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B et le radium D du plomb, les trois termes G et le radium E du bismuth, l'actinium D et le thorium D du thallium. Transformation radioactive et loi periodique. En février 1913, K Fajaus en Allemagne d'après des preuves électrochimiques, et dans ce pays A. S. Russell ainsi que moi-même de façon indépendante d'après les recherches de Fleck indiquèrent la généralisation complète qui relie le caractère chimique à la transformation radioactive. En plus du déplacement de deux cases dans la table périodique causé par l'expulsion de la particule α, il était maintenant clair que l'expulsion de la particule α causait un déplacement d'une case dans la direction opposée. Puisque la particule a une charge doublement positive, et la particule - une charge négative, les places successives dans la table périodique doivent ainsi se correspondre avec une différence d'une unité de charge dans la structure atomique. Cette conclusion a été plus tard étendue à toute la table périodique, jusqu'à l'aluminium, comme il résulte des travaux de Moseley sur la fréquence des rayons X caractéristiques de Barkla émis par les éléments. D'après ce plan, les éléments non réparables ayant un caractère chimique identique, furent trouvés occuper tous la même place dans la table périodique et d'après cela furent nommés isotopes, inversement les différents éléments identifiables par l'analyse chimique pourraient être nommés « hétérotôpes », c'est à dire des éléments occupant des places séparées dans la table périodique. mais étant eux-mêmes des mélanges provisoires de différents isotopes, non pas nécessairement homogènes en égard au poids atomique et au caractère radioactif, mais homogènes en ce qui concerne le caractère chimique et spectroscopique et le caractère physique autant que cela ne dépend pas directement de la masse atomique. Spectres des isotopes. En ce qui concerne le spectre, la première indication que des éléments chimiquement non séparables possèdent vraisemblablement des spectres identiques, résulte de l'échec de Russell et Hossi et de Ener et Uaschek en 1912 de trouver d'autres raies que celles du thorium dans les raies de préparation d'ionium-thorioium, qui pouvaient être raisonnablement supposées contenir un pourcentage appréciable sinon considérable d'ionium. Le travail de
la table périodique et d'après cela furent nommés isotopes, inversement les différents éléments identifiables par l'analyse chimique pourraient être nommés « hétérotôpes », c'est à dire des éléments occupant des places séparées dans la table périodique. mais étant eux-mêmes des mélanges provisoires de différents isotopes, non pas nécessairement homogènes en égard au poids atomique et au caractère radioactif, mais homogènes en ce qui concerne le caractère chimique et spectroscopique et le caractère physique autant que cela ne dépend pas directement de la masse atomique. Spectres des isotopes. En ce qui concerne le spectre, la première indication que des éléments chimiquement non séparables possèdent vraisemblablement des spectres identiques, résulte de l'échec de Russell et Hossi et de Ener et Uaschek en 1912 de trouver d'autres raies que celles du thorium dans les raies de préparation d'ionium-thorioium, qui pouvaient être raisonnablement supposées contenir un pourcentage appréciable sinon considérable d'ionium. Le travail de Hönigschmidt sur le poids atomique de préparation d'ionium thorium a continué cette façon de voir de manière complète. Les isotopes du plomb, de poids atomique différent, séparés des minerais de thorium et d'uranium ont été trouvés posséder des spectres identiques. Pour l'élément plomb, Hutenberg et Andrade ont montré, que la radiation secondaire excitée par l'impact des rayons sur un bloc de plomb ordinaire, donnait par réflexion sur un cristal deux raies identiques en longueur d'onde avec les deux raies les plus fortes du spectre de rayons γ du radium, ce dernier est un isotope du plomb, qui a comme poids atomique 210. Ceci est important car il montre que les rayons X et les rayons γ, bien que sans aucun doute ayant leur source dans une région plus profonde de l'atome que le spectre ordinaire lumineux, ne prennent pas naissance dans la région la plus profonde de l'atome à laquelle se rapportent le poids de l'atome et ses propriétés radioactives. Caractère chimique des radioéléments. La simple connexion entre la suite des transformations radioactives et les caractères chimiques des corps produits, a causé une énorme simplification non seulement au point de vue pratique, mais aussi théorique de la radiochimie. La série
