Fürstentum Achaia
Bald gelang es Carlo, bei König Ladislaus von Neapel, seit 1386 Nachfolger Johannas, die Lösung der lehensrechtlichen Bindungen zum Fürstentum Achaia zu erreichen – war die Pfalzgrafschaft Kefalonia bisher dem Fürstentum Achaia als Lehen unterstellt gewesen, so war sie von nun an unabhängig von Achaia und damit gleichrangig. 1399 verzichtete Carlo I. zugunsten seines Bruders Leonardo auf Zakynthos, das von der Pfalgrafenschaft Kefalonia als Paragium oder Partagium abgetrennt wurde. Zusammen mit seinem Bruder Leonardo II. besetzte Carlo I. 1406 Natolico, Angelokastron (seit 2011 ein Ortsteil von Agrinio) und Dragomeste, 1418 Jannina und Arta. Im Sommer 1407 eroberten die Brüder Clarentza auf dem griechischen Festland, 1411 Ioannina mit nur 100 Mann und 1412 wurde die Armee der Tocco-Brüder in der Schlacht bei Kranea (wahrscheinlich das heutige Kranë im Qark Vlora, Albanien) völlig aufgerieben. Im Sommer/Herbst 1413 besiegten die Brüder mit venezianischer Hilfe Centurione II. Zaccaria in einer Seeschlacht bei Glarentza.