アルフォンソ3世
1291年にはアラゴン王アルフォンソ3世およびフランス王フィリップ4世との連名で、シチリア王国からのジャコモ1世（アルフォンソ3世の弟、後のアラゴン王ハイメ2世）の追放を決定した（後に弟のフェデリーコ2世が新たにシチリア王位を継承、カルロ2世が選ばれることはなかった）。1291年、アッコンがイスラム教徒の手に落ちたことで、イスラム教徒と対抗するために新たな同盟国を探そうとした。この方針に沿ってニコラウス4世はブルガリア、エチオピア、中国などの諸国へ使節を派遣している。それらの中で特に有名な人物としてジョヴァンニ・ダ・モンテコルヴィーノが知られている。イルハン朝の第4代ハン・アルグンとも書簡を交わし、十字軍の参加を呼びかけたが、1291年にアルグンが没して頓挫した。