New York City Fire Department
Tras los atentados del 11 de septiembre de 2001, se presentó como voluntario en su viejo cuartel de bomberos. Esa semana, trabajó en turnos de doce horas excavando entre los escombros en busca de sobrevivientes, mientras se negaba a dar entrevistas y ser fotografiado, por lo que casi nadie se enteró hasta mucho tiempo después. Su compañía, Engine 55, perdió cinco hombres como consecuencia de los atentados, unos de ellos era ex compañero de Buscemi. Posteriormente, continuó cerca de la comunidad de bomberos de Nueva York, apoyando a otra compañía después de los destrozos provocados por el huracán Sandy, recaudando fondos para ayudar a los damnificados y participando en protestas en contra del cierre de estaciones de bomberos, lo que en 2003 lo llevó a ser arrestado. En 2014 fue nombrado jefe honorario del Departamento de Bomberos de la Ciudad de Nueva York.