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Alain RAVENEL **, Thérèse FRANÇAIS **, Michel MORLOT **, René LUIGI ***, Michel HUGON ***. Les matières plastiques ont pris, depuis au moins deux décennies, une place de plus en plus importante dans le domaine du conditionnement alimentaire, nécessitant l’observation attentive de la compatibilité avec leur contenu [1]. Du fait des propriétés de résistance mécanique qu’ils présentent, les emballages plastiques souples ont été souvent utilisés pour l’eau potable, lors d’opérations d’aide humanitaire à la suite de catastrophes naturelles, comme ce fut le cas récemment et constituent des stocks de longue durée au profit des militaires en campagne. Dans ce cas particulier, l’eau potable des réseaux urbains conditionnée en sachets plastiques souples a fait l’objet d’une étude de conservation d’un an. Cette note présente des observations ponctuelles intervenues à certaines étapes de la recherche, incitant nécessairement, dans la pratique courante, à une plus grande vigilance sanitaire. PROCESSUS OPERATOIRE Trois types de sachets dont deux métalloplastiques, ont été choisis ; l’eau du réseau ensachée a été aseptisée par trois agents chimiques ; le contact a été maintenu au cours de périodes d’un mois à un an dans les conditions thermiques suivantes : 20°C, 37°C, et 55°C. * Pharmacien principal, Service d’Etude et d’Approvisionnement du Matériel du Commissariat de l’Air. (SETAMCA) Base aérienne 217 91224 Brétigny/Orge Cedex. Tél. : 60.84.95.60 Poste 23.30. Télécopie : 60.84.19.27 ** Laboratoire d’Hygiène et de Recherche en Santé Publique, (LHRSP). 11, rue Gabriel Péri, BP 288, 54515 Vandœuvre-les-Nancy. *** Service Central d’Etudes et de Réalisations du Commissariat de l’Armée de Terre, (SCERCAT) Division Laboratoire Central. 1, Bld Louis Loucheur 92211 Saint-Cloud Cedex. Tirés-à-part : Mme Dominique RUDELLE, à l’adresse ci-dessus. Article reçu le 23 avril 1993, accepté le 17 mai 1993. Le suivi de l’évolution des paramètres microbiologiques, organoleptiques, chimiques et physico-chimiques mesurés en référence aux normes AFNOR [2] a été effectué tout au long de la conservation. DISCUSSION ET INTERPRÉTATION DES RÉSULTATS OBTENUS En considérant l’ensemble des résultats que nous avons obtenus et qui seront, par ailleurs, publiés in extenso, nous pouvons dès maintenant formuler un certain nombre de remarques. 1) Conséquences du choix des matériaux Concernant
d’Approvisionnement du Matériel du Commissariat de l’Air. (SETAMCA) Base aérienne 217 91224 Brétigny/Orge Cedex. Tél. : 60.84.95.60 Poste 23.30. Télécopie : 60.84.19.27 ** Laboratoire d’Hygiène et de Recherche en Santé Publique, (LHRSP). 11, rue Gabriel Péri, BP 288, 54515 Vandœuvre-les-Nancy. *** Service Central d’Etudes et de Réalisations du Commissariat de l’Armée de Terre, (SCERCAT) Division Laboratoire Central. 1, Bld Louis Loucheur 92211 Saint-Cloud Cedex. Tirés-à-part : Mme Dominique RUDELLE, à l’adresse ci-dessus. Article reçu le 23 avril 1993, accepté le 17 mai 1993. Le suivi de l’évolution des paramètres microbiologiques, organoleptiques, chimiques et physico-chimiques mesurés en référence aux normes AFNOR [2] a été effectué tout au long de la conservation. DISCUSSION ET INTERPRÉTATION DES RÉSULTATS OBTENUS En considérant l’ensemble des résultats que nous avons obtenus et qui seront, par ailleurs, publiés in extenso, nous pouvons dès maintenant formuler un certain nombre de remarques. 