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temps de relaxation des porteurs et à la connaissance de la fonction de corrélation des vitesses. Les travaux préliminaires qui sont rapportés ici portent sur des échantillons de silicium de type N de résistivité comprise entre 0,6 et 1,3 cm. La conductivité G' du matériel est déterminée à partir du coefficient de transmission T de lames semi-conductrices de différentes épaisseurs. En pratique le coefficient de transmission T est déterminé expérimentalement à l'aide d'un ensemble d'appareillages comportant : — un spectromètre à réseau Caméca et un interféromètre à transformée de Fourier Beckman dans la gamme des longueurs d'ondes comprises entre 1 mm et 40 µm; — des bancs de mesures dans le domaine millimétrique dont les sources sont une diode à avalanche (λ = 2 mm), un carcinotron (λ = 1 mm) et un klystron (λ = 4,4 mm). Nous représentons à titre d'exemple (fig. 1) la variation en fonction de la longueur d'onde du coefficient de transmission moyen pour un échantillon de silicium N de résistivité de l'ordre de 1,3 Ω.cm. Nous constatons que le silicium, opaque en gamme millimétrique, devient transparent quand la longueur d'onde diminue. C. R. Acad. Sci. Paris, t. 274 (6 mars 1972) Série B — 715 À partir des variations de la transmission T en fonction de la pulsation de l'onde électromagnétique dans tout le domaine des fréquences, un calcul numérique permet d'obtenir la conductivité complexe. Les équations de Kramers-Kronig nous permettent en effet, par itérations successives, de tenir compte de la dispersion des échantillons. Il nous est possible de procéder ainsi car, dans les cas considérés ici, la dispersion présentée par le matériau est assez faible pour nous permettre, dans le premier cycle d'itération, de considérer que l'indice du matériau est celui du réseau. Nous présentons (fig. 2) les variations de σ en fonction de λ, obtenues pour des échantillons de résistivité égale à 0,6 Ω.cm. Lorsque la connaissance de σ' est acquise sur cette large gamme de fréquence, il est possible d'accéder à la fonction d'autocorrélation normalisée à l'origine caractérisant la vitesse des porteurs : (t). En effet, Kubo a montré que, si
715 À partir des variations de la transmission T en fonction de la pulsation de l'onde électromagnétique dans tout le domaine des fréquences, un calcul numérique permet d'obtenir la conductivité complexe. Les équations de Kramers-Kronig nous permettent en effet, par itérations successives, de tenir compte de la dispersion des échantillons. Il nous est possible de procéder ainsi car, dans les cas considérés ici, la dispersion présentée par le matériau est assez faible pour nous permettre, dans le premier cycle d'itération, de considérer que l'indice du matériau est celui du réseau. Nous présentons (fig. 2) les variations de σ en fonction de λ, obtenues pour des échantillons de résistivité égale à 0,6 Ω.cm. Lorsque la connaissance de σ' est acquise sur cette large gamme de fréquence, il est possible d'accéder à la fonction d'autocorrélation normalisée à l'origine caractérisant la vitesse des porteurs : (t). En effet, Kubo a montré que, si on a et est le temps de corrélélation moyen des porteurs libres et est la conductivité en continu (ω = 0) de l'échantillon. 