4·19 혁명
1960년 3월 15일에 있었던 정·부통령 선거에서 조병옥의 러닝메이트로 부통령 후보로 출마했으나, 극심한 부정 선거로 당선되지 못했다. 3·15 부정선거는 마산 3·15 의거의 촉발제가 되었고, 이는 4·19 혁명의 도화선이었다. 4·19 혁명 이후 장면은 학생 시위대를 지지하는 입장을 취하였다. 4·19 혁명의 혼란 와중 그는 4·19 혁명 부상자들이 수용된 병원을 찾아 부상자들을 위문하였다.