Керен ха-Йесод
В 1921 году Усышкин, Альберт Эйнштейн, Шмарьяху Левин и Бенцион Мосинзон предприняли поездку в США для сбора средств в Керен ха-Йесод. В 1923 году Усышкин возглавил Еврейский национальный фонд, на посту директора которого координировал покупку земель в Палестине под еврейские проекты. За годы его руководства площадь принадлежащих евреям земель в Палестине выросла с 22 до 561 тысячи дунамов, были приобретены большие участки в Изреельской долине, долине Хефер, у Хайфского залива и в районе Бейт-Шеана. Он также внёс значительный вклад в создание Еврейского университета в Иерусалиме, борьбу за открытие которого начал ещё до Первой мировой войны. В 1925 году Усышкин был избран членом попечительского совета и правления Еврейского университета. На XIX Сионистском конгрессе в 1935 году Усышкин был избран председателем Исполкома Всемирной сионистской организации. В 1937 и 1939 годах он дважды был председателем конгрессов, а в 1939 году также принял участие в Сент-Джеймсской конференции, где выступал против политики британских колониальных властей в Палестине.