Perpustakaan Kongres Amerika Serikat
berkaitan dengan koleksi perpustakaan. Kongres juga memperkuat kedudukan Pustakawan Kongres dalam mengatur perpustakaan dan mengangkat staf. Pengangkatan Pustakawan Kongres oleh Presiden AS harus mendapat persetujuan dari Senat.
Setelah menjalani reorganisasi pada tahun 1897, Perpustakaan Kongres mulai tumbuh dan berkembang cepat. John Russell Young yang menggantikan Spofford, walaupun hanya menjabat selama dua tahun, berhasil memperbaiki birokrasi perpustakaan. Sebagai bekas diplomat, kenalannya di berbagai pelosok dunia diminta membantunya untuk membelikan buku-buku untuk perpustakaan. Ia juga menjadi
perintis usaha Perpustakaan Kongres untuk membantu pemakai perpustakaan yang tuna netra dan tuna daksa. Penerus Young adalah Herbert Putnam yang menjabat kepala perpustakaan selama 40 tahun dari 1899 hingga 1939. Putnam bergabung dengan Perpustakaan Kongres dua tahun sebelum perpustakaan yang dipimpinnya menjadi perpustakaan pertama di AS yang memiliki koleksi lebih dari 1 juta buku. Perpustakaan
diusahakannya agar lebih mudah dipakai masyarakat umum dan perpustakaan lain. Putnam memulai layanan peminjaman antarperpustakaan, sekaligus menjadikan Perpustakaan Kongres sebagai "perpustakaan harapan terakhir" bila buku yang dicari ternyata tidak ada di perpustakaan lain. Putnam juga membuka kesempatan bagi "peneliti ilmu pengetahuan dan individu yang jelas kompeten" untuk menggunakan perpustakaan.
Pada masa jabatan Putnam, koleksi bahan pustaka Perpustakaan Kongres menjadi semakin beragam. Pada tahun 1903, Putnam berhasil membujuk Presiden Theodore Roosevelt untuk memerintahkan pengalihan tempat penyimpanan dokumen yang berkaitan dengan Bapak Pendiri Amerika Serikat dari Deplu AS ke Perpustakaan Kongres. Koleksi buku dari luar negeri juga terus berkembang. Pada tahun 1904, perpustakaan membeli sejumlah 4000 bahan
pustaka yang berkaitan dengan India. Delapan puluh ribu bahan pustaka mengenai Rusia milik G.V. Yudin dibeli pada tahun 1906. Koleksi libreto opera milik Schatz dibeli pada tahun 1908, dan pembelian 2600 buku dalam berbagai subyek dari perpustakaan Keluarga Romanov melengkapi Koleksi Kekaisaran Rusia pada tahun 1930-an. Perpustakaan juga tidak lupa membeli buku-buku berbahasa Jepang, Cina,
dan Ibrani. Kongres juga pernah mengambil inisiatif membeli buku untuk Perpustakaan Kongres. Pada tahun 1929, anggota kongres Ross Collins dari Mississippi berhasil meminta dana sejumlah AS$1.5 juta untuk membeli koleksi inkunabulum milik Otto Vollbehr, termasuk satu dari empat salinan velum Kitab Gutenberg yang masih dalam keadaan baik.
Pada tahun 1914, Putnam membentuk Layanan Referensi Legislatif (LRS) sebagai unit administrasi dalam Perpustakaan Kongres. Unit ini bertugas memberi informasi mendalam bagi setiap pertanyaan referensi dalam berbagai topik yang berkaitan dengan Kongres. Akta Kongres tahun 1925 mengatur tentang dewan dana perwalian yang dibentuk Perpustakaan Kongres untuk menerima sumbangan dan hibah, sekaligus menjadikan
perpustakaan ini sebagai lembaga pengayom seni. Perpustakaan menerima sumbangan dan hibah dari tokoh-tokoh seperti John D. Rockefeller, James B. Wilbur dan Archer M. Huntington. Gertrude Clarke Whittall menyumbangkan lima biola Stradivarius. Sumbangan dari Elizabeth Sprague Coolidge dipakai untuk pembangunan aula konser di dalam gedung Perpustakaan Kongres dan menyediakan honorarium bagi Divisi Musik. Sejumlah jabatan baru dan posisi
konsultan dibuat dengan uang hasil sumbangan, salah satunya disebut Penyair Resmi Perpustakaan Kongres Amerika Serikat.
Walaupun rak sudah ditambah pada tahun 1910 dan 1927, koleksi terus berkembang hingga akhirnya tidak muat di gedung utama. Pada tahun 1928, Kongres membeli tanah yang ada di sebelah gedung utama. Dua tahun kemudian, Kongres menyetujui pembangunan Gedung Paviliun (nantinya bernama Gedung John Adams). Walaupun sempat tertunda pada tahun-tahun Depresi Besar, gedung yang baru selesai tahun 1938 dan dibuka untuk umum pada tahun 1939.
