Benedict Cumberbatch
傑佛瑞·懷特為配音，以該角色的身份負責影集旁白。漫威繼續啟用曾在電影中出演主要角色的多名演員為動畫配音。傑瑞米·雷納聲演克林特·巴頓／鷹眼。聲演娜塔莎·羅曼諾夫／黑寡婦。陶比·瓊斯聲演阿尼姆·索拉。聲演奧創。聲演史蒂芬·羅傑斯／美國隊長。米克·温格特聲演鋼鐵人／東尼·史塔克。聲演卡蘿·丹佛斯／驚奇隊長。班奈狄克·康柏拜區聲演至尊奇異博士。