拉斯帕尔马斯
莫洛尼退役后立即担任拉斯帕尔马斯队主教练，但当时他还没有教练执照。1960年他被任命为拉斯帕尔玛斯青年队的技术主管，发现了像等一批出色的年轻球员，率队获得了西班牙青年队比赛的冠军。1967年4月，他重新担任拉斯帕尔马斯队主教练，当时联赛仅剩三轮，拉斯帕尔马斯深陷降级区。莫洛尼在三场比赛中击败巴塞罗那和拉科鲁尼亚，战平西班牙人，保级成功。之后他率领自己在青年队时培养出的一批球员接连获得了1967-68赛季联赛第三名和1968-69赛季联赛亚军，这也是拉斯帕尔马斯队至今最好成绩。赛季结束后，莫洛尼曾短期担任西班牙国家足球队主教练，执教四场比赛，两胜一平一负。1969-70赛季，拉斯帕尔马斯队开局顺利，但后来遭到连败，1970年1月输给皇家马德里之后，莫洛尼宣布辞职。