휘트니 휴스턴
이후 《빅토리어스》의 시즌 1 종료 후 그란데는 음악 경력에 초첨을 맞춰, 2010년 8월부터 그녀의 데뷔 음반 작업을 시작했다. 그녀는 한층 더 나가 자신의 음역 강화를 위해 케이티 페리의 보컬 코치로 일한 에릭 베트로에게 보컬 교육을 받았다. 그란데는 2011년 8월에 발매 된 그녀의 첫 사운트트랙 《Victorious: Music from the Hit TV Show》의 수록곡 〈Give It Up〉에 참여했다. 《빅토리어스》를 촬영하는 동안 그란데는 아델, 휘트니 휴스턴, 머라이어 캐리의 노래를 커버한 녹음 영상을 유튜브에 업로드했다. 그란데의 유튜브 동영상을 눈여겨 본 리퍼블릭 레코드의 CEO는 그녀의 노래에 감동을 받아 전속 계약 제의를 했고 계약서에 사인을 했다. 2011년 12월, 그란데는 첫 싱글 〈Put Your Hearts Up〉을 발매했다. 또한 2011년, 그녀는 니켈로디언의 애니메이션 텔레비전 시리즈 《윙스 클럽》에서 '디아스프로 공주' 역할의 목소리 연기를 담당했다. 이후 시즌 6부터는 커샌드라 모리스가 역할을 이어받았다.