1) Conséquences du choix des matériaux Concernant ceux-ci, la finalité des déterminations analytiques pratiquées (identification, résistance à l'éclatement, à la rupture des soudures, perméabilité à la vapeur d'eau, test à l'ypérite) a été d'utiliser des matériaux adaptés à la conservation de longue durée concurremment avec des exigences opérationnelles militaires. Deux des matériaux, X et Y, sont des polymères à quatre couches : polytéphthalate d'éthylène glycol (PET), aluminium, polyamide (PA), polyéthylène (PE). Un autre matériau, Z, composé de trois couches de polyéthylène assemblées à chaud, a été retenu. X et Z, conformément au cahier des charges, ont été peints en vert IR OTAN, alors qu'Y est de couleur aluminisée. La nature des plastiques n'a pas, quelle que soit la durée du contact, influencé de façon perceptible, l'évolution des paramètres de potabilité chimique et microbiologique. Les teneurs en polluants organiques relativement simples tels que les composés organovoltatils halogénés ou aromatiques ou beaucoup plus complexes sont par contre, particulièrement dépendantes de la nature des matériaux. Des fractions de certains de ces composés proviennent d'interactions contenant-contenu au cours de la conservation. En effet, il a été mis en évidence des composés toxiques issus de certains additifs utilisés dans la fabrication des sachets Z. Dans ces derniers, dès le premier mois de
polymères à quatre couches : polytéphthalate d'éthylène glycol (PET), aluminium, polyamide (PA), polyéthylène (PE). Un autre matériau, Z, composé de trois couches de polyéthylène assemblées à chaud, a été retenu. X et Z, conformément au cahier des charges, ont été peints en vert IR OTAN, alors qu'Y est de couleur aluminisée. La nature des plastiques n'a pas, quelle que soit la durée du contact, influencé de façon perceptible, l'évolution des paramètres de potabilité chimique et microbiologique. Les teneurs en polluants organiques relativement simples tels que les composés organovoltatils halogénés ou aromatiques ou beaucoup plus complexes sont par contre, particulièrement dépendantes de la nature des matériaux. Des fractions de certains de ces composés proviennent d'interactions contenant-contenu au cours de la conservation. En effet, il a été mis en évidence des composés toxiques issus de certains additifs utilisés dans la fabrication des sachets Z. Dans ces derniers, dès le premier mois de conservation, est apparu un dégagement gazeux identifié comme étant majoritairement du chloroforme à une concentration maximale de 200 pg/l et accessoirement du benzène et du toluène (respectivement 10 et 20 pg/l) dû vraisemblablement aux colles et vernis de fabrication, soulignant ainsi une malfaçon. L'eau ensachée des deux autres types de matériaux, X et Y, est restée dans les limites de potabilité recommandées par la CEE (30 pg/l pour les trihalométhanes, 10 pg/l pour les aromatiques). Les teneurs en polluants minéraux dosés par couplage torche à plasma spectrométrie de masse (appareil Plasmaquad VG-ELEMENTAL) [5], sont restées en dessous des valeurs recommandées, permettant d'exclure une pollution d'origine minérale attribuable aux matières plastiques. A souligner, cependant, une teneur exceptionnellement élevée en strontium (plus de 1 mg/l) dans l'eau du réseau, pour laquelle nous n'avons pas pu donner d'explication plausible. Par ailleurs, les analyses d'identification de polluants organiques par spectrométrie de masse, ont montré l'existence à l'état de traces, de divers composés provenant avec certitude des matériaux plastiques, comme c'est le cas pour les stabilisants que nous allons citer. Deux additifs anti-oxydants ont été, de source certaine, ajoutés lors de la fabrication des films polyéthylène en contact avec l'eau des sachets X et Y
