南昌起義
1925年，邓演达前往欧洲游历，在柏林相識，因觀點相近所以交往密切。1926年初回国，应郭沫若之聘任中山大学文学院教授。6月参加北伐，任国民革命军第九军党代表，7月出任国民革命军总司令部政治部宣传科科长。1927年3月，改任农民部兵农联合委员会主席。8月章伯钧参加南昌起义，任起义军总指挥部政治部副主任，11月南昌起義失敗后，到达香港，从此脱离中共。追随邓演达创建“第三党”（即現在的中國農工民主黨）。1932年妻子李哲民患肺结核，病逝于北平。死前她把自己的妹妹李淑娴托付给了章伯鈞。1933年参加福建事變。事變失敗後流亡日本。1935年，从日本回香港，改组“第三党”为中华民族解放行动委员会。1938年任国民参政会参政员，1939年提出过《请结束党治，立施宪政，安定人心，发扬民力而利抗战案》著名提案。1941年3月29日中國民主同盟秘密成立，是五人常务委员会之一员，章兼任组织部长。1945年1月，民族解放行动委员会在重庆创办的《中华论坛》出版，章任主编。1947年2月，中华民族解放行动委员会改名为中国农工民主党，章伯钧被选为中央执行委员会主席。