Gus Grissom
1959年1月、スレイトンは、アメリカ初の有人宇宙飛行計画であるNASAのマーキュリー計画の宇宙飛行士の候補者の一人に選ばれた。最初は宇宙飛行には興味がなかったが、宇宙飛行士の選考を受けることに同意した。ワシントンD.C.のに置かれた臨時のNASA本部で一次面接を受けた後、スレイトンはニューメキシコ州アルバカーキのラブレース医院で、後に宇宙飛行士となるスコット・カーペンター、ジム・ラヴェルらとともに心理的・肉体的テストを受けた。1959年4月2日、スレイトンは宇宙飛行士に選ばれたことを知らされた。スレイトンは、家族とともにエドワーズ空軍基地からフォート・ユースティス近くの住宅地に引っ越した。近くには同じマーキュリー・セブンの仲間であるガス・グリソムやウォルター・シラーの家もあった。