Angelina Jolie
Pada tahun 2000, Jolie tampil dalam film populer musim panas pertamanya, "Gone in 60 Seconds", yang menjadi film berkeuntungan tertingginya pada masa itu, yang meraih $237.2 juta di mancanegara. Dia memainkan peran kecil sebagai mantan pacar dari seorang pencuri mobil yang diperankan oleh Nicolas Cage; penulis "The Washington Post" Stephen Hunter mengkritik bahwa "semua yang dia lakukan di film ini berpendirian, cakep,
menggairahkan, menggetarkan otot yang terdiam sehingga memprovokasikan sekitaran giginya." Jolie kemudian menjelaskan bahwa film tersebut telah menjadi pemulihan pembuka setelah perannya yang dituntut secara emosional dalam film "Girl, Interrupted".
Meskipun sangat dihargai karena kemampuan aktingnya, Jolie jarang ditemukan pada film-film yang meraih sambutan besar, namun "Lara Croft: Tomb Raider" (2001) membuatnya menjadi bintang internasional. Sebuah adaptasi dari permainan video populer "Tomb Raider", film tersebut mengharuskannya mempelajari sebuah aksen Inggris dan menjalani pelatihan seni bela diri khusus untuk berperan sebagai
arkeolog-petualang Lara Croft. Meskipun film tersebut meraih banyak ulasan negatif, Jolie umumnya dipuji karena penampilan fisiknya; John Anderson dari "Newsday" menyatakan, "Jolie menciptakan karakter utama dari sebuah ikon virtual dari kompetensi dan kecakapan perempuan." Film tersebut menjadi sebuah hit internasional, meraih $274.7 juta di seluruh dunia, dan meluncurkan reputasi globalnya sebagai bintang laga perempuan.
Jolie kemudian beradu peran dengan Antonio Banderas sebagai tunangannya dalam film "Original Sin" (2001), film pertama dari serangkaian film yang meraih sambutan rendah dari para kritikus dan penonton. Kritikus "The New York Times", Elvis Mitchell mempertanyakan keputusan Jolie untuk menyusul penampilannya yang memenangkan Oscar dengan "sifat lembut yang tak beresensi." Film romansa komedi "Life or Something Like It" (2002), meskipun sama-sama gagal, menandai
pilihan tak lazim bagi Jolie. Allen Barra dari "Salon" menganggap karakter penyiar berita ambisiusnya merupakan upaya langka dalam memainkan peran wanita konvensional, menyatakan bahwa perannya "tak mendasar sampai sebuah adegan dimana dia menjadi punk dan memimpin sekelompok para pekerja bus penyerang yang menyanyikan 'Satisfaction'". Meskipun kurang meraih kesuksesan box office, Jolie masih
dituntut menjadi aktris; Pada tahun 2002, dia menjadi salah satu aktris berbayaran tertinggi di Hollywood, meraih $10-$15 juta per film untuk lima tahun berikutnya.
Jolie memerankan kembali perannya sebagai Lara Croft dalam film "" (2003), yang tak semenguntungkan film pertamanya, meraih $156.5 juta di box office internasional. Ia juga membintangi video musik berjudul "Did My Time" karya Korn, yang dipakai untuk mempromosikan sekuel tersebut. Film berikutnya adalah "Beyond Borders" (2003), dimana dia memerankan seorang sosialita yang bergabung dengan seorang pekerja
bantuan yang diperankan oleh Clive Owen. Meskipun gagal di kalangan penonton, film tersebut menjadi film pertama dari beberapa proyek yang disenangi oleh Jolie yang menimbulkan perhatian terhadap sebab-sebab kemanusiaan. "Beyond Borders" mengalami kegagalan kritikal; Kenneth Turan dari "Los Angeles Times" menyatakan bahwa kemampuan Jolie "mengirim penyetruman dan keyakinan untuk pemeranan," namun menyatakan
"limbo dari sebuah karakter hibrida, orang yang ditulis buruk di sebuah dunia penuh darah yang benar-benar mengalahkannya."
