Gunpowder Plot
Estudió álgebra con John Dee en 1590. Junto con otros científicos, como Walter Warner, Robert Hues, William Lower, Harriot se dedicó a trabajar para el conde Henry Percy, con quien residió en Syon House. Percy fue encarcelado por sus supuestas conexiones con la "Conspiración de la pólvora" y Harriot fue entonces detenido e interrogado por la policía, pero liberado rápidamente.