radiation secondaire excitée par l'impact des rayons sur un bloc de plomb ordinaire, donnait par réflexion sur un cristal deux raies identiques en longueur d'onde avec les deux raies les plus fortes du spectre de rayons γ du radium, ce dernier est un isotope du plomb, qui a comme poids atomique 210. Ceci est important car il montre que les rayons X et les rayons γ, bien que sans aucun doute ayant leur source dans une région plus profonde de l'atome que le spectre ordinaire lumineux, ne prennent pas naissance dans la région la plus profonde de l'atome à laquelle se rapportent le poids de l'atome et ses propriétés radioactives. Caractère chimique des radioéléments. La simple connexion entre la suite des transformations radioactives et les caractères chimiques des corps produits, a causé une énorme simplification non seulement au point de vue pratique, mais aussi théorique de la radiochimie. La série s'étend sur douze cases, deux dans la famille des halogènes et des alcalins étant entièrement vides. Dans les dix occupées, se trouvent 43 formes distinctes de la matière, mais seulement dix éléments chimiques. Sur ces dix, sept peuvent être considérés comme parfaitement connus: ce sont le thallium, le plomb, le bismuth, l'émanation, le radium, le thorium et l'uranium. Ces sept places logent seulement tous les radioéléments connus sauf les isotopes du polonium, de l'actinium, de l'ékatantale où on ne peut qualifier ces derniers d'éléments bien connus au point de vue chimique et physique, car on n'a pu les obtenir en quantité suffisante pour en faire un examen spectroscopique et chimique, Des trois, le polonium est celui dont la chimie est la mieux connue, mais il reste le plus difficile à comparer aux autres, car bien que ses réactions soient assez bien connues, il est à craindre qu'on ne l'obtienne qu'en très faibles quantités, à cause de sa courte durée. La chimie de l'actinium s'est trouvée bien simplifiée par la découverte que le mesothorium est isotope avec lui, ce second corps peut servir d'indicateur pour montrer comment l'actinium se répartira après un traitement chimique. Étant donnée la faible quantité produite en
bismuth, l'émanation, le radium, le thorium et l'uranium. Ces sept places logent seulement tous les radioéléments connus sauf les isotopes du polonium, de l'actinium, de l'ékatantale où on ne peut qualifier ces derniers d'éléments bien connus au point de vue chimique et physique, car on n'a pu les obtenir en quantité suffisante pour en faire un examen spectroscopique et chimique, Des trois, le polonium est celui dont la chimie est la mieux connue, mais il reste le plus difficile à comparer aux autres, car bien que ses réactions soient assez bien connues, il est à craindre qu'on ne l'obtienne qu'en très faibles quantités, à cause de sa courte durée. La chimie de l'actinium s'est trouvée bien simplifiée par la découverte que le mesothorium est isotope avec lui, ce second corps peut servir d'indicateur pour montrer comment l'actinium se répartira après un traitement chimique. Étant donnée la faible quantité produite en tant que produit de bifurcation, et son absence de rayonnement, et que la radioactivité de ses produits n'apparait que longtemps après qu'il a été séparé, l'actinium a toujours été un élément difficile à extraire de son minerai, et faire à perdre dans les traitements chimiques. Il y a toutefois une autre raison qui vient en aide dans l'étude de cet élément. Origine de l'actinium. En généralisant, on a été conduit à élucider son origine et à découvrir son ancêtre direct. De son association constante avec les minerais d'uranium, et de l'activité relative de ses produits comparée à celle des produits du radium, il était considéré comme un produit de bifurcation de la série de l'uranium, 8 % seulement des atomes d'uranium désintégrés passant dans la série de l'actinium, et 92 % dans celle du radium. Sa place définitive dans la table périodique, en vertu de son isotopic avec le mesothorium, rendait évident que son ancêtre devait se trouver dans la case du radium, ou dans celle de l'ékatantale, dans le premier cas s'il provenait d'une transformation à rayons α, dans le second s'il provenait d'une transformation à rayons X. Quand la généralisation fut d'abord faite, la place de l'ékatantale se
