Super Bowl III
1967年のNFLドラフトでボルチモア・コルツ（現：インディアナポリス・コルツ）から全体1位で指名されて入団した。2年目の1968年コルツはレギュラーシーズンを13勝1敗で終えてNFLチャンピオンシップゲームを制した。第3回スーパーボウルを前に対戦相手のニューヨーク・ジェッツQB、ジョー・ネイマスが「日曜の試合では我々が勝利する」と宣言したが、これを聞いたNFL有数のパスラッシャーとなっていたスミスは「奴はそんなことを発言するべきではなかった。プロはそのようなことは言わないものだ。」と述べた。試合はネイマスの宣言どおりとなり、コルツは7-16で敗れた。2年後の1970年、NFLとAFLの統合が行われ、コルツはクリーブランド・ブラウンズ、ピッツバーグ・スティーラーズとともにほぼAFL所属チームで構成されたAFCに移った。そのシーズンの第5回スーパーボウル優勝に彼は貢献した。この試合でコルツはダラス・カウボーイズを16-13で破り優勝を果たしたが、ターンオーバーの多かったこの試合で得たスーパーボウルリングを彼は公共の場につけて登場することはなかった。コルツに在籍した時代、彼はオールプロに1回、オール・カンファレンスに2回、プロボウルに2回選出された。