Liliyana Natsir sudah tiga kali berpartisipasi di ajang Olimpiade Bulutangkis selama kariernya, di mana dia memperoleh 1 medali emas di Olimpiade Rio 2016, terhenti di semifinals Olimpiade London 2012, dan kalah oleh pasangan ganda campuran Korea Selatan Lee Yong Dae/Lee Hyo Jung di final Olimpiade Beijing 2008.
Liliyana Natsir kalah di final Olimpiade Beijing 2018.