San Siro
2010/11球季展開，8月21日巴利在聯賽2-1勝史篤城的比賽中梅開二度，其中側身窩利妙射的第二球被英國廣播公司選為英超月份金球。4日後，巴利在歐洲聯賽冠軍盃外圍賽對瑞士球隊年青人第二回合有好表現，造出三次助攻外，還博得一個十二碼，協助球隊以4-0勝出，晉身小組賽。2010年9月29日的歐冠盃分組賽第二輪，巴利收穫個人首個歐聯入球，同時助熱刺4-1大勝荷甲冠軍川迪。2010年10月4日，威爾斯足協（FAW）宣佈加雷斯·贝尔為2010年度威爾斯足球先生的得主，年僅21歲的巴利表示對得到獎項感到意外和十分榮幸，因為曾經獲該獎的前人貢獻良多，希望自己未來也能為國家隊取得成功。10月20日歐聯分組賽第三輪，巴利作客聖西路球場面對衛冕歐洲冠軍國際米蘭上演個人初次成年隊帽子戲法，帶領在比賽首35分鐘已經0-4遙遙落後的熱刺在劣勢下窮追不捨，最終熱刺僅負3-4。11月2日熱刺返回白鹿徑迎戰國際米蘭，巴利再度在場上利用一已速度衝擊國米防線，包括多次突破上季歐聯官方最佳右閘-{zh-hans:麦孔;zh-hk:馬干;zh-tw:麥孔;}-並貢獻出兩球助攻，使球隊取得一場重要的3-1勝局，賽後熱刺領隊哈利·列納戲稱需要藥檢人員試驗一下巴利是否有使用禁藥﹔最終熱刺分組賽力壓國米首名晉級，僅在八強敗給皇家馬德里出局。