716 — Série B C. R. Acad. Sci. Paris, t. 274 (6 mars 1972) En pratique les spectres expérimentaux ont été exploités en prenant, d'une part pour décroissance exponentielle (hypothèse a) et, d'autre part, en admettant une distribution des temps de relaxation dépendant de l'énergie E, selon une loi en (E)^1/2 (hypothèse b). Nous présentons (fig. 2) les courbes théoriques correspondant aux cas (a) et (b) qui décrites le mieux nos résultats expérimentaux. On constate que c'est dans le cas de l'hypothèse (b) que l'accord entre théorie et expérience est le plus satisfaisant. Le temps de relaxation moyen obtenu est alors T = 2.10^-13 s. A partir de cette valeur et en prenant pour masse effective de conductivité 0,26 m, on trouve une mobilité de 1350 cm2/V.s, ce qui paraît raisonnable. En conclusion, les spectres ultrahertzien et infrarouge lointain semblent permettre de déterminer directement le temps de relaxation moyen des porteurs et leur distribution sans connaissance préalable de leur masse effective. Nous nous proposons, dans un travail ultérieur, d'utiliser cette méthode pour étudier les temps et les
décroissance exponentielle (hypothèse a) et, d'autre part, en admettant une distribution des temps de relaxation dépendant de l'énergie E, selon une loi en (E)^1/2 (hypothèse b). Nous présentons (fig. 2) les courbes théoriques correspondant aux cas (a) et (b) qui décrites le mieux nos résultats expérimentaux. On constate que c'est dans le cas de l'hypothèse (b) que l'accord entre théorie et expérience est le plus satisfaisant. Le temps de relaxation moyen obtenu est alors T = 2.10^-13 s. A partir de cette valeur et en prenant pour masse effective de conductivité 0,26 m, on trouve une mobilité de 1350 cm2/V.s, ce qui paraît raisonnable. En conclusion, les spectres ultrahertzien et infrarouge lointain semblent permettre de déterminer directement le temps de relaxation moyen des porteurs et leur distribution sans connaissance préalable de leur masse effective. Nous nous proposons, dans un travail ultérieur, d'utiliser cette méthode pour étudier les temps et les mécanismes de relaxation des porteurs dans le silicium en fonction de la température, du dopage et de la direction des axes cristallographiques. (*) Séance du 21 février 1972. (1) T. S. BENEDICT et W. SHOCKLEY, Phys. Rev., 89, 1953, p. 1152-1153. (4) J. D. HOLM et K. S. CHAMPLIN, J. Appl. Phys., 39, n° 1, 1968, p. 275-284. (3) D. I. BILENKO, L. I. KATS et L. I. MALININ, Sov. Phys. Semiconductors, 2, n° 1, 1968, p. 35. (4) NEURINGER, Proc. Internat. Conf. Phys. Semiconductors (J. Phys. Soc. Jap., 21, 1966, p. 583). (5) W. G. SPITZER et H. Y. FAN, Phys. Rev., 106, n° 5, 1957, p. 882. (6) P. A. SCHUMANN, Solid state technology, janvier 1970, p. 50. (7) S. WALLS, Arkiv for Fysik, 25, n° 4, 1963, p. 33. (8) P. DESCHEEMEDER, D. E. A., Lille, juin 1971. (9) KUBO, Lectures in theoretical physics, 1, 1956. (10) W. R. RUNYAN, Silicon semiconductor Technology, McGraw-Hill Book Company. Centre de Recherche sur les Propriétés hyperfréquences des Milieux condensés, Bât. P3, Université de Lille I, B. P. n° 36, 59 Villeneuve d'Ascq, Nord. C. R., 1972, 1er Semestre. (T. 274, N° 10.) Série B — 48 718 — Série B
Appl. Phys., 39, n° 1, 1968, p. 275-284. (3) D. I. BILENKO, L. I. KATS et L. I. MALININ, Sov. Phys. Semiconductors, 2, n° 1, 1968, p. 35. (4) NEURINGER, Proc. Internat. Conf. Phys. Semiconductors (J. Phys. Soc. Jap., 21, 1966, p. 583). (5) W. G. SPITZER et H. Y. FAN, Phys. Rev., 106, n° 5, 1957, p. 882. (6) P. A. SCHUMANN, Solid state technology, janvier 1970, p. 50. (7) S. WALLS, Arkiv for Fysik, 25, n° 4, 1963, p. 33. (8) P. DESCHEEMEDER, D. E. A., Lille, juin 1971. (9) KUBO, Lectures in theoretical physics, 1, 1956. (10) W. R. RUNYAN, Silicon semiconductor Technology, McGraw-Hill Book Company. Centre de Recherche sur les Propriétés hyperfréquences des Milieux condensés, Bât. P3, Université de Lille I, B. P. n° 36, 59 Villeneuve d'Ascq, Nord. C. R., 1972, 1er Semestre. (T. 274, N° 10.) Série B — 48 718 — Série B C. R. Acad. Sci. Paris, t. 274 (6 mars 1972) PHYSIQUE DES SURFACES. — Propriétés vibrationnelles de molécules adsorbées sur un monocristal de tungstène, observées par réflexion inélastique d'électrons lents. Note (*) de MM. YVES BALLU, ROBERT ALAN ARTHINGTON et JEAN LECANTE, présentée par M. Francis Perrin. Un spectromètre