autre raison qui vient en aide dans l'étude de cet élément. Origine de l'actinium. En généralisant, on a été conduit à élucider son origine et à découvrir son ancêtre direct. De son association constante avec les minerais d'uranium, et de l'activité relative de ses produits comparée à celle des produits du radium, il était considéré comme un produit de bifurcation de la série de l'uranium, 8 % seulement des atomes d'uranium désintégrés passant dans la série de l'actinium, et 92 % dans celle du radium. Sa place définitive dans la table périodique, en vertu de son isotopic avec le mesothorium, rendait évident que son ancêtre devait se trouver dans la case du radium, ou dans celle de l'ékatantale, dans le premier cas s'il provenait d'une transformation à rayons α, dans le second s'il provenait d'une transformation à rayons X. Quand la généralisation fut d'abord faite, la place de l'ékatantale se trouvait vacante, mais il était nécessaire de supposer que l'uranium X comme le mesothorium comprenait deux produits successifs, l'uranium X, et l'uranium X, tous deux émettant des rayons α, et le second occupant la place vacante en question. Quelques semaines après cette prédiction, en vint la confirmation par la découverte de Fajans et Gohring de l'uranium X2 ou brevium ce nouveau terme possédait la radiation β la plus pénétrante de l'uranium X et avait une période de 1,65 minutes. La possibilité que l'actinium fut produit dans une transformation à rayons α provenant d'un isotope du radium, se trouvait expérimentalement mise à néant il restait la seconde alternative rendue plus probable, par l'existence d'un isotope de l'uranium X2, l'uranium découvert par Antonoff. L'uranium est produit en même temps que l'uranium Xj par l'actinium, dans la proportion à laquelle on doit s'attendre s'il est le premier terme de la série de l'actinium. L'uranium y comme l'uranium Xj émet des rayons doux, et le produit inconnu auquel il donne naissance, doit être l'isotope de l'uranium X2; on pourrait aussi prouver qu'il est l'ancêtre inconnu de l'actinium dans une transformation à rayons α à longue période. Au cours de l'année l'élément inconnu fut trouvé
de Fajans et Gohring de l'uranium X2 ou brevium ce nouveau terme possédait la radiation β la plus pénétrante de l'uranium X et avait une période de 1,65 minutes. La possibilité que l'actinium fut produit dans une transformation à rayons α provenant d'un isotope du radium, se trouvait expérimentalement mise à néant il restait la seconde alternative rendue plus probable, par l'existence d'un isotope de l'uranium X2, l'uranium découvert par Antonoff. L'uranium est produit en même temps que l'uranium Xj par l'actinium, dans la proportion à laquelle on doit s'attendre s'il est le premier terme de la série de l'actinium. L'uranium y comme l'uranium Xj émet des rayons doux, et le produit inconnu auquel il donne naissance, doit être l'isotope de l'uranium X2; on pourrait aussi prouver qu'il est l'ancêtre inconnu de l'actinium dans une transformation à rayons α à longue période. Au cours de l'année l'élément inconnu fut trouvé par deux recherches indépendantes (Soddy et Cranston, Proc. Roy. Soc., 1918, 584 Haywood et Meitner, Phys. Zat., 1918. 108). Le problème tel qu'il se présentait à nous, consistait à traiter un minerai d'uranium dans le but d'en séparer un élément, qui s'il y était présent, devait posséder les caractères chimiques de l'uranium Xi, ce dernier servant d'indicateur en essayant d'utiliser les méthodes habituelles. La méthode adoptée, distillation au rouge dans un courant de vapeur de tétrachlorure de carbone et d'air, fut très efficace pour séparer par volatilisation l'uranium X2 de l'uranium Xi quand on l'appliqua à la pechblende, on obtint un corps dans lequel n'étaient présents aucun des corps précédents dans la série d'émanation. On eut aussi une préparation ne contenant pas d'actinium au début, mais qui donna continuellement naissance à de l'actinium par la suite. L'examen du dépôt actif, permettait de caractériser sans doute possible l'actinium. Il faut mentionner que le point exact où la série de l'uranium bifurque, n'a pas été trouvé avec certitude deux alternatives se présentent, et l'expérience ne peut trancher la question. L'uranium y peut être le produit de l'uranium 1 ou de l'uranium II et cette dernière alternative, est à présent la plus probable.
