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de l'Environnement pour approcher une meilleure compréhension de ces problèmes. L'identification et la connaissance de l'évolution des différents aérosols produits par interactions multiples doivent pouvoir permettre d'avancer dans les problèmes des effets de la pollution atmosphérique sur l'homme, les végétaux et les matériaux. Il y aura de nombreuses retombées au niveau des techniques originales d'analyse et de l'évaluation de l'agressivité potentielle du SO2 par sa transformation en SO3 et sa non diffusion pour tenter de fixer les valeurs plafond d'émission de SO2 en un lieu donné. Enfin, ces études apporteront des éléments essentiels pour l'étude des réactions en haute altitude jusqu'à l'échelle stratosphérique. Ces programmes rejoignent également les projets COST 61a et le programme COVOS (études de l'influence des rejets des avions supersoniques sur la stratosphère). Transfert des dérivés soufrés Diffusion dans l'atmosphère Les études que le ministère de l'Environnement vient de lancer sont relatives à plusieurs domaines d'applications directes. La première voie est menée dans le cadre de l'O.C.D.E. Des chercheurs suédois de différentes disciplines se sont inquiétés de l'abaissement du pH des eaux des lacs et des rivières de Suède au cours des dernières années dans des proportions pouvant atteindre 0,4 unité. Ils expliquent ce phénomène par l'acidité croissante des eaux de pluie, laquelle serait liée aux émissions de polluants soufrés des pays industrialisés balayées et entraînées par les vents. Si ce phénomène se poursuit au rythme actuel, il pourrait entraîner des dégâts sérieux pour la faune aquatique, sur la fertilité des sols et la productivité des forêts suédoises. Ainsi un axe de recherche a été préconisé par l'O.C.D.E. pour tenter de déterminer les origines de cette acidité croissante. Chaque pays industrialisé, participant au « programme minimum » de l'O.C.D.E., doit recueillir et analyser régulièrement des échantillons sur plusieurs stations répartées sur tout le territoire pour établir des moyennes sur 24 heures. La teneur en SO2, la concentration en sulfates des précipitations, la mesure du pH des précipitations sont la base du programme. La mise au point d'un appareil de mesure aéroportée de la pollution qui puisse répondre aux variations de concentrations de polluants rencontrés pendant le vol,
croissante des eaux de pluie, laquelle serait liée aux émissions de polluants soufrés des pays industrialisés balayées et entraînées par les vents. Si ce phénomène se poursuit au rythme actuel, il pourrait entraîner des dégâts sérieux pour la faune aquatique, sur la fertilité des sols et la productivité des forêts suédoises. Ainsi un axe de recherche a été préconisé par l'O.C.D.E. pour tenter de déterminer les origines de cette acidité croissante. Chaque pays industrialisé, participant au « programme minimum » de l'O.C.D.E., doit recueillir et analyser régulièrement des échantillons sur plusieurs stations répartées sur tout le territoire pour établir des moyennes sur 24 heures. La teneur en SO2, la concentration en sulfates des précipitations, la mesure du pH des précipitations sont la base du programme. La mise au point d'un appareil de mesure aéroportée de la pollution qui puisse répondre aux variations de concentrations de polluants rencontrés pendant le vol, est également entreprise de façon à faire le bilan de la quantité de SO2 aux frontières Est du territoire national. Plusieurs équipes françaises participent de manière concrète à ce programme de plusieurs années. La deuxième voie concerne les opérations de simulation physique sur maquette en veine hydraulique. Il s'agit avant tout de mettre à la disposition des services compétents et des aménageurs un outil utile pour apprécier les conséquences pratiques de tel parti d'aménagement ou de telle implantation d'unité industrielle et pour prévoir les meilleures conditions de dispersion des polluants. La complexité du problème tient autant aux conditions d'émissions des polluants gazeux (notamment le SO2) qu'aux caractères particuliers du relief et de la météorologie. Il est indispensable de connaître les données météorologiques et de faire l'évaluation des émissions pour connaître la diffusion. De telles études vont être réalisées sur deux sites prioritaires : l'estuaire de la Basse-Seine et la zone de Fos. Des comparaisons avec des modèles mathématiques seront opérées et permettront de mettre en forme un de ces modèles, ce qui pourrait, pour certains problèmes d'implantation sur ces deux zones, fournir un outil plus souple que la simulation physique. Ces méthodes de simulation vont également être utilisées pour étudier
