jeanflop/post_ocr_correction2 huggingface dataset:
gain G, par la loi de Beer Lambert. Ce coefficient d'amplification au sommet d'une raie de forme gaussienne est défini théoriquement par la relation classique, où v est le nombre d'onde et Δv la demi-largeur Doppler de la raie considérée; P(v) est la probabilité de transition radiative définie par l'expression, où pour la branche P et pour la branche R, P(v) est la probabilité de transition vibrationnelle et F(m) le facteur d'interaction vibration-rotation. Nous avons adopté les valeurs, nous avons admis, en outre, que la forme des raies est définie dans le milieu excité comme dans le gaz en équilibre thermique. Dans ces conditions, il faut tenir compte de l'effet des chocs intermoléculaires sur l'élargissement des raies dès que la pression totale atteint 0,8 Torr. La formule (i) doit être multipliée par un facteur inférieur à 1, qui dépend de la raie étudiée et du mélange considéré. Pour définir les populations, nous avons admis l'hypothèse d'une distribution de Boltzmann pour les niveaux rotationnels à une température a priori distincte de la température de translation. L'équation théorique ainsi obtenue permet de déterminer les concentrations de molécules de CO2 dans les états à partir des résultats expérimentaux, en utilisant une méthode de moindres carrés non linéaire. Les résultats obtenus pour les mélanges correspondants à une pression partielle de CO2 égale à 0,5 Torr sont indiqués dans le tableau ci-dessous : Ces résultats conduisent aux conclusions suivantes : 1° L'inversion est relativement grande, le niveau est en général très peu peuplé. 2° Il existe une température rotationnelle très proche de la température thermodynamique dans les mélanges contenant de l'hélium, légèrement supérieure dans les mélanges CO2-N2 3° La population du niveau croît avec le courant dans les mélanges contenant de l'hélium ; l'influence du courant semble beaucoup moins déterminante dans les mélanges CO2-N2. (*) Séance du 27 juillet 1970. (1) C. MEYER, P. PINSON, C. ROSSETTI et P. BARGHEWITZ, Can. J. Phys., 47, 1969, p. 22. (2) B. F. CORDIER, I. E. E. E. J. Quant. Elect., QE-4, 1968, p. 796 (3) C. COUSIN, C. ROSSETTI et C. MEYER, Comptes rendus, 268, série B,
moindres carrés non linéaire. Les résultats obtenus pour les mélanges correspondants à une pression partielle de CO2 égale à 0,5 Torr sont indiqués dans le tableau ci-dessous : Ces résultats conduisent aux conclusions suivantes : 1° L'inversion est relativement grande, le niveau est en général très peu peuplé. 2° Il existe une température rotationnelle très proche de la température thermodynamique dans les mélanges contenant de l'hélium, légèrement supérieure dans les mélanges CO2-N2 3° La population du niveau croît avec le courant dans les mélanges contenant de l'hélium ; l'influence du courant semble beaucoup moins déterminante dans les mélanges CO2-N2. (*) Séance du 27 juillet 1970. (1) C. MEYER, P. PINSON, C. ROSSETTI et P. BARGHEWITZ, Can. J. Phys., 47, 1969, p. 22. (2) B. F. CORDIER, I. E. E. E. J. Quant. Elect., QE-4, 1968, p. 796 (3) C. COUSIN, C. ROSSETTI et C. MEYER, Comptes rendus, 268, série B, 1969, p. 1640. (4) R. BOUTIN, D. BRULEBOIS et C. ROSSETTI, Comptes rendus, 265, série B, 1967, P. 195. (Laboratoire d'Infrarouge, Équipe de Recherche associée au C. N. R. S., Faculté des Sciences de Paris, Chimie physique, Bât. 350, 91-Orsay, Essonne.) ÉLECTRONIQUE QUANTIQUE. — Ionisation multiphotonique d'un gaz par un rayonnement cohérent. Note (*) de MM. YVES MILLE, YVES PUJOL et JEAN BARRIOL, présentée par M. Alfred Kastler. Une étude statistique classique ou quantique des états du rayonnement en interaction avec les molécules d'un gaz est présentée. Le modèle d'ionisation du gaz en évidence le rôle déterminant des transitions électroniques par l'intermédiaire d'états excités. La comparaison quantitative des résultats théoriques et expérimentaux semble être satisfaisante. La confrontation de récents résultats expérimentaux [(1) à (3)] concernant l'étude des processus multiphotoniques d'ionisation d'un gaz par faisceau laser focalisé, avec ceux déduits de théories multiphotoniques actuellement existantes [(4), (5)], semble confirmer l'existence de certains désaccords. Par ailleurs, mettant en doute les théories utilisant des méthodes de perturbation (l'énergie de perturbation étant ici comparable aux valeurs propres de l'hamiltonien du système atomique non perturbé), nous nous sommes proposés, à partir des travaux de Tozer (6), d'esquisser un modèle d'ionisation dont la plupart des fondements