de l'uranium Xi, ce dernier servant d'indicateur en essayant d'utiliser les méthodes habituelles. La méthode adoptée, distillation au rouge dans un courant de vapeur de tétrachlorure de carbone et d'air, fut très efficace pour séparer par volatilisation l'uranium X2 de l'uranium Xi quand on l'appliqua à la pechblende, on obtint un corps dans lequel n'étaient présents aucun des corps précédents dans la série d'émanation. On eut aussi une préparation ne contenant pas d'actinium au début, mais qui donna continuellement naissance à de l'actinium par la suite. L'examen du dépôt actif, permettait de caractériser sans doute possible l'actinium. Il faut mentionner que le point exact où la série de l'uranium bifurque, n'a pas été trouvé avec certitude deux alternatives se présentent, et l'expérience ne peut trancher la question. L'uranium y peut être le produit de l'uranium 1 ou de l'uranium II et cette dernière alternative, est à présent la plus probable. La question ne sera résolue que lorsqu'on aura déterminé le poids atomique de l'actinium ou de l'ékatantale. Ilahn et Meitner ont obtenu l'ancêtre de l'actinium, d'une façon indépendante, en partant des résidus siliceux insolubles, abandonnés après traitement de la pechblende par l'acide nitrique. Ils ajoutèrent du tantale, le séparèrent et le purifièrent chimiquement. Ils montrèrent qu'il donnait des rayons x ayant un parcours de 3, 3/4 cm. d'air dans les conditions normales de température et de pression, et d'après ce parcours estimèrent sa durée comme comprise entre 2,10 et 2,50 années. Il devrait se trouver en conséquence dans les minerais d'uranium, suffisamment de matière pour déterminer le spectre, le poids atomique et le caractère chimique, comme pour le radium. Sa séparation sur une grande échelle rendra possible la formation à l'état de pureté de l'actinium, comme pour la préparation du radiothorium en partant du mesothorium, on pourrait enfin découvrir le spectre de l'actinium. En ce qui concerne la période de l'actinium, il y a une réelle indécision, et il est impossible de prévoir si notre connaissance de ce point restera "prudent" comme pour le radium, ou se limitera à ce que des quantités infinitésimales pourront nous apprendre. Cranston et moi,
le purifièrent chimiquement. Ils montrèrent qu'il donnait des rayons x ayant un parcours de 3, 3/4 cm. d'air dans les conditions normales de température et de pression, et d'après ce parcours estimèrent sa durée comme comprise entre 2,10 et 2,50 années. Il devrait se trouver en conséquence dans les minerais d'uranium, suffisamment de matière pour déterminer le spectre, le poids atomique et le caractère chimique, comme pour le radium. Sa séparation sur une grande échelle rendra possible la formation à l'état de pureté de l'actinium, comme pour la préparation du radiothorium en partant du mesothorium, on pourrait enfin découvrir le spectre de l'actinium. En ce qui concerne la période de l'actinium, il y a une réelle indécision, et il est impossible de prévoir si notre connaissance de ce point restera "prudent" comme pour le radium, ou se limitera à ce que des quantités infinitésimales pourront nous apprendre. Cranston et moi, d'après des hypothèses indirectes pensons que la période de ce corps est de 5 000 ans, mais Ilahn et Meitner croient confirmer l'idée de Mlle Curie, que cette valeur est de 2 500 ans. Cette dernière hypothèse est basée sur l'étude de la diminution du rayonnement d'une préparation conservée en tube scellé. Poids atomiques des isotopes. Il est clair que la loi périodique relie non pas le caractère chimique et le poids atomique, mais le caractère chimique et la charge atomique en nombre atomique ce dernier diminue de valeur par nombres entiers, mais pas de façon continue, produisant les transformations graduelles du caractère chimique; ce dernier est à la base de l'analyse de la matière en éléments chimiques ou hétérotopes. Le nombre atomique est toutefois la somme algébrique des charges positives et négatives, de telle sorte que la perte d'une particule α avec ses deux charges positives, et de deux électrons négatifs sous forme de particules β, laisse sa valeur sans changement; un isotope de l'élément avec un poids atomique plus faible de quatre unités prend alors naissance. Un caractère chimique unique et un spectre unique ne constituent pas des preuves d'homogénéité nous arrivons ainsi à la conclusion que les
tube scellé. Poids atomiques des isotopes. Il est clair que la loi périodique relie non pas le caractère chimique et le poids atomique, mais le caractère chimique et la charge atomique en nombre atomique ce dernier diminue de valeur par nombres entiers, mais pas de façon continue, produisant les transformations graduelles du caractère chimique; ce dernier est à la base de l'analyse de la matière en éléments chimiques ou hétérotopes. Le nombre atomique est toutefois la somme algébrique des charges positives et négatives, de telle sorte que la perte d'une particule α avec ses deux charges positives, et de deux électrons négatifs sous forme de particules β, laisse sa valeur sans changement; un isotope de l'élément avec un poids atomique plus faible de quatre unités prend alors naissance. Un caractère chimique unique et un spectre unique ne constituent pas des preuves d'homogénéité nous arrivons ainsi à la conclusion que les éléments chimiques considérés jusqu'ici comme homogènes, pourraient