matériaux, X et Y, est restée dans les limites de potabilité recommandées par la CEE (30 pg/l pour les trihalométhanes, 10 pg/l pour les aromatiques). Les teneurs en polluants minéraux dosés par couplage torche à plasma spectrométrie de masse (appareil Plasmaquad VG-ELEMENTAL) [5], sont restées en dessous des valeurs recommandées, permettant d'exclure une pollution d'origine minérale attribuable aux matières plastiques. A souligner, cependant, une teneur exceptionnellement élevée en strontium (plus de 1 mg/l) dans l'eau du réseau, pour laquelle nous n'avons pas pu donner d'explication plausible. Par ailleurs, les analyses d'identification de polluants organiques par spectrométrie de masse, ont montré l'existence à l'état de traces, de divers composés provenant avec certitude des matériaux plastiques, comme c'est le cas pour les stabilisants que nous allons citer. Deux additifs anti-oxydants ont été, de source certaine, ajoutés lors de la fabrication des films polyéthylène en contact avec l'eau des sachets X et Y : Ce sont l'IRGAFOS 168 et l'IRGANOX 1010 (CIBA-GEIGY). Le 2,4 di-tert-butylphénol, provenant d'une dégradation partielle de l'IRGAFOS 168 [4], a été retrouvé dans les sachets Y au cours des six premiers mois (fig. 1). Le 3,5 di-tert-butyl-4-hydroxybenzaldéhyde et la 2,6 di-tert-butyl-4 benzoquinone, dont la présence est attribuable à la décomposition de l'IRGANOX 1010, ont été extraits de l'eau en contact avec X aussi bien qu'Y tout au long de la conservation. Bien que présents à l'état de traces (de l'ordre du pg/l) et donc dénués de toxicité aiguë, ces produits polluant tout échantillon au contact de X et Y, laissent en suspens la question de l'innocuité de l'eau en cas de consommation répétée. 2) Conséquences du choix de l'agent d'aseptisation L'eau du réseau a été, préalablement à l'emballage, aseptisée avec trois agents chimiques : l'hypochlorite de calcium (1 mg/l) (HCIO) ; un mélange eau oxygénée-argent (HUWA-SAN, eau oxygénée : 40 mg/l, argent : 10 pg/l) (H2O2-Ag) ; un mélange eau oxygénée-cuivre (eau oxygénée : 40 mg/l, cuivre : 1 mg/l) (H2O2-Cu). Une flore banale aérobie à 20°C a été notée pour l'eau traitée par HCIO et H2O2-Cu, évoluant dans les proportions habituelles (fig 2), alors qu'aucun développement bactérien n'a
décomposition de l'IRGANOX 1010, ont été extraits de l'eau en contact avec X aussi bien qu'Y tout au long de la conservation. Bien que présents à l'état de traces (de l'ordre du pg/l) et donc dénués de toxicité aiguë, ces produits polluant tout échantillon au contact de X et Y, laissent en suspens la question de l'innocuité de l'eau en cas de consommation répétée. 2) Conséquences du choix de l'agent d'aseptisation L'eau du réseau a été, préalablement à l'emballage, aseptisée avec trois agents chimiques : l'hypochlorite de calcium (1 mg/l) (HCIO) ; un mélange eau oxygénée-argent (HUWA-SAN, eau oxygénée : 40 mg/l, argent : 10 pg/l) (H2O2-Ag) ; un mélange eau oxygénée-cuivre (eau oxygénée : 40 mg/l, cuivre : 1 mg/l) (H2O2-Cu). Une flore banale aérobie à 20°C a été notée pour l'eau traitée par HCIO et H2O2-Cu, évoluant dans les proportions habituelles (fig 2), alors qu'aucun développement bactérien n'a été observé pour les trois types de sachets traités par H2O2-Ag. Par ailleurs, tous les sachets stockés à 37°C et 55°C sont restés stériles quel que soit le produit utilisé. L'agent qui s'est révélé le plus efficace est l'eau oxygénée-argent, offrant la garantie d'avoir des sachets toujours stériles. Quant aux deux autres produits pour lesquels s'est manifestée une flore totale aérobie à 20°C, certes non pathogène, leur efficacité ne s'est pas montrée infaillible, laissant toujours un doute sur les risques éventuels de prolifération pathogène. En ce qui concerne l'hypochlorite de calcium, excellent bactéricide, rien ne permet de justifier la présence de la flore bactérienne observée dans l'ensemble dès le premier mois. L'augmentation du taux de trihalométhanes formés dans l'eau traitée par ce produit comporte en outre, en cas d'absorption répétée, certains risques de mutagénèse voire de cancérogénèse, bien décrits dans la littérature [6]. En revanche, l'eau oxygénée additionnée d'argent ou de cuivre, n'a formé que des quantités très faibles de trihalométhanes, présentant donc, par rapport à l'hypochlorite, un net avantage dans ce domaine particulièrement sensible. Un test de mutagénicité [7], pratiqué après six mois de conservation sur des extraits concentrés équivalant à 6 litres d'eau, s'est révélé négatif pour chaque