tout de mettre à la disposition des services compétents et des aménageurs un outil utile pour apprécier les conséquences pratiques de tel parti d'aménagement ou de telle implantation d'unité industrielle et pour prévoir les meilleures conditions de dispersion des polluants. La complexité du problème tient autant aux conditions d'émissions des polluants gazeux (notamment le SO2) qu'aux caractères particuliers du relief et de la météorologie. Il est indispensable de connaître les données météorologiques et de faire l'évaluation des émissions pour connaître la diffusion. De telles études vont être réalisées sur deux sites prioritaires : l'estuaire de la Basse-Seine et la zone de Fos. Des comparaisons avec des modèles mathématiques seront opérées et permettront de mettre en forme un de ces modèles, ce qui pourrait, pour certains problèmes d'implantation sur ces deux zones, fournir un outil plus souple que la simulation physique. Ces méthodes de simulation vont également être utilisées pour étudier la pollution urbaine. La concentration des polluants dans l'air est fonction de l'intensité des sources, de la direction des vents et également de la stabilité verticale de l'atmosphère. C'est sur ce dernier point qu'une étude vient d'être lancée : à partir de traceurs radioactifs naturels tels que le radon ou le thorium B, la métrologie de la stabilité verticale peut être étudiée, en y ajoutant des mesures sur les noyaux d'Aitken et l'oxyde de carbone. Le radon, émis par le sol, s'accumule dans les basses couches et constitue un excellent traceur, qui ne participe à aucune des réactions chimiques atmosphériques. Il est utilisé dans l'étude en cours. Ainsi la connaissance de la stabilité verticale de l'atmosphère sur la zone que l'on veut surveiller doit permettre une interprétation plus aisée de la métrologie des polluants et suivant le cas une réduction du nombre de stations de mesures. Elle peut même conduire à la détermination des intensités relatives de différentes sources de pollution liées aux combustions, et à une approche assez précieuse de la pollution urbaine. Études diverses D'autres études ont été lancées ou sont en cours et font appel à des aspects plus particuliers de l'investigation. En effet, parmi les nuisances
le thorium B, la métrologie de la stabilité verticale peut être étudiée, en y ajoutant des mesures sur les noyaux d'Aitken et l'oxyde de carbone. Le radon, émis par le sol, s'accumule dans les basses couches et constitue un excellent traceur, qui ne participe à aucune des réactions chimiques atmosphériques. Il est utilisé dans l'étude en cours. Ainsi la connaissance de la stabilité verticale de l'atmosphère sur la zone que l'on veut surveiller doit permettre une interprétation plus aisée de la métrologie des polluants et suivant le cas une réduction du nombre de stations de mesures. Elle peut même conduire à la détermination des intensités relatives de différentes sources de pollution liées aux combustions, et à une approche assez précieuse de la pollution urbaine. Études diverses D'autres études ont été lancées ou sont en cours et font appel à des aspects plus particuliers de l'investigation. En effet, parmi les nuisances apportées par les polluants atmosphériques, celles dues à l'odeur ont un caractère de première importance. En plus de la gêne psychologique qu'elles peuvent entraîner, elles peuvent causer chez le sujet exposé une certaine crainte ou angoisse relative aux conséquences physiologiques éventuelles. Dans le cas des raffineries, des usines chimiques ou d'engrais, il existe de nombreux produits générateurs d'odeurs, notamment les produits soufrés, types mercaptans, sulfure de carbone, hydrogène sulfuré, et hydrocarbures. La détection et la caractérisation de ces produits posent des problèmes très complexes, de même que l'échantillonnage et le piégeage. Ainsi l'étude entreprise a demandé des moyens importants. Elle a débuté sur les odeurs des raffineries. Elle peut être étendue à l'étude des odeurs issues d'autres sources industrielles ou urbaines. Faisant appel à une expérience et une connaissance parfaite de l'analyse physico-chimique, elle a permis de développer une méthodologie analytique, une méthodologie d'investigation et d'échantillonnage de haut niveau avec une amélioration de la fiabilité. Elle devrait également permettre de faciliter la mise au point de procédés de prévention de l'odeur. Une autre catégorie d'études concerne l'effet des polluants sur les matériaux. Après une étude documentaire ayant permis de faire le point, des recherches vont être entreprises pour étudier les
