Operation Valkyrie
1943年9月以降、クヴィルンハイムは本格的にヒトラー暗殺計画に関与するようになる。国内予備軍に配属されたクヴィルンハイムは、シュタウフェンベルク、フリードリヒ・オルブリヒトと共にヴァルキューレ作戦をクーデターに利用するために作戦内容の修正を行った。1944年7月15日、シュタウフェンベルクは東プロイセンの総統大本営ヴォルフスシャンツェでヒトラー暗殺のために作戦会議室へ向かうが、当日の会議にはハインリヒ・ヒムラーが出席していなかったため、シュタウフェンベルクはベルリンのクヴィルンハイムに連絡を取った。クヴィルンハイムはクーデターのリーダーであるルートヴィヒ・ベックやエーリヒ・ヘプナーに判断を求めたが、ヒムラーの排除も考えていた二人は計画の中止を指示した。クヴィルンハイムとシュタウフェンベルクは、機会を逃すことを危惧し計画の実行を決意するが、会議室に戻った時には既に会議は終了してしまっていた。