研究ではべイズ推定を用いることとする。

## 4. ヒ卜健康影響評価

## 4.1 健康影響評価方法

本研究では大気中へ拡散した化学物質の濃度を推定するため, Areal Locations of Hazardous Atmosphere (ALOHA) Version5.4.7 (EPA and NOAA, 2016）を用いた。ALOHAでは災害や事故などの突発的な流出による可然性物質の火災や爆発，有害物質の蒸気雲などが及ぶ危険域を評価できる。本研究においてもアンモニア合成プロセスにおけるアンモニアの漏洩事故を対象としていることから，このソフトウェアを用いて解析を行った。

ALOHAでは, 解析対象の気体が空気より重く重力の影響を受ける Heavy Gas Modelと, 重力の影響が考慮されないガウス拡散モデルの 2 種類のモデルが用意されている（NOAA，2013）。今回対象とするアンモニアは空気より軽いためガウス拡散モデルを用いて化学物質の大気拡散を計算したいる。またALOHAによるグラフの出力を正確に読み取るためにGraphcel Version 1.11 (T.KOBO, 2011) を用いた。

ALOHAの解析に用いる条件を Table 5 に示す。風向, 風速はモデルプラントの立地場所である大阪府豊中市の過去 20 年の 1 時間平均の値を集計し, 最も頻度が高かった風向とその風向における平均風速を用いた。(気象庁，2021)。気温は過去 20 年間の平均値とし, 風速を計測する高さは気象庁が推奨する地上 $10 \mathrm{~m}$ での観測とした（気象庁，2007）。地表面粗度について，ALOHAで
Table 5 Conditions for ALOHA analysis

Table 6 AEGL value of ammonia (ppm)

は大気と接する表面の粗さを表すのに「open country」と「urban or forest」の2 種類を選択できるが (NOAA, 2004), 今回は住宅街や工業地帯, 森林など表面の起伏が大きい場合を想定し，後者を選択した。また, 本研究ではプロセスの配管中を高温・高圧で流れる気体の一部が任意の大きさの穴から流出するというシナリオを想定しており， パイプのほか, 残り3機器についても当該機器と接続する箇所のパイプからの流出を想定しているため 4 機器すべてについて「Pipeline(パイプラインからの流出)」の設定の下で解析を行った。

アンモニアの急性毒性を評価する指標として Acute Exposure Guideline Level (AEGL)を用いた (EPA, 2020)。AEGLは, 気体あるいは揮発性化学物質を対象としており，これらの有害物質の短期曝露によってヒト健康影響が発現する大気中濃度 $\left(\mathrm{ppm}\right.$ または $\left.\mathrm{mg} / \mathrm{m}^{3}\right)$ が3段階で表されている (Table 6)。AEGL-1は「不快レベル」とされ, 著しい不快感や可逆的な影響を増大させる濃度である。AEGL-2は「障害レベル」とされ, 避難能力の欠如や不可逆的あるいは重篤な長期影響を増大させる濃度である。AEGL-3は「致死レベル」と
田中ら：下水処理場における水素エネルギーキャリアとしてのアンモニアの合成プラント導入のリスク評価

され, 生命が脅かされる, すなわち死亡率が増加する濃度と表されている。

## 4.2 感度解析

ALOHA の解析で設定した気象条件について,地表面粗度が「open country」の場合と「urban or forest」の場合のそれぞれで，風速，雲量，気温，大気安定度，湿度の5つのパラメータのうち1つのみ変化させ, 風下 $1 \mathrm{~m}$ 地点での最大濃度について感度解析を行った。

流出条件についてはパイプ表面が「smooth」の場合と「rough」場合のそれぞれで，直径，長さ， パイプ内圧力, パイプ内温度の 4 つのパラメータのうち1つのみを変化させ，どのパラメータの変化がより結果に影響を与えるかを検証した。

また, 風向については代表値として最頻値のみを用いてALOHAによる解析を行ったが実際には時間や時期によって幅を持っているため個別に感度解析を実施した。

## 5. 結果と考察

## 5.1. 漏洩頻度推定結果

アンモニア合成プロセスの漏洩頻度推定結果を Figure 5 に示す。プロットは 2 回目のベイズ推定で得られた $\mu_{L F(I)}$ の中央値，および推定結果の 5 パーセンタイル値と 95 パーセンタイル値を表している。

漏洩頻度の中央値を比べると，圧縮機が漏洩少イズ「Minor」から「Major」で最も高い結果となったほか,「Rupture」でも継手に次いで高い漏洩頻度になった。圧縮機は内部の温度や圧力の変化が大きい機器なので，機器の疲労やネジ等のゆるみ，部品のズレなどが起こりやすいと考えられ

Figure 5 Results of Leakage frequency estimation
る。漏洩サイズ間の差については「Minor」と 「Rupture」の間で最大 12 倍程度の差がみられ，漏洩サイズが小さいほど様々な原因から漏洩に至りやすい一方で管の破断といった大事故につながる 「Rupture」は，より起こりにくいことを表していると考えられる。

