Home Secretary
Après la défaite du gouvernement en 1964, Thorneycroft est secrétaire d'État à la Défense de l'ombre sous Alec Douglas-Home, avant d'être nommé Secrétaire d'État à l'Intérieur du cabinet fantôme par Edward Heath l'année suivante. Thorneycroft perd son siège aux élections générales de 1966 et est élevé à la pairie comme pair à vie en tant que baron Thorneycroft, de Dunston dans le comté de Stafford le .