Setelah Putnam pensiun tahun 1939, Presiden Franklin D. Roosevelt mengangkat Archibald MacLeish sebagai penggantinya. MacLeish menjabat kepala perpustakaan di tengah memuncaknya Perang Dunia II. Ia dikenang sebagai kepala perpustakaan yang paling vokal dalam sejarah Perpustakaan Kongres. MacLeish mendorong pustakawan berjuang atas nama demokrasi untuk menentang totalitarianisme. Ruang Baca Selatan di Gedung Adams dijadikannya ruang untuk
mengenang Thomas Jefferson. Pelukis Ezra Winter dimintanya untuk melukis empat lukisan dinding, dan "ruang baca demokrasi" di Ruang Baca Utama Gedung Jefferson. Di dalam ruang baca tersebut disimpan dokumen penting seperti Deklarasi Kemerdekaan, Konstitusi Amerika Serikat, dan Federalist Papers. Perpustakaan ikut mencarikan informasi cuaca di Pegunungan Himalaya untuk pilot Angkatan Udara, dan mengamankan naskah Deklarasi Kemerdekaan Amerika
Serikat dan Konstitusi Amerika Serikat ke Fort Knox. MacLeish mengundurkan diri tahun 1944 untuk menjadi Asisten Menteri Luar Negeri. Presiden Henry Truman mengangkat Luther H. Evans sebagai kepala perpustakaan yang baru. Evans menjabat hingga tahun 1953 dan ikut memperluas koleksi perpustakaan, memajukan katalogisasi, dan layanan bibliografi. Hasil kerjanya yang terbesar adalah pendirian kantor-kantor
Perpustakaan Kongres di seluruh dunia. Sejumlah negara sangat terbantu dengan adanya Kantor Perpustakaan Kongres setempat. Kantor di San Francisco membantu peserta rapat pendirian Perserikatan Bangsa-Bangsa, dan kantor di Jepang membantu pendirian Perpustakaan Parlemen Jepang.
Pengganti Evans adalah L. Quincy Mumford yang menjabat sejak tahun 1953 hingga 1974. Pada masa jabatannya, perpustakaan membangun gedung ketiga yang diberi nama Gedung James Madison. Di bawah pimpinan Mumford, pemerintah sedang meningkatkan pengeluaran di bidang pendidikan sehingga Perpustakaan Kongres bisa membuka kantor-kantor pengadaan baru di luar negeri, termasuk di Kairo dan New Delhi. Berkat teknik-teknik baru pengawetan bahan
pustaka yang dicobakan di Kantor Pengawetan Bahan Pustaka sejak tahun 1967, Perpustakaan Kongres kini menjadi perpustakaan paling maju di AS dalam hal riset ilmu perpustakaan khususnya usaha pengawetan bahan pustaka. Pada masa jabatan Mumford berlangsung debat terbesar sekaligus terakhir mengenai peran Perpustakaan Kongres sebagai perpustakaan parlemen dan perpustakaan nasional. Claiborne Pell yang menjabat
ketua Komite Bersama Perpustakaan meminta pendapat Douglas Bryant dari Perpustakaan Universitas Harvard. Dalam memorandum yang disusunnya tahun 1962, Bryant mengusulkan sejumlah pembaruan di Perpustakaan Kongres, di antaranya perluasan kegiatan dan layanan perpustakaan secara nasional dan berbagai perubahan struktur organisasi. Usulan tersebut menjadikan Perpustakaan Kongres lebih berfungsi sebagai perpustakaan
nasional daripada perpustakaan parlemen. Bryant bertindak lebih jauh lagi dengan mengusulkan penggantian nama Library of Congress, namun ditolak Mumford yang menganggapnya "kekerasan tak terperi terhadap tradisi." Debat terus berlanjut di kalangan pustakawan hingga dikeluarkannya Akta Reorganisasi Legislatif 1970 yang mengembalikan Perpustakaan Kongres sebagai perpustakaan parlemen. Perpustakaan juga menjadi
lebih memusatkan layanan bagi Kongres dan komite-komite yang ada di Kongres. Divisi Layanan Referensi Legislatif (LRS) diubah namanya menjadi Layanan Riset Kongres (Congressional Research Service, disingkat CRS).
Pengganti Mumford yang pensiun tahun 1974 adalah Daniel J. Boorstin yang diangkat oleh Gerald Ford. Tugas pertama Boorstin adalah memindahkan koleksi ke Gedung Madison. Pemindahan koleksi memakan waktu dua tahun, dari 1980 hingga 1982. Setelah dipindah, kerja staf lebih ringan karena ruang rak lebih lega hingga Boorstin bisa lebih berkonsentrasi pada pengadaan dan pengembangan