Lucia di Lammermoor
1957年にはウィーン国立歌劇場でヘルベルト・フォン・カラヤンのタクトの下、プッチーニ『ラ・ボエーム』ロドルフォ役を歌う。カラヤンは彼を気に入ったものとみえ、その後も数多くの公演でライモンディを起用し、また1965年の映画版『ラ・ボエーム』（指揮カラヤン、演出フランコ・ゼッフィレッリ）にも出演させている。同1965年からはニューヨーク・メトロポリタン歌劇場にも出演、4シーズンで44回出演し、『ラ・ボエーム』、ドニゼッティ『ランメルモールのルチア』エドガルド役、シャルル・グノー『ファウスト』題名役などを歌った。