d'engrais, il existe de nombreux produits générateurs d'odeurs, notamment les produits soufrés, types mercaptans, sulfure de carbone, hydrogène sulfuré, et hydrocarbures. La détection et la caractérisation de ces produits posent des problèmes très complexes, de même que l'échantillonnage et le piégeage. Ainsi l'étude entreprise a demandé des moyens importants. Elle a débuté sur les odeurs des raffineries. Elle peut être étendue à l'étude des odeurs issues d'autres sources industrielles ou urbaines. Faisant appel à une expérience et une connaissance parfaite de l'analyse physico-chimique, elle a permis de développer une méthodologie analytique, une méthodologie d'investigation et d'échantillonnage de haut niveau avec une amélioration de la fiabilité. Elle devrait également permettre de faciliter la mise au point de procédés de prévention de l'odeur. Une autre catégorie d'études concerne l'effet des polluants sur les matériaux. Après une étude documentaire ayant permis de faire le point, des recherches vont être entreprises pour étudier les effets sur les métaux, les matières plastiques, les pierres et les matériaux calcaires. D'autres études plus technologiques ont des applications indirectes sur la désulfuration. Par exemple, la mise au point d'un réchauffeur d'air particulier à tapis mobile pour le dépoussiérage (suies) semble avoir des conséquences heureuses pour l'élimination des condensats acides (SO2-H2SO4) issus par exemple des chaudières des centrales alimentées en fuel lourd. Enfin, il est intéressant de noter l'énorme travail effectué pour le recensement des émissions à l'atmosphère des dérivés du souvre provenant de processus industriels autres que la combustion des charbons et des fuel-oils. Une importante recherche documentaire a été réalisée et des enquêtes ont été effectuées sur la quasi-totalité des usines concernées (fabrication des pâtes de cellulose, de l'acide sulfurique, de la viscose, industrie du plâtre). Un nombre important de bilans matière a ainsi pu être calculé de manière très précise. Cette étude constitue un inventaire exhaustif des pollutions par les dérivés soufrés provoquées par les unités industrielles citées. Les études et recherches présentées ici sur le SO2 viennent d'être lancées; seuls des résultats partiels sont parvenus. À titre indicatif, le ministère a engagé en 1972-1973, 25 études de durées variables (entre 1 et 2 ans) sur
acides (SO2-H2SO4) issus par exemple des chaudières des centrales alimentées en fuel lourd. Enfin, il est intéressant de noter l'énorme travail effectué pour le recensement des émissions à l'atmosphère des dérivés du souvre provenant de processus industriels autres que la combustion des charbons et des fuel-oils. Une importante recherche documentaire a été réalisée et des enquêtes ont été effectuées sur la quasi-totalité des usines concernées (fabrication des pâtes de cellulose, de l'acide sulfurique, de la viscose, industrie du plâtre). Un nombre important de bilans matière a ainsi pu être calculé de manière très précise. Cette étude constitue un inventaire exhaustif des pollutions par les dérivés soufrés provoquées par les unités industrielles citées. Les études et recherches présentées ici sur le SO2 viennent d'être lancées; seuls des résultats partiels sont parvenus. À titre indicatif, le ministère a engagé en 1972-1973, 25 études de durées variables (entre 1 et 2 ans) sur ce sujet ce qui correspond à un montant global de 4 millions de francs. Un grand nombre d'entre elles ont pu bénéficier de l'apport scientifique des travaux effectués dans le cadre des actions concertées précédentes. Les premières conclusions pourront être tirées en 1974. Les thèmes définis à la suite de ces résultats et en fonction des besoins les plus pressants, ont couvert la majorité des problèmes qui se posent dans le domaine de la pollution par SO2. À ces études, il faut ajouter celles financées directement par les grands organismes de recherche ou les universités : leurs programmes suivent les thèmes définis plus haut et permettront de compléter les actions décrites. Le ministère de l'Environnement a tenu à développer au maximum la concertation entre les équipes de différentes origines et la coordination des différentes recherches. Citons notamment les techniques de traitement des essences, appelées adoucissement des essences et qui, chimiquement, consistent à oxyder certains dérivés soufrés de l'essence, les mercaptans, présentant par leur odeur et leur action corrosive une gêne sensible, en dérivés soufrés beaucoup moins agressifs : les disulfures. Les services techniques de la Compagnie française de raffinage (C.F.R.) ont participé activement à la mise au point d'une technique
