阿方索十二世
卡洛斯是两西西里王位继承人，卡塞塔伯爵阿方索的曾孙。是阿方索的次子卡洛亲王的孙子。由于卡洛斯的祖父于1900年12月14日放弃自己和子女的两西西里王位继承权，1901年2月7日被西班牙国王阿方索十二世封为西班牙王子，称西班牙王子卡洛斯·坦克雷多·德·波旁-两西西里，2月14日与阿方索十二世的长女阿斯图里亚斯女亲王玛丽亚·德·拉斯·梅赛德斯结婚，有二子一女；卡洛斯的父亲就是其长子。