Rassemblement du peuple français
Chalandon gehörte zu den Anhängern des Generals Charles de Gaulle und schloss sich 1948 dessen Partei Rassemblement du peuple français (RPF) an. Als de Gaulle nach einem vorübergehenden Rückzug aus der Politik 1958 an die Staatsspitze zurückkehrte und die Fünfte Republik gründete, trat Chalandon der neuen gaullistischen Partei Union pour la Nouvelle République (UNR) bei. Er wurde deren Schatzmeister und zeitweilig Generalsekretär. Von 1962 bis 1967 gehörte Chalandon dem Conseil économique, social et environnemental an.