Attorney general
1906年12月からは司法長官を任された。これは、前任の司法長官ウィリアム・ヘンリー・ムーディの辞任に伴う措置であった。ボナパルトはルーズベルト大統領の任期満了となる1909年3月まで司法長官を務めた。司法長官となったボナパルトは、ルーズベルト大統領の「反トラスト運動」の一員に加わった。ボナパルトはトラストに関する訴訟について積極的に対応し、タバコ市場の独占解体を主導した。