アラン・ドロン
1963年に『黒いチューリップ』を撮影中のアラン・ドロンと出会い、恋に落ちる。両者は子供時代の境遇が酷似しており、強く惹かれあったとされる。アラン・ドロンは、ロミー・シュナイダーとの長い婚約生活を終わらせたことで、フランスの芸能メディアから叩かれた。ナタリーはアラン・ドロンと1964年に再婚し、アランとの間に息子のアントワーヌを儲けたが、夫妻のハリウッド滞在中にエリザベス・テイラーと離婚したばかりのエディ・フィッシャーとも浮名を流した。1967年にアラン・ドロンが主演したサスペンス『サムライ』に出演。日本では翌68年に出演した、ルノー・ベルレーとの共演作『個人教授』で人気が上昇した。1968年にはアラン・ドロンと別居したがその原因は、女優業継続を希望したナタリーに対して、アランが継続に反対だったことによるものだった。