Pentru îndeplinirea acestui scop, odată ajuns patriarh de Constantinopol, în 1620, Lucaris sprijină întemeierea unei tipografii de limbă greacă în capitala Imperiului Otoman, restructurează, cu ajutorul filozofului Teofil Coridaleu, Marea Școală patriarhală și se implică în construirea unei alianțe militare antihabsburgice și antipoloneze între Imperiul Otoman, Rusia și statele protestante ale Europei.