ces résultats et en fonction des besoins les plus pressants, ont couvert la majorité des problèmes qui se posent dans le domaine de la pollution par SO2. À ces études, il faut ajouter celles financées directement par les grands organismes de recherche ou les universités : leurs programmes suivent les thèmes définis plus haut et permettront de compléter les actions décrites. Le ministère de l'Environnement a tenu à développer au maximum la concertation entre les équipes de différentes origines et la coordination des différentes recherches. Citons notamment les techniques de traitement des essences, appelées adoucissement des essences et qui, chimiquement, consistent à oxyder certains dérivés soufrés de l'essence, les mercaptans, présentant par leur odeur et leur action corrosive une gêne sensible, en dérivés soufrés beaucoup moins agressifs : les disulfures. Les services techniques de la Compagnie française de raffinage (C.F.R.) ont participé activement à la mise au point d'une technique catalytique qui, commercialisée sous le nom de Merox par la Société Universal Oil Product (U.O.P.) à la suite d'un agrément commercial avec la C.F.R., est utilisée aujourd'hui dans environ 700 installations c'est-à-dire dans la majeure partie des raffineries du monde. Citons également les travaux de la Société nationale des pétroles d'Aquitaine (S.N.P.A.) pour séparer l'hydrogène sulfuré du gaz de Lacq et le transformer en soufre qui, dès lors, a une valeur commerciale. Citons enfin les techniques d'hydrodésulfuration des essences et gas-oil pour lesquelles l'Institut français du pétrole (I.F.P.) a, dès 1959, commercialisé un catalyseur par la Société Procatalyse, catalyseur utilisé dans plus de 70 unités industrielles. Le soufre des fuels Durant la même période, la présence du soufre dans les combustibles lourds d'usage industriel ou même de chauffage domestique ne suscitait que peu de remords aux fournisseurs et aux utilisateurs; cette attitude se comprend d'autant mieux que ces fuels pétroliers venaient remplacer des combustibles houillers souvent beaucoup plus riches en soufre. Même sans traitement, l'introduction des combustibles pétroliers apportait donc une amélioration (fumée plus claire, moins d'anhydride sulfureux). Ce n'est qu'avec l'augmentation de la quantité de fuels consommés et la concentration des émissions industrielles de fumées que le problème de
d'Aquitaine (S.N.P.A.) pour séparer l'hydrogène sulfuré du gaz de Lacq et le transformer en soufre qui, dès lors, a une valeur commerciale. Citons enfin les techniques d'hydrodésulfuration des essences et gas-oil pour lesquelles l'Institut français du pétrole (I.F.P.) a, dès 1959, commercialisé un catalyseur par la Société Procatalyse, catalyseur utilisé dans plus de 70 unités industrielles. Le soufre des fuels Durant la même période, la présence du soufre dans les combustibles lourds d'usage industriel ou même de chauffage domestique ne suscitait que peu de remords aux fournisseurs et aux utilisateurs; cette attitude se comprend d'autant mieux que ces fuels pétroliers venaient remplacer des combustibles houillers souvent beaucoup plus riches en soufre. Même sans traitement, l'introduction des combustibles pétroliers apportait donc une amélioration (fumée plus claire, moins d'anhydride sulfureux). Ce n'est qu'avec l'augmentation de la quantité de fuels consommés et la concentration des émissions industrielles de fumées que le problème de désulfurer une part croissante des produits pétroliers est venu à l'ordre du jour : à partir de 1965, d'importants efforts de recherche et de développements technologiques ont été conduits dans les grands pays industriels sur les deux grandes classes de solution : la première consiste à enlever le soufre au niveau du combustible lui-même, la seconde à capter l'anhydride sulfureux au niveau des émissions de fumée. Ces deux approches s'appliquent pour des cas différents d'utilisation, la première visant le cas où le combustible est destiné à de nombreux utilisateurs indépendants, la seconde le cas d'utilisations très concentrées; comme, en outre, les économies relatives de ces deux voies sont du même ordre de grandeur, il est nécessaire pour la solution du problème du soufre de progresser selon les deux voies. De très nombreuses solutions technologiques ont été étudiées, un assez grand nombre sont au stade industriel ou le plus souvent préindustriel et, dans cet ensemble technologique encore en gestation, on peut essayer de faire ressortir à quel niveau se situent les études menées en France. Je limiterai mon propos à cette mise en évidence car l'ensemble du problème économique pour les pétroliers a été traité lors du congrès de l'A.F.T.P. et
