Jared Leto
2016年3月31日、ロビン・ライトが出演について最終的な交渉に入った。4月2日、デイヴ・バウティスタは自身のツイッターにて、ユニコーンの折り紙を持った写真を掲載し、映画への出演を示唆した。バウティスタとライトは4月4日にキャストに決定し、7月の撮影開始が確定した。2016年4月下旬、公開日が2017年10月6日に繰り上がり、アナ・デ・アルマスとシルヴィア・フークスがキャストに加わった。2016年5月、カーラ・ジュリの出演が決まった。6月、マッケンジー・デイヴィスとバーカッド・アブディの出演が決まった。7月、デヴィッド・ダストマルチャン 、ヒアム・アッバス 、レニー・ジェームズがキャストに加わった。8月、ジャレッド・レトの出演が決まった。ヴィルヌーヴはデヴィッド・ボウイも出演させようと考えていたが、制作が始まる前に死去したため、断念された。2017年3月、エドワード・ジェームズ・オルモスは、ガフとして再び出演したことを認めた。