être des mélanges d'isotopes. Ces derniers posséderaient une structure et une stabilité atomique différentes, qui ne seraient révélées que quand ils subissent une transformation radioactive, ils auraient dans quelques cas aussi des poids atomiques différents. Bien que ceci reste dans le champ d'activité de l'analyse de la matière au point de vue de Dalton, on ne l'avait pas examiné avant que les recherches sur la radioactivité n'eussent montré sa possibilité. Dans deux cas, celui des isotopes du plomb d'une part, de l'hydrogène et du thorium de l'autre, les différences de poids atomique des éléments identiques chimiquement et au point de vue spectral n'ont pas été établies directement. Le résultat montre qu'aussi loin que ces transformations ont été suivies, elles se terminent toutes à la place occupée par le plomb, et si ce dernier est le terme final dans tous les cas, distingué du terme apparemment final, tous les produits ultimes sont des isotopes du plomb, avec un poids atomique compris entre 210 et 206. Le produit du radium C2 nécessitant seulement dans la bifurcation 0,03 % du produit terminal total du radium, avec 210 comme poids atomique, peut être laissé de côté comme
de l'analyse de la matière au point de vue de Dalton, on ne l'avait pas examiné avant que les recherches sur la radioactivité n'eussent montré sa possibilité. Dans deux cas, celui des isotopes du plomb d'une part, de l'hydrogène et du thorium de l'autre, les différences de poids atomique des éléments identiques chimiquement et au point de vue spectral n'ont pas été établies directement. Le résultat montre qu'aussi loin que ces transformations ont été suivies, elles se terminent toutes à la place occupée par le plomb, et si ce dernier est le terme final dans tous les cas, distingué du terme apparemment final, tous les produits ultimes sont des isotopes du plomb, avec un poids atomique compris entre 210 et 206. Le produit du radium C2 nécessitant seulement dans la bifurcation 0,03 % du produit terminal total du radium, avec 210 comme poids atomique, peut être laissé de côté comme négligeable. Il en est de même pour le produit de la bifurcation de l'actinium, dont le poids atomique est encore incertain. Mais les produits principaux, c'est à-dire celui de l'uranium avec un poids atomique de 206 et les deux du thorium dans les deux bifurcations avec un poids atomique de 206, sont différents du plomb commun de poids atomique 207, suivant les différentes directions. La conclusion que le produit ultime du thorium, aussi bien que celui de l'uranium, était le plomb était toute nouvelle et opposée à l'opinion de ceux qui avaient fait une étude des rapports entre les minerais radioactifs de diverses périodes géologiques. J'ai trouvé toutefois que le poids atomique du plomb séparé de la thorite de Ceylan était 207.7 et Houigschmid l'a confirmé d'après un échantillon de la substance isolée par moi, trouvant 207.77. Récemment il a trouvé la valeur 207,9 pour un spécimen de plomb séparé de la thorite de Norvège par Fajans et ses collaborateurs, (Zeit, Elektrochem, 1918. XXIV, 163). Le même savant ainsi que Richards et d'autres ont trouvé pour le plomb provenant des minerais d'uranium, des poids atomiques plus faibles que pour le plomb commun, et dans deux cas 206,0 et 206, en
206, sont différents du plomb commun de poids atomique 207, suivant les différentes directions. La conclusion que le produit ultime du thorium, aussi bien que celui de l'uranium, était le plomb était toute nouvelle et opposée à l'opinion de ceux qui avaient fait une étude des rapports entre les minerais radioactifs de diverses périodes géologiques. J'ai trouvé toutefois que le poids atomique du plomb séparé de la thorite de Ceylan était 207.7 et Houigschmid l'a confirmé d'après un échantillon de la substance isolée par moi, trouvant 207.77. Récemment il a trouvé la valeur 207,9 pour un spécimen de plomb séparé de la thorite de Norvège par Fajans et ses collaborateurs, (Zeit, Elektrochem, 1918. XXIV, 163). Le même savant ainsi que Richards et d'autres ont trouvé pour le plomb provenant des minerais d'uranium, des poids atomiques plus faibles que pour le plomb commun, et dans deux cas 206,0 et 206, en provenant de minerais particulièrement choisis. J'ai trouvé que le plomb provenant de la thorite était plus dense que le plomb commun et cela dans la même proportion que son poids atomique était plus grand. Richards de son côté a vu que les densités des divers spécimens de plomb venant de l'uranium étaient plus faibles que celles du plomb commun, le volume atomique étant constant pour toutes les variétés. Les spectres de ces divers isotopes ont été examinés à plusieurs reprises, mais jusqu'à présent on n'a établi aucune différence. Flaksnes et Arenberg (Proc. Nat. Acad. Sci., 1917, 710) ont examiné la raie /ioy pour le plomb ordinaire et le plomb d'uranium de poids atomique 206.3 et en utilisant le spectre du sixième ordre obtenu avec un réseau de 10 inches ils ont observé une différence croissante de 0.0004. Mais attendent d'autres résultats pour tirer une conclusion. Le poids atomique d'un mélange d'uranium et de thorium a été trouvé par Houigschmid égal à 231,5, dont le chlorine est 333,12, les spectres étaient identiques et les corps ne contenaient pas d'impuretés. La valeur calculée pour le poids atomique de l'uranium est 2.30, et il est évident autant qu'on peut le penser que le