ポルトガル領ギニア
1952年にポルトガル人のマリア・エレーナ・カブラルと結婚した後にポルトガル領ギニアに戻り、農業技術者として働いた後にポルトガル領ギニアとカーボベルデの独立運動を展開し始めたため、当局によって1954年にアンゴラに追放された。帰国後1956年9月19日にギニアとカーボベルデの独立を目指すアフリカ独立党（PAI）を設立し、同年12月にはネトと共にアンゴラ解放人民運動（MPLA）の設立に携わっている。