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Ebenfalls bereits seit ihrer Kindheit ist Wolff als Synchronsprecherin tätig. Unter anderem sprach sie in der zweiten deutschen Synchronfassung des Disney-Zeichentrickfilms "Schneewittchen und die sieben Zwerge" "Schneewittchen". Sie synchronisierte auch die Schauspielerinnen Debra Winger ("Ein Offizier und Gentleman", "Zeit der Zärtlichkeit") und Demi Moore ("Nochmal so wie letzte Nacht", "Das siebte Zeichen"). In der Anime-Serie "Heidi" war sie als "Klara Sesemann" zu hören. In der Serie "Die wilden Siebziger" synchronisierte sie Debra Jo Rupp. In der Serie "Falcon Crest" synchronisierte sie Margaret Ladd als "Emma Channing" und in der Serie "Outlander" Annette Badland als "Mrs. Fitzgibbons". Darüber hinaus ist Uschi Wolff auch als Dialogregisseurin tätig.