à électrons lents a été utilisé pour détecter les états vibrationnels de molécules adsorbées sur une face 100 de tungstène. Les résultats obtenus pour des adsorptions d'oxyde de carbone et de mélanges oxyde azotique-hydrogène ou deutérium sont donnés. INTRODUCTION. — La compréhension des phénomènes d'interaction gaz-solides nécessite des informations sur la structure chimique des molécules adsorbées et sur les transferts de charge intervenant au cours de l'adsorption. Les techniques, non destructives, d'absorption infrarouge ou de spectrométrie d'électrons très lents semblent bien adaptées à de telles études, surtout depuis qu'ont été surmontées les graves limitations que constituaient la faiblesse du rapport signal-bruit ou le compromis. intensité-résolution. Nous présentons ici les résultats obtenus à l'aide d'un spectromètre à électrons lents conçu pour l'étude des surfaces. CONDITIONS EXPÉRIMENTALES. — Le monochromateur et l'analyseur de type cylindrique électrostatique (*) sont placés dans une enceinte à ultra-vide étuvable : pression limite 2. 108 Pa (80% d’hydrogène
électrons lents a été utilisé pour détecter les états vibrationnels de molécules adsorbées sur une face 100 de tungstène. Les résultats obtenus pour des adsorptions d'oxyde de carbone et de mélanges oxyde azotique-hydrogène ou deutérium sont donnés. INTRODUCTION. — La compréhension des phénomènes d'interaction gaz-solides nécessite des informations sur la structure chimique des molécules adsorbées et sur les transferts de charge intervenant au cours de l'adsorption. Les techniques, non destructives, d'absorption infrarouge ou de spectrométrie d'électrons très lents semblent bien adaptées à de telles études, surtout depuis qu'ont été surmontées les graves limitations que constituaient la faiblesse du rapport signal-bruit ou le compromis. intensité-résolution. Nous présentons ici les résultats obtenus à l'aide d'un spectromètre à électrons lents conçu pour l'étude des surfaces. CONDITIONS EXPÉRIMENTALES. — Le monochromateur et l'analyseur de type cylindrique électrostatique (*) sont placés dans une enceinte à ultra-vide étuvable : pression limite 2. 108 Pa (80% d’hydrogène et 20 % d’oxyde de carbone détectés par un filtre de masse quadripolaire). La cible : un monocristal de tungstène taillé suivant la face 100 est placé au centre de la cellule de mesure à l’aide d’un manipulateur à deux degrés de liberté. Un canon à électrons situé à l’extérieur de la cellule permet le nettoyage de l’échantillon; la figure 1 représente le schéma de montage utilisé. La résolution de l’ensemble monochromateur-cristal-analyseur est fonction entre autres du degré de pollution des surfaces. La largeur à mi-hauteur du pic réfléchi élastiquement est de l’ordre de 60 meV. Le courant reçu par l’échantillon est de 3.1010 A pour une énergie primaire de 2 à 10 eV. Dans ces conditions le courant à la sortie de l’analyseur est inférieur à 10-16 A, ce qui nécessite l’emploi d’un multiplicateur d’électrons (channeltron) et de techniques de comptage (analyseur multicanal). Un blindage magnétique constitué de deux feuilles de Conetic permet de réduire le champ résiduel à 0,01 Gs. Pour assurer une résolution constante de l’analyse, toutes les électrodes situées en aval de la cellule sont balayées en tension, la différence de potentiel aux bornes de l’analyseur restant constante. RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX. — La figure 2 représente le
