툼 레이더
졸리의 연기력은 높이 평가받고 있었으나, 많은 관객을 기록한 영화는 없었다. 하지만 2001년 《툼 레이더》에 출연하면서 세계적 슈퍼스타로 올라섰다. 《툼 레이더》는 인기있는 비디오게임 툼 레이더를 각색한 영화로, 졸리는 주인공 역할 라라 크로프트를 위해 영국식 악센트와 무술 훈련을 받았다. 영화 속 졸리의 연기는 호평을 받았지만, 영화 자체는 부정적 평가가 대부분이었다. 《슬랜트 매거진》에서는 "라라 크로프트는 졸리에게 딱 들어 맞는 역할이었지만, 감독 사이먼 웨스트는 프로거 게임으로 여행을 보냈다"고 말했다. 그렇더라도 세계적으로 2억 7,500만 달러의 수익을 거둬들이면서 상업적 성공을 했고, 졸리는 여성 액션 스타로써 세계적 명성을 얻었다.