niveau du combustible lui-même, la seconde à capter l'anhydride sulfureux au niveau des émissions de fumée. Ces deux approches s'appliquent pour des cas différents d'utilisation, la première visant le cas où le combustible est destiné à de nombreux utilisateurs indépendants, la seconde le cas d'utilisations très concentrées; comme, en outre, les économies relatives de ces deux voies sont du même ordre de grandeur, il est nécessaire pour la solution du problème du soufre de progresser selon les deux voies. De très nombreuses solutions technologiques ont été étudiées, un assez grand nombre sont au stade industriel ou le plus souvent préindustriel et, dans cet ensemble technologique encore en gestation, on peut essayer de faire ressortir à quel niveau se situent les études menées en France. Je limiterai mon propos à cette mise en évidence car l'ensemble du problème économique pour les pétroliers a été traité lors du congrès de l'A.F.T.P. et synthétisé par l'article de M. Coignard, président du groupe Raffinage de l'Association française des techniciens du pétrole (1). L'industrie pétrolière est un ensemble où les échanges de technologies se font de façon très ouverte à l'échelle mondiale, ce qui conduit, sur le plan technique national, à rechercher quelques résultats de valeur mondiale sans rechercher nécessairement à couvrir l'ensemble des problèmes. Il est donc compréhensible que l'action technique en France se soit concentrée sur quelques impacts importants mais spécifiques. J'en citerai quelques-uns en montrant qu'ils débouchent sur des réalisations industrielles en France mais aussi sur le plan international ce qui est normal dans le cadre d'un marché ouvert. Désulfuration directe Les travaux menés pour l'élimination du soufre au niveau du combustible découlent, en France comme ailleurs, des études et réalisations de désulfuration catalytique par l'hydrogène (par abréviation HdS) mises au point pour la purification des essences et distillats légers. La transposition technologique à des charges de moins en moins volatiles ne va pas toutefois sans difficultés importantes. Tant qu'il s'agit de distillats de volatilité décroissante, la difficulté réside principalement dans la viscosité croissante des produits à traiter, viscosité qui freine la pénétration des molécules dans les pores du catalyseur et freine
valeur mondiale sans rechercher nécessairement à couvrir l'ensemble des problèmes. Il est donc compréhensible que l'action technique en France se soit concentrée sur quelques impacts importants mais spécifiques. J'en citerai quelques-uns en montrant qu'ils débouchent sur des réalisations industrielles en France mais aussi sur le plan international ce qui est normal dans le cadre d'un marché ouvert. Désulfuration directe Les travaux menés pour l'élimination du soufre au niveau du combustible découlent, en France comme ailleurs, des études et réalisations de désulfuration catalytique par l'hydrogène (par abréviation HdS) mises au point pour la purification des essences et distillats légers. La transposition technologique à des charges de moins en moins volatiles ne va pas toutefois sans difficultés importantes. Tant qu'il s'agit de distillats de volatilité décroissante, la difficulté réside principalement dans la viscosité croissante des produits à traiter, viscosité qui freine la pénétration des molécules dans les pores du catalyseur et freine ainsi l'activité de ce catalyseur. La difficulté du problème croît par contre brutalement dès que l'on veut traiter la fraction la moins volatile des bruts pétroliers, celle que l'on appelle résidu; le soufre, dans ce cas, est pour une part inclus dans la structure de macromolécules de très grand poids moléculaire, macromolécules qui forment des micelles; cette fraction des bruts pétroliers, ou « asphaltènes », non seulement ne peut pénétrer dans les pores du catalyseur mais a en outre tendance à recouvrir la surface des grains de catalyseur en obturant les pores. De plus, les résidus concentrent les impuretés métalliques des bruts, notamment le vanadium et le nickel présents sous forme de dérivés organométalliques du type porphyrine, ainsi que les sels notamment le chlorure de sodium présent dans des micelles aqueuses en suspension dans le résidu. Les techniques de dessalement permettent d'éliminer ces sels; par contre, le vanadium et le nickel se déposent sur le catalyseur. La figure 1 montre l'importance de ce phénomène : le catalyseur étant à base d'alumine, on utilise la teneur en aluminium comme traceur et on constate bien que, après usage, il se forme une croûte de vanadium de 10 microns environ, tandis qu'une part