de la cellule permet le nettoyage de l’échantillon; la figure 1 représente le schéma de montage utilisé. La résolution de l’ensemble monochromateur-cristal-analyseur est fonction entre autres du degré de pollution des surfaces. La largeur à mi-hauteur du pic réfléchi élastiquement est de l’ordre de 60 meV. Le courant reçu par l’échantillon est de 3.1010 A pour une énergie primaire de 2 à 10 eV. Dans ces conditions le courant à la sortie de l’analyseur est inférieur à 10-16 A, ce qui nécessite l’emploi d’un multiplicateur d’électrons (channeltron) et de techniques de comptage (analyseur multicanal). Un blindage magnétique constitué de deux feuilles de Conetic permet de réduire le champ résiduel à 0,01 Gs. Pour assurer une résolution constante de l’analyse, toutes les électrodes situées en aval de la cellule sont balayées en tension, la différence de potentiel aux bornes de l’analyseur restant constante. RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX. — La figure 2 représente le spectre obtenu après une adsorption de 10 min sous une pression totale de 10-9 Pa d’un mélange constitué de 80% d’hydrogène et 20% d’oxyde azotique; l’énergie primaire est de 10 eV. La courbe inférieure montre le pic réfléchi élastiquement, la courbe supérieure dilatée, les structures dues aux pertes d’énergie. Le premier pic inélastique correspond à une perte d’énergie de 420 meV, le deuxième pic plus large à 800 meV. Le pic à 420 meV peut être attribué à la vibration du radical hydroxyle OH : en effet, par spectroscopie infrarouge, Eischens et coll. ont mis en évidence une absorption à 3 500 cm-1, due à OH, au cours de l’adsorption d’hydrogène sur l’oxyde de zinc. Après évacuation du mélange H2 — NO et pompage de 12 h sous une pression de 2.10-8 Pa, le pic à 420 meV demeure inchangé et de nouvelles structures apparaissent entre 800 meV et 1 eV de pertes d’énergie. Le résultat de l’expérience répétée avec un mélange oxyde azotique deutérium est représenté sur la figure 3 obtenue pour un temps de comptage inférieur à celui de la figure 2. Cette fois la perte d’énergie est de 300 meV compatible avec le glissement isotopique dû au
premier pic inélastique correspond à une perte d’énergie de 420 meV, le deuxième pic plus large à 800 meV. Le pic à 420 meV peut être attribué à la vibration du radical hydroxyle OH : en effet, par spectroscopie infrarouge, Eischens et coll. ont mis en évidence une absorption à 3 500 cm-1, due à OH, au cours de l’adsorption d’hydrogène sur l’oxyde de zinc. Après évacuation du mélange H2 — NO et pompage de 12 h sous une pression de 2.10-8 Pa, le pic à 420 meV demeure inchangé et de nouvelles structures apparaissent entre 800 meV et 1 eV de pertes d’énergie. Le résultat de l’expérience répétée avec un mélange oxyde azotique deutérium est représenté sur la figure 3 obtenue pour un temps de comptage inférieur à celui de la figure 2. Cette fois la perte d’énergie est de 300 meV compatible avec le glissement isotopique dû au remplacement du radical OH par le radical OD. La figure 4 (courbe de droite) représente la distribution énergétique d’électrons de 2 eV réfléchis par le monocristal de tungstène; soumis à une adsorption d’oxyde de carbone : 3 min sous 5.10-5 Pa. Pour cette courbe, l’échelle des intensités a été divisée par 100, celle des énergies par 2. Le pic inélastique observé pour une perte d’énergie de 255 meV est complètement éliminé par un pompage de 20 min ramenant la pression à 2.10-8 Pa. Nous attribuons ce pic à la vibration de la molécule CO adsorbée sous forme réversible. En effet, nos observations sont en accord avec les mesures récentes faites par J. D. Yates et D. A. King. Ces auteurs ont montré l’apparition d’une bande d’absorption infrarouge au voisinage de 260 meV pour CO adsorbé sur le tungstène polycristallin et ont pu l’attribuer à la phase à faiblement liée et partiellement réversible. (*) Séance du 14 février 1972. (1) J. PRITCHARD, International Conference on Solid Surfaces, Boston, 11-15 octobre 1971. (2) F. M. PROPST et T. C. PIPER, J. Vac. Sci. and Techn., 4, (2), 1967, p. 53. (3) H. IBACH, International Conference on Solid Surfaces, Boston, 11-15 octobre 1971.