また，漏洩サイズが大きくなるほど不確実性の幅が大きくなっているが (Figure 5),これは漏洩サイズが大きくなるほど事故事例が少なく，さらには事例が存在しないケースが増えるためである。WinBUGSによるベイズ推定の際，欠損デー タをソフトが自動的に補完して推定を行うことが可能であるため, 本研究でも事故事例 0 件の場合は久損データとして扱っており，こうしたケースが増えるほど推定の過程でソフトによる自動補完が増え，実際にデータが与えられている場合に比べて不確実性が大きくなっている。

## 5.2 ヒト健康影響評価結果

ALOHAを用いた解析に打いて, 漏洩サイズ 「Medium」から「Rupture」までの3つのカテゴリについては等しい出力結果が得られた (Figure 6, Figure 7, Table 7)。この理由として,「Medium」以上では漏洩サイズに係わらず初めの1分間までにパイプ内から流出したアンモニアの量が等しく全量が流出したために，以上の漏洩サイズ間では ALOHAの解析結果に差異が生じなかったと考えられる。

これらの漏洩サイズからアンモニアが流出した後の大気中濃度は，AEGL-2，3を超える範囲の面積が小さく(Figure 6), ALOHAでは十分な信頼性をもって描画できないとして，マップへの出力はされず，風下方向の拡散距離だけが出力された (Table 7)。AEGL-1を超える範囲は, 風下方向に $85 \mathrm{~m} にわたって$ 広がり，この範囲にいる処理場内の職員に対しては, AEGL-1 相当の軽微な影響があるといえる。また処理場外にも AEGL-1 の超過範囲が広がっているが, 道路のみで, 住宅や何らかの施設等はないため，ヒトに対して一定時間継続して曝露があるとは考えづらく，処理場外への影響はほとんどないと考えられる。一方， Figure 7から約 1 分という短時間ではあるが，漏洩箇所から風下 $1 \mathrm{~m}$ の地点において，アンモニア濃度は241,000 ppmに達し, AEGL-3（10分値）の値を大きく超過したことが分かった。吸入による累積曝露量でAEGLの基準値と比較すると，

Figure 6 Distribution of released ammonia (Medium Rupture)

## 100,000

0

Figure 7 Concentration at $1 \mathrm{~m}$ downwind (Medium Rupture)

Table 7 Area of released ammonia (Medium Rupture)

AEGL-3の 10 分値の累積曝露量の 7.7 倍になることが分かった。このため「Medium」から 「Rupture」における累積曝露量では致死レベルでのアンモニア曝露が生じ得ると考えられる。したがって，保守点検の職員など漏洩箇所の近くで作

Figure 8 Distribution of released ammonia (Minor)

Table 8 Area of released ammonia (Minor)

業をする職員などは致死レベルの影響を受ける可能性がある。

漏洩サイズ「Minor」のケースでは，AEGL-1 を超える範囲は風下方向に $67 \mathrm{~m}$ にわたって広がることが分かった (Figure 8, Table 8)。漏洩サイズが「Medium」から「Rupture」のケースは AEGL-1を超える範囲が 85 mであったことを考えると，影響範囲はより小さいが，本ケースでも処理場内の職員に対してAEGL-1 相当の軽微な影響があることがわかる。また風下 $1 \mathrm{~m}$ 地点では瞬間的に $153,000 \mathrm{ppm}$ に達するアンモニア濃度がみられるほか, $10^{3} \mathrm{ppm}$ を超過する濃度が3 4分間続く可能性があることが分かった (Figure 9)。4 分間にわたって曝露すればAEGL-3 の 10 分值の 8.2 倍の累積暴露量となる。よって, 漏洩サイズが 「Minor」の場合でも漏洩事故発生から4分ほどの間は漏洩箇所付近には近づかないようにするといった対策，および避難行動が必要となる。次に感度解析の結果を Figure 10 に示す。変化の幅が大きかったものから順に並べている。今回の感度解析において雲量, 気温, パイプ表面の条件の変化はアンモニア濃度に影響を与えなかったため,これらの項目は図中に表示していない。感度解析の結果，大気安定度が中立のDから最

Figure 9 Concentration at $1 \mathrm{~m}$ downwind (Minor)

Figure 10 Results of sensitivity analysis (Downwind $1 \mathrm{~m}$ )

も不安定な F に変えた時が大気中濃度に与える影響が最大となり，地表面粗度が「urban or forest」 では，約 $716,000 \mathrm{ppm}$ ，すなわち3.4倍増加し,「open country」では約 $3,094,000$ ppmすなわち 8.7 倍増加することが分かった。

一方，気温の変化が結果に与える影響が最も小さく,「urban or forest」のときで最大 18,000 ppm 減少,「open country」のときで最大 26,000 ppm減少し，7〜9\%程度の変化にとどまった。