deux autres produits pour lesquels s'est manifestée une flore totale aérobie à 20°C, certes non pathogène, leur efficacité ne s'est pas montrée infaillible, laissant toujours un doute sur les risques éventuels de prolifération pathogène. En ce qui concerne l'hypochlorite de calcium, excellent bactéricide, rien ne permet de justifier la présence de la flore bactérienne observée dans l'ensemble dès le premier mois. L'augmentation du taux de trihalométhanes formés dans l'eau traitée par ce produit comporte en outre, en cas d'absorption répétée, certains risques de mutagénèse voire de cancérogénèse, bien décrits dans la littérature [6]. En revanche, l'eau oxygénée additionnée d'argent ou de cuivre, n'a formé que des quantités très faibles de trihalométhanes, présentant donc, par rapport à l'hypochlorite, un net avantage dans ce domaine particulièrement sensible. Un test de mutagénicité [7], pratiqué après six mois de conservation sur des extraits concentrés équivalant à 6 litres d'eau, s'est révélé négatif pour chaque produit. Ce résultat, bien que rassurant, ne garantit pas l'innocuité des eaux traitées, car il faudrait multiplier les essais pour obtenir une quasi-certitude. 3) Influence de la température sur la conservation L'augmentation de la température a montré une nette influence sur la flore bactérienne puisque, à 37°C et 55°C, les eaux sont restées stériles pendant un an pour tous les emballages et tous les agents de traitement. Cet avantage certain est contrebalancé par un goût de « plastique » accru, confirmant ainsi une nouvelle fois l'altération des emballages et les migrations contenant-contenu. À la lumière des commentaires présentés dans cette note, il est possible d'avancer quelques recommandations : quelle que soit leur compatibilité avec les « normes », la texture des matériaux doit être connue (y compris la nature des différents adjuvants), avant de les utiliser pour conserver de l'eau et a fortiori d'autres produits alimentaires ; le choix de l'agent aseptisant, également important en regard de la nature du matériau, ne pourra être définitivement retenu qu'après un nombre d'essais consécutifs ; le fait qu'apparaissent, en fonction du temps et de la température, des modifications de la nature du contenu, montre la nécessité d'un suivi lors de la conservation. Pour
eaux sont restées stériles pendant un an pour tous les emballages et tous les agents de traitement. Cet avantage certain est contrebalancé par un goût de « plastique » accru, confirmant ainsi une nouvelle fois l'altération des emballages et les migrations contenant-contenu. À la lumière des commentaires présentés dans cette note, il est possible d'avancer quelques recommandations : quelle que soit leur compatibilité avec les « normes », la texture des matériaux doit être connue (y compris la nature des différents adjuvants), avant de les utiliser pour conserver de l'eau et a fortiori d'autres produits alimentaires ; le choix de l'agent aseptisant, également important en regard de la nature du matériau, ne pourra être définitivement retenu qu'après un nombre d'essais consécutifs ; le fait qu'apparaissent, en fonction du temps et de la température, des modifications de la nature du contenu, montre la nécessité d'un suivi lors de la conservation. Pour conclure, rappelons que, même si ces travaux n'ont mis en évidence que des quantités mineures de substances connues pour leur toxicité, la présence de ces dernières est l'indication que dans notre environnement quotidien il y a additivité de nuisances, créant à moyen ou long terme un danger potentiel, dont l'importance du point de vue sanitaire ne devrait pas laisser l'autorité publique indifférente. RÉSUMÉ La conservation d'eau du réseau aseptisée, conditionnée en sachets plastiques souples stockés à des températures