Left Bloc
Nachdem der Bloco de Esquerda stärkere Verluste bei den Parlamentswahlen 2011 verzeichnen musste, und Gusmão so kein Mandat gewann, wechselte er nach Brüssel, um dort bis 2018 als Assistent für die portugiesischen Europa-Abgeordneten Miguel Portas und Marisa Matias (beide Bloco des Esquerda) zu arbeiten. Darüber hinaus nahm Gusmão eine wichtige Stellung innerhalb der Partei ein: Unter anderem führte er Teile der Verhandlungen mit den Sozialisten im Nachgang der Parlamentswahl 2015, woraufhin der Bloco de Esquerda einen Tolerierungsvertrag mit den mittels Parlamentsminderheit regierenden Sozialisten abschloss. Ebenfalls unterstützte er Marisa Matias nicht nur in ihrer Funktion als Europaabgeordnete, sondern auch im Rahmen ihrer Kandidatur als Staatspräsidentin 2016. Teile dieser Tätigkeiten hatte Gusmão nicht an das Europäische Parlament gemeldet, was nach einer Beschwerde zu einer Untersuchung bzgl. nicht genehmigter Nebentätigkeiten führte. Die Untersuchung endete ohne Ergebnis.