Großsyrien
Beim pansyrischen Kongress in Damaskus 1919 unterstützte er Faisal als zukünftigen König von Syrien. In jenem Jahr trat er dem arabischen Nationalistenverein "an-Nādī al-ʿArabī" in Jerusalem bei und wurde dessen Vorsitzender. Er schrieb Artikel für die erste in Palästina gegründete Zeitung, "Sūriyya al-Ǧanūbiyya" („Süd-Syrien“), die in Jerusalem von September 1919 bis April 1920 erschien. Wie sie strebte al-Husseini ein Großsyrien mit Palästina als Südprovinz und Damaskus als Hauptstadt an. Im Sykes-Picot-Abkommen vom Juli 1920 erhielt jedoch Frankreich das Völkerbundmandat für Syrien und Libanon. Die französische Armee besetzte Damaskus, besiegte König Faisal und zerschlug Großsyrien. Danach wandte sich al-Husseini einem arabischen Nationalismus zu, in dessen Mittelpunkt für ihn Palästina mit Jerusalem stand.