Raging Bull
1973年には長らくコンビを組むことになるマーティン・スコセッシ監督の『ミーン・ストリート』に出演。これ以降、『タクシードライバー』（1976年）、 『ニューヨーク・ニューヨーク』（1977年）、『レイジング・ブル』（1980年）、『キング・オブ・コメディ』（1983年）、『グッドフェローズ』（1990年）、『ケープ・フィアー』（1991年）、『カジノ』（1995年）『アイリッシュマン』（2019）といった同監督の作品に主演した。2012年にはイギリスのTotal Film誌の発表した「映画史に残る監督と俳優のコラボレーション50組」にて第1位に選ばれた。2013年公開の主演作『マラヴィータ』ではスコセッシは製作総指揮を担当した。