また，風速，直径の変化率は 1.2２倍であり， パイプ内圧力, パイプ長さ, パイプ内温度ではいずれも $0.4 \sim 0.5$ 倍の変化率となった。

地表面粗度が「open country」の時には「urban or forest」のときよりすべてのパラメータにおい

Figure 11 Relationship between wind speed and concentration

て感度変化の割合が高くなった。

さらに風向，風速について個別に解析を行った。本研究の対象地である豊中市の風向は, 最頻值である北西からの風に続いて，北北西，南西の順に多く，それぞれの風向における平均風速は $2.63 \mathrm{~m} / \mathrm{s}, 3.96 \mathrm{~m} / \mathrm{s}, 3.30 \mathrm{~m} / \mathrm{s}$ であった。風速の変化と濃度の関係は Figure 11 の通りである。南西からの風が吹いた場合には, AEGL-1の超過範囲が事業所の外の公道に一部達する可能性があることが分かった。

## 5.3 アンモニア合成プロセスのリスクと対策

漏洩頻度の推定とヒ卜健康影響評価から得られた，アンモニア合成プロセスにおけるリスクについてまとめる。

漏洩サイズ「Medium」から「Rupture」では,漏洩頻度に大きな差は見られず， 1 年間あたり $10^{-4}$ から $10^{-3}$ を超える程度の漏洩頻度と分かった。機器別では「Medium」の時に圧縮機の漏洩頻度が最も高く,「Major」と「Rupture」では圧縮機と継手がほとんど同じか，継手のほうが少し高かった。

以上の結果を踏まえると，これらの漏洩サイズで漏洩が起きた際には, 漏洩箇所から $1 \mathrm{~m}$ 以内では致死濃度の 5～7倍相当のアンモニアに曝露する危険性があることが示唆される。したがって,漏洩頻度が高く見積もられた圧縮機や継手には,常に強度が保証された最新の部材を使用するといった事故を防ぐための保守管理が必要である。

また，このような比較的漏洩サイズの大きな事故事例では，機器の故障や破損といった物理的要因以外にも，確認不足や操作手順の誤りが原因となったヒューマンエラーによるものも事故事例データベース（高圧ガス保安協会，2020）の中で
報告されている。したがって，日常の点検業務に打いても，漏洩頻度の高い圧縮機や継手については，特に点検項目や点検回数を増やすことや，夕゙ ブルチェックによる事故の前兆の見逃しを防ぐといった対策を行うことが推奖される。さらに，機器の運転時や操作を加えるときには, 複数人でのチェックを必要とすることや，マニュアルの参照を徹底するなど人為的な事故を防ぐ対策ことも，漏洩事故を未然に防ぐために有効であると考えられる (大阪府，2021）。

## 6. 結論

本研究では, 今後水素のエネルギー利用が進む中で選択肢となりうる下水処理場を水素エネルギーの生産・貯蔵拠点として活用するというケー スを想定したリスク評価を実施し，アンモニア漏洩頻度の推定とヒト健康影響リスクの高い箇所の特定を行った。

その結果，継手と圧縮機の漏洩頻度が高く，パイプやバルブと比べて最大で 6 倍程度となることが分かった。

アンモニアの漏洩が発生した際には，漏洩サイズが「Minor」以上のケースでは，漏洩箇所に近い場所では数分間の曝露によって致死濃度を7 8 倍程度上回る濃度での曝露が生じ得ることが分かった。また感度解析によって大気安定度の変化がアンモニアの大気中濃度に与える影響が大きく, 地表面の状態によって3倍から9 倍程度変化することが分かった。

本研究ではベイズ推定の手法を用いて漏洩頻度の推定を行ったが，プラント導入以前のデータが存在しない段階に加えて導入後のデータが十分に蓄積されるまでの期間についても，事前評価にべイズ推定を使用することで同一のモデルを引き続き用いて類似デー夕と実際のデータのどちらも利用した漏洩頻度の推定を行える。一方で一般的な確率評価の方法では設備導入後に実際のデータが得られたとしても異なる種類のデータが混合した状態で評価することはできないため，十分にデー 夕が集まるのを待ったうえで評価をし直す必要があるほか，利用可能なデータが少ない場合に適切な確率推定を行えないことがある。このため本研究のように，リスク評価に用いるデータが存在しないものの今後技術の進展やデータの蓄積が期待される対象への事前のリスク評価において，少しずつ蓄積していくデータを随時反映させていくに
はベイズ推定を用いて逐次的に評価を更新できるモデルを選択することが適切であると考えられる。これによって先行研究を踏襲しながらも，水素ステーション拡大の傾向という特徴を反映した新たなデータを用いることで先行研究からさらに新しい知見を付与しているほか, 確率の推定のみならずヒト健康影響評価までを一貫して行った。今後は本研究で明らかになったリスクの大きさに応じた対策の費用対効果を評価することや，アンモニア製造プロセス導入のコストなどを評価範囲に含めることで, 水素エネルギーキャリアの導入についてより現実的な検討を行うことが可能になると考えられる。

## 謝辞

本研究は, (独)環境再生保全機構の環境研究総合推進 (JPMEERF18S11702) により実施した。

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