薩長同盟
大村藩に帰藩後、勤王を名目に密かに「三十七士同盟」を結成する。元治元年（1864年）9月21日、梅沢武平とともに元締役・富永快左衛門を暗殺した。同年には大村藩の藩校改革も進めた。長崎で土佐浪士・坂本龍馬と会談し、坂本から薩長同盟の必要性を説かれ、長州藩への働きかけを頼まれる。昇は長州の説得に奔走し、長崎で長州藩と坂本を引き合わせ薩長同盟の成立に尽力した。