de 20, 37 et 55°C et ses incidences ont été étudiées pendant un an avec des prises d'essai à intervalles réguliers. La genèse de substances polluantes est examinée en décrivant tour à tour les conséquences du choix des matériaux, de l'agent aseptisant et des variations de température en fonction de la durée de contact. Les différences observées entre les caractères microbiologiques, chimiques et physico-chimiques sont rapportées, montrant la réalité des échanges contenant-contenu : un exemple de la présence de deux substances toxiques incite à la vigilance quant à l'utilisation de matériaux inadéquats, donnant lieu à des pollutions perceptibles dans l'eau du réseau. Sans extrapoler outre mesure, il y a là matière à réflexion quant à la généralisation des emballages plastiques pour les
du point de vue sanitaire ne devrait pas laisser l'autorité publique indifférente. RÉSUMÉ La conservation d'eau du réseau aseptisée, conditionnée en sachets plastiques souples stockés à des températures de 20, 37 et 55°C et ses incidences ont été étudiées pendant un an avec des prises d'essai à intervalles réguliers. La genèse de substances polluantes est examinée en décrivant tour à tour les conséquences du choix des matériaux, de l'agent aseptisant et des variations de température en fonction de la durée de contact. Les différences observées entre les caractères microbiologiques, chimiques et physico-chimiques sont rapportées, montrant la réalité des échanges contenant-contenu : un exemple de la présence de deux substances toxiques incite à la vigilance quant à l'utilisation de matériaux inadéquats, donnant lieu à des pollutions perceptibles dans l'eau du réseau. Sans extrapoler outre mesure, il y a là matière à réflexion quant à la généralisation des emballages plastiques pour les denrées alimentaires. MOTS-CLÉS : Eau. Polluants de l'eau. Pollution de l'eau. Matières plastiques. SUMMARY : Conservation of tap water in metallo-plastic bags : observed modifications and eventual risks for health. Conservation of tap water kept in soft plastic bags and stocked at different temperatures (20, 37 and 55°C) and its health incidences were studied over one year by samples taken at regular intervals. Pollutants generated were studied by investigating the consequences of the choice of the plastic and of the aseptic agent used at different temperatures versus the length of the period of contact. Microbiological, chemical, and physico-chemical characteristics reported here showed the existence of an exchange between the content and the container. The presence of two toxic substances indicates that one should be careful when using inadéquate material. This is a matter to think about without further speculation. KEY-WORDS (Index-Medicus) : Water. Water polluants. Water pollution. Plastics. BIBLIOGRAPHIE [1] PELLERIN F., BAYLOCQ D. Matières plastiques à usage alimentaire : aspects analytiques et études de migrations. Ann. Fais. Exp. Chim., 1989, 82, 876, 139-148. [2] Recueil de Normes françaises AFNOR-eaux : méthodes d'essais. 4e édition 1990. [3] Notice technique : sachet de conditionnement de l'eau potable. F.C.M. N° 3111/DEF/ EMAT/Etudes/5
health incidences were studied over one year by samples taken at regular intervals. Pollutants generated were studied by investigating the consequences of the choice of the plastic and of the aseptic agent used at different temperatures versus the length of the period of contact. Microbiological, chemical, and physico-chemical characteristics reported here showed the existence of an exchange between the content and the container. The presence of two toxic substances indicates that one should be careful when using inadéquate material. This is a matter to think about without further speculation. KEY-WORDS (Index-Medicus) : Water. Water polluants. Water pollution. Plastics. BIBLIOGRAPHIE [1] PELLERIN F., BAYLOCQ D. Matières plastiques à usage alimentaire : aspects analytiques et études de migrations. Ann. Fais. Exp. Chim., 1989, 82, 876, 139-148. [2] Recueil de Normes françaises AFNOR-eaux : méthodes d'essais. 