Pada tahun 2004, Jolie tampil dalam empat film. Dia mula-mula tampil dalam film cerita seru bertajuk "Taking Lives" sebagai seorang pakar profil FBI yang memberikan bantuan penegakan hukum Montreal dalam memburu seorang pembunuh berantai. Film tersebut meraih ulasan campuran; kritikus "The Hollywood Reporter" Kirk Honeycutt menyatakan, "Jolie memainkan sebuah peran yang secara definitif terasa seperti suatu hal yang telah
dia lakukan, namun dia menambahkan luapan kegembiraan dan pesona tanpa ragu." Jolie membuat penampilan singkat sebagai pilot penyerang dalam film "Sky Captain and the World of Tomorrow", sebuah film petualangan fiksi ilmiah yang secara keseluruhan dibuat dengan para aktor berada di sebuah "bluescreen", dan mengisi suara film keluarganya, animasi DreamWorks "Shark Tale". Peran pendukungnya sebagai Ratu Olympias dalam film Oliver Stone bertajuk
"Alexander", tentang kehidupan Alexander Agung, meraih sambutan campuran, terutama terkait aksen Slaviknya. Secara komersial, film tersebut meraih kegagalan di Amerika Utara, yang Stone atributkan dengan ketidaksetujuan dengan penggambaran biseksualitas Aleksander, namun meraih kesuksesan di mancanegara, dengan total pendapatan $167.3 juta.
Pada tahun 2005, Jolie kembali ke kesuksesan box office besar dengan film aksi-komedi "Mr. dan Mrs. Smith", dimana dia beradu peran dengan Brad Pitt sebagai pasangan rumah tangga yang merasa bosan dan memutuskan agar mereka sama-sama menjadi pembunuh rahasia. Film tersebut meraih ulasan campuran, namun umumnya dikenal karena menimbulkan hubungan antar dua pemeran utama tersebut;
kritikus "Star Tribune", Colin Covert menyatakan, "Meskipun ceritanya terasa hambar, film tersebut dihiasi oleh rasa tegang, energi yang timbul dan hubungan latar lebar termonuklir dari para bintangnya." Dengan peraihan box office sejumlah $478.2 juta di seluruh dunia, "Mr. dan Mrs. Smith" adalah film berkeuntungan tertinggi ketujuh pada tahun tersebut dan masih menjadi film aksi-hidup berkeuntungan tertinggi dari Jolie untuk dekade berikutnya.
Setelah menjadi pemeran pendukung sebagai istri dari seorang pejabat CIA dalam film Robert De Niro "The Good Shepherd" (2006), Jolie berperan sebagai Mariane Pearl dalam film drama bergaya dokumenter "A Mighty Heart" (2007). Berdasarkan pada memoir berjudul sama karya Pearl, film tersebut mengisahkan penculikan dan pembunuhan suaminya, wartawan "The Wall Street Journal" Daniel Pearl, di Pakistan. Meskipun memiliki ras ganda, Pearl secara pribadi memilih Jolie untuk
peran tersebut, pemilihan peran tersebut menimbulkan kritisisme rasial dan tuduhan wajah hitam ("blackface"). Penampilan yang dihasilkan banyak dipuji; Ray Bennett dari "The Hollywood Reporter" menyebutnya sebagai "ukuran dan pergerakan yang bagus", dimainkan "dengan respek dan berjuang pada aksen berbeda." Dia meraih nominasi-nominasi untuk sebuah Penghargaan Golden Globe dan sebuah Screen Actors Guild Award. Jolie juga memerankan seorang
penggoda yang dapat berubah bentuk, ibu Grendel, dalam film epik "Beowulf" (2007), yang diciptakan melalui tangkap gerakan. Film tersebut meraih sambutan baik secara kritis dan komersial, meraih pendapatan kotor sebesar $196.4 juta di seluruh dunia.
Pada tahun 2008, Jolie dianggap sebagai aktris berbayaran tertinggi di Hollywood, meraih $15-$20 juta per film. Meskipun para pemeran lainnya terpaksa memotong gaji pada tahun-tahun terkini, penampilan box office yang diraih oleh Jolie membolehkannya meraih tambahan sejumlah $20 juta ditambah sebuah persentase. Dia beradu peran dengan James McAvoy dan Morgan Freeman dalam film aksi "Wanted" (2008),
yang meraih kesuksesan mancanegara, meraih $341.4 juta di seluruh dunia. Film tersebut meraih ulasan yang umumnya positif; menulis untuk "The New York Times", Manohla Dargis menyatakan bahwa Jolie "secara sempurna berperan sebagai pembunuh yang tampak amoral dan super seram," dengan menambahkan bahwa "Dia memotong jenis difur disiplinarian yang dapat mengirimkan para laki-laki dari semua umur untuk bergetar setidaknya di kursi bioskop mereka."
Jolie kemudian memerankan peran utama dalam film drama karya Clint Eastwood "Changeling" (2008). Berdasarkan pada Pembunuhan Wineville Chicken Coop, film tersebut berkisah tentang Christine Collins, yang bertemu kembali dengan putranya yang diculik di Los Angeles pada tahun 1928, yang kemudian menyadari bahwa bocah tersebut hanyalah seorang peniru. Kritikus "Chicago Tribune", Michael Phillips menyatakan, "Jolie benar-benar bersinar