rayonnement cohérent. Note (*) de MM. YVES MILLE, YVES PUJOL et JEAN BARRIOL, présentée par M. Alfred Kastler. Une étude statistique classique ou quantique des états du rayonnement en interaction avec les molécules d'un gaz est présentée. Le modèle d'ionisation du gaz en évidence le rôle déterminant des transitions électroniques par l'intermédiaire d'états excités. La comparaison quantitative des résultats théoriques et expérimentaux semble être satisfaisante. La confrontation de récents résultats expérimentaux [(1) à (3)] concernant l'étude des processus multiphotoniques d'ionisation d'un gaz par faisceau laser focalisé, avec ceux déduits de théories multiphotoniques actuellement existantes [(4), (5)], semble confirmer l'existence de certains désaccords. Par ailleurs, mettant en doute les théories utilisant des méthodes de perturbation (l'énergie de perturbation étant ici comparable aux valeurs propres de l'hamiltonien du système atomique non perturbé), nous nous sommes proposés, à partir des travaux de Tozer (6), d'esquisser un modèle d'ionisation dont la plupart des fondements peuvent être justifiés à partir de considérations semi-classiques. Assimilant d'une part, le champ électromagnétique incident supposé stationnaire à celui d'une onde plane se propageant rectilignement, l'étude de la distribution statistique de ses modes normaux de vibration doit être effectuée sur un segment de droite aux extrémités duquel le potentiel vecteur s'annule. Considérant d'autre part, que la longueur d'onde X du rayonnement électromagnétique est suffisamment grande vis-à-vis des dimensions des molécules gazeuses, la longueur de ce segment sera choisie égale à A. Finalement, si r désigne le rayon moyen d'une molécule, l'étude statistique sera faite dans un volume cylindrique de section droite et de génératrice A. En désignant par F le flux de photons incidents de fréquence v et par c la célérité de propagation de la lumière, la valeur moyenne du nombre de photons contenus dans V est L'assimilation, dans V, du nombre de photons à une variable discontinue aléatoire de valeur moyenne <M> permet d'écrire que la densité de probabilité de formation d'un mode normal de vibration d'ordre n est donnée par la loi de Poisson : 516 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). b. Il est possible de retrouver ce dernier
s'annule. Considérant d'autre part, que la longueur d'onde X du rayonnement électromagnétique est suffisamment grande vis-à-vis des dimensions des molécules gazeuses, la longueur de ce segment sera choisie égale à A. Finalement, si r désigne le rayon moyen d'une molécule, l'étude statistique sera faite dans un volume cylindrique de section droite et de génératrice A. En désignant par F le flux de photons incidents de fréquence v et par c la célérité de propagation de la lumière, la valeur moyenne du nombre de photons contenus dans V est L'assimilation, dans V, du nombre de photons à une variable discontinue aléatoire de valeur moyenne <M> permet d'écrire que la densité de probabilité de formation d'un mode normal de vibration d'ordre n est donnée par la loi de Poisson : 516 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). b. Il est possible de retrouver ce dernier résultat à partir de la théorie quantique du rayonnement. En effet, le champ électromagnétique étant supposé quantiquement cohérent dans le volume SV, il est dans l'état défini par