4e édition 1990. [3] Notice technique : sachet de conditionnement de l'eau potable. F.C.M. N° 3111/DEF/ EMAT/Etudes/5 du 05.10.1990. [4] BOURGES F. Influence de l'ionisation sur les matériaux d'emballage et sur le couple produit alimentaire-emballage : étude des antioxydants. Thèse de doctorat de l'Université de Reims Champagne-Ardenne. Décembre 1991. [5] ROSIN C., MORLOT M., HARTEMANN P. L'ICPS-MS : une technique analytique performante pour le dosage des micropolluants minéraux dans l'eau. Analusis., 1991, 19, 2, 31. [6] BULL R. J., GERBA C., RHODES TRUSSELL R. Evaluation of the health risks associated with disinfection. Critical Reviews in Environmental Control, 1990, 20, 2, 77-113. [7] DE MEO M., et al. Applicability of the SOS chromotest to detect urinary mutagenicity caused by smoking. Mutagenesis., 1988, 3, 3, 277. DISCUSSION M. Yves RAOUL : Y-a-t-il des différences en fonction du volume d'eau conservée ? M. Hugues GOUNELLE DE PONTANEL : Pouvez-vous apporter certaines précisions concernant la durée de conservation souhaitable, notamment en tenant compte que ces sachets d'eau potable doivent souvent être stockés dans des régions tropicales avec des modifications de température diurnes et nocturnes souvent importantes. M. Gabriel BLANCHER : J'aimerais que Mme Rudelle nous précise l'intérêt pratique de ses recherches sur la conservation de l'eau en sachets métallo-plastiques, intérêt qui a été à l'origine de son étude. M. Léon LE
minéraux dans l'eau. Analusis., 1991, 19, 2, 31. [6] BULL R. J., GERBA C., RHODES TRUSSELL R. Evaluation of the health risks associated with disinfection. Critical Reviews in Environmental Control, 1990, 20, 2, 77-113. [7] DE MEO M., et al. Applicability of the SOS chromotest to detect urinary mutagenicity caused by smoking. Mutagenesis., 1988, 3, 3, 277. DISCUSSION M. Yves RAOUL : Y-a-t-il des différences en fonction du volume d'eau conservée ? M. Hugues GOUNELLE DE PONTANEL : Pouvez-vous apporter certaines précisions concernant la durée de conservation souhaitable, notamment en tenant compte que ces sachets d'eau potable doivent souvent être stockés dans des régions tropicales avec des modifications de température diurnes et nocturnes souvent importantes. M. Gabriel BLANCHER : J'aimerais que Mme Rudelle nous précise l'intérêt pratique de ses recherches sur la conservation de l'eau en sachets métallo-plastiques, intérêt qui a été à l'origine de son étude. M. Léon LE MINOR : Des expériences parallèles ont-elles été effectuées avec des plastiques utilisés en France pour les eaux minérales et les eaux de source commercialisées ? M. Jean-Paul BINET : Quelle est la supériorité de ce type de vessie par rapport aux bouteilles plastiques de commercialisation ? Quelle est sa « tenue » lors des parachutages. M. RUDELLE : à M. Raoul : Le volume d'eau contenu dans les sachets est fixé à 1,5 litre, puisque la gourde métallique dont sont équipés les militaires contient 1,2 litre. Les dimensions des sachets ont été également fixées de façon à effectuer les transports en cartons de 10 unités. L'ensemble des déterminations a été réalisé sur des échantillons correspondant à ce seul rapport de volume/surface. à M. Gounelle de Pontanel : Compte tenu des échanges contenant-contenu accrus avec l'élévation de température, il semble optimal de fixer la durée de conservation à six mois et ce, dans des conditions thermiques peu agressives, c'est-à-dire autour de 20°C. à M. Blancher : L'intérêt de ces recherches concerne à l'origine, l'alimentation en eau potable des troupes en opérations (guerre du Golfe, Cambodge, Yougoslavie, Somalie). Il apparaît certain que cette application peut être étendue à des interventions de type