レナード・ニモイ
1960年代後半、グリーンは、レナード・ニモイとの仕事でプロデュースとともにニモイが吹き込んだ音楽作品の大部分を作曲し、大きな成功を収めた。グリーンは、ミルズ・ブラザース () の1968年のアルバム『'』もプロデュースし、そこから「Cab Driver」がヒットした。1969年には、自身のグループであるザ・チャールズ・ランドルフ・グリーン・サウンド (the Charles Randolph Grean Sounde) を率いて、テレビ番組『'』で取り上げられていたロバート・コバーツ () の楽曲「Quentin's Theme」を取り上げて録音したバージョンがヒットし、ビルボード誌のポップ・チャートで13位、イージーリスニング・チャートで3位まで上昇し、自らもチャートにその名を刻んだ。