par 100, celle des énergies par 2. Le pic inélastique observé pour une perte d’énergie de 255 meV est complètement éliminé par un pompage de 20 min ramenant la pression à 2.10-8 Pa. Nous attribuons ce pic à la vibration de la molécule CO adsorbée sous forme réversible. En effet, nos observations sont en accord avec les mesures récentes faites par J. D. Yates et D. A. King. Ces auteurs ont montré l’apparition d’une bande d’absorption infrarouge au voisinage de 260 meV pour CO adsorbé sur le tungstène polycristallin et ont pu l’attribuer à la phase à faiblement liée et partiellement réversible. (*) Séance du 14 février 1972. (1) J. PRITCHARD, International Conference on Solid Surfaces, Boston, 11-15 octobre 1971. (2) F. M. PROPST et T. C. PIPER, J. Vac. Sci. and Techn., 4, (2), 1967, p. 53. (3) H. IBACH, International Conference on Solid Surfaces, Boston, 11-15 octobre 1971. (4) Y. BALLU, Revue Phys. appl., 46, 1968, p. 3. (5) R. P. EISCHENS, N. A. PLISKIN et M. J. D. Low, J. Catalysis, 1, 1962, p. 180. (6) J. T. YATES Jr et D. A. KING, À paraître dans Surface Science, 1972. Y. B. et J. L. Service de Physique atomique, Section d’Études des Interactions Gaz-Solides, Centre d’Études Nucléaires de Saclay, B. P. n° 2, Gif-sur-Yvette, Essonne; R. A. A. National Research Council of Canada, Ottawa, Canada. G. R. Acad. Sci. Paris, t. 274 (6 mars 1972) Série B — 721 IONOSPÈRE. — Nouvelle méthode pour calculer le chemin optique S' dans l’ionosphère et la troposphère. Application à la détermination de l’ordre, par rapport à la fréquence du terme de S' dû à la réfraction astronomique. Note de MM. LOUIS BERTEL et DANIEL GESLIN, présentée par M. Jean Coulomb. La détermination de l’angle formé par la direction centre de la Terre-émetteur et la tangente au chemin de phase à l’émetteur, permet de calculer très rapidement le chemin optique S' dans l’ionosphère et la troposphère et de connaître l’ordre, par rapport à la fréquence, du terme de S' dû à la réfraction astronomique. L’étude de l’effet Doppler nous a conduit
Physique atomique, Section d’Études des Interactions Gaz-Solides, Centre d’Études Nucléaires de Saclay, B. P. n° 2, Gif-sur-Yvette, Essonne; R. A. A. National Research Council of Canada, Ottawa, Canada. G. R. Acad. Sci. Paris, t. 274 (6 mars 1972) Série B — 721 IONOSPÈRE. — Nouvelle méthode pour calculer le chemin optique S' dans l’ionosphère et la troposphère. Application à la détermination de l’ordre, par rapport à la fréquence du terme de S' dû à la réfraction astronomique. Note de MM. LOUIS BERTEL et DANIEL GESLIN, présentée par M. Jean Coulomb. La détermination de l’angle formé par la direction centre de la Terre-émetteur et la tangente au chemin de phase à l’émetteur, permet de calculer très rapidement le chemin optique S' dans l’ionosphère et la troposphère et de connaître l’ordre, par rapport à la fréquence, du terme de S' dû à la réfraction astronomique. L’étude de l’effet Doppler nous a conduit à déterminer le chemin optique S7 dans un milieu isotrope faiblement inhomogène, l’influence du champ magnétique terrestre H0 étant négligeable dans ce cas. Notons que pour d’autres types d’études il est nécessaire de tenir compte de H0 et de déterminer les chemins optiques pour l’onde ordinaire et pour l’onde extraordinaire. Nous avons indiqué, indice de phase du milieu déterminé le long du chemin de phase P. Le calcul de S7 se fait en général, après détermination de la trajectoire de phase suivie par l’onde. Ce procédé couramment utilisé [(2), (3)] conduit à un traitement graphique peu précis ou à un traitement numérique avec un temps de calcul très long. Classiquement, on trace plusieurs trajectoires avant d’obtenir celle qui relie l’émetteur à la station. Nous avons anciennement utilisé ce procédé en le perfectionnant par détermination préalable de l'angle de départ de l'onde avec l'axe, centre de la Terre, émetteur afin de diminuer le temps de calcul qui, néanmoins, reste long. Dans ce qui suit, nous montrons que, dans notre cas, il n'est pas nécessaire de connaître le chemin de phase, et qu'on peut, à l'aide de ce fait, remplacer le procédé ci-dessus par une détermination utilisant la droite émetteur-récepteur comme chemin
Nous avons indiqué, indice de phase du milieu déterminé le long du chemin de phase P. Le calcul de S7 se fait en général, après détermination de la trajectoire de phase suivie par l’onde. Ce procédé couramment utilisé [(2), (3)] conduit à un traitement graphique peu précis ou à un traitement numérique avec un temps de calcul très long. Classiquement, on trace plusieurs trajectoires avant d’obtenir celle qui relie l’émetteur à la station. Nous avons anciennement utilisé ce procédé en le perfectionnant par détermination préalable de l'angle de départ de l'onde avec l'axe, centre de la Terre, émetteur afin de diminuer le temps de calcul qui, néanmoins, reste long. Dans ce qui suit, nous montrons que, dans notre cas, il n'est pas nécessaire de connaître le chemin de phase, et qu'on peut, à l'aide de ce fait, remplacer le procédé ci-dessus par une détermination utilisant la droite émetteur-récepteur comme chemin d'intégration et conduisant à un calcul rapide de S', quel que soit le type de distribution utilisée. Si nous appelons y0 l'angle au centre de la Terre entre les verticales de la station et du satellite, nous obtenons immédiatement : où rs est la distance centre de la Terre-émetteur, r0 le rayon de la Terre, E l'élévation de l'émetteur. La connaissance de r0, rs et de E permet de déterminer est calculé à partir de l'expression (2) déduite de la loi de Bouguer : où ns est l'indice de phase du milieu au voisinage de l'émetteur, r la distance centre de la Terre-point courant dans le milieu et n (r) l'indice de phase en ce point. Courbes X (E) relatives aux différents profils de Chapman donnés dans le texte : ONm = 1,23.1012e.m3, rm — r0 = 250 km, H1 = 20 km, H2 = 68 km ; ONm = 1,111.10- e.m-2, rm — r0 = 300 km, H1 = 50 km, H2 = 73 km; ONm = 1,026.10- e.m3, rm — r0= 350 km, H1 = 60 km, H2 = 77 km. Les courbes en traits pleins sont celles obtenues pour l'ionosphère seule, celles en pointillés en tenant compte
le rayon de la Terre, E l'élévation de l'émetteur. La connaissance de r0, rs et de E permet de déterminer est calculé à partir de l'expression (2) déduite de la loi de Bouguer : où ns est l'indice de phase du milieu au voisinage de l'émetteur, r la distance centre de la Terre-point courant dans le milieu et n (r) l'indice de phase en ce point. Courbes X (E) relatives aux différents profils de Chapman donnés dans le texte : ONm = 1,23.1012e.m3, rm — r0 = 250 km, H1 = 20 km, H2 = 68 km ; ONm = 1,111.10- e.m-2, rm — r0 = 300 km, H1 = 50 km, H2 = 73 km; ONm = 1,026.10- e.m3, rm — r0= 350 km, H1 = 60 km, H2 = 77 km. Les courbes en traits pleins sont celles obtenues pour l'ionosphère seule, celles en pointillés en tenant compte de l'ionosphère et de la troposphère. Cette équation résolue par la méthode de Newton permet d'obtenir avec une précision relative supérieure à 10-10. A chaque itération, les intégrales sont calculées numériquement par la méthode de Simpson; nous avons alors : La connaissance de nous permet de remplacer le calcul d'une intégrale curviligne par celui d'une intégrale sur le chemin rectiligne émetteur-récepteur, ce qui diminue considérablement le temps de calcul. Cette méthode est d'un emploi relativement aisé et permet en particulier, de modifier la distribution n (r) sans entraîner des complications de calcul numérique. Il est alors possible de calculer S' sans déterminer P. Une application consiste à déterminer l'ordre par rapport à la fréquence f du terme R, différence entre S' et le chemin optique, fictif S, calculé en considérant que l'onde se propage en ligne droite et en tenant compte de E et du passage mixte ionosphère-troposphère, (nG, indice de phase du milieu déterminé le long du chemin géométrique G). Postulons que l'ionosphère est stratifiée sphériquement et limitons-nous à une distribution de Chapman à deux hauteurs d'échelle : où A = 40,3 unités M. K. S., et où rm est la distance centre de la Terre-point correspondant au maximum