Portuguese Mozambique
1852年12月，李文斯頓離開庫汝曼，1853年5月抵達利尼扬蒂（Linyanti）。1853年11月11日李文斯頓在當地人的陪伴下往西北探險，探險的路途困難重重，途中不但有強大好戰的部落，還有瘧疾、痢疾、昏睡病等致命疾病肆虐，探險隊最後終於在高燒、半飢餓、痢疾的情況下於1854年5月31日抵達葡屬西非的首都羅安達。1854年9月24日他又隨探險隊東行，在沿尚比西河下游的過程中發現維多利亞瀑布，1856年5月20日抵達葡屬東非的克利馬內。李文斯頓以一年八個月時間橫跨整個大陸、從大西洋到印度洋，在當時是一項空前紀錄。1856年12月9日，在闊別16年後，李文斯頓終於回到英國，並且受到英雄式歡迎。在李文斯頓踏上非洲前，歐洲人對於從喀拉哈里到撒哈拉之間的非洲地圖幾乎是一片空白，李文斯頓的探險打開了「黑暗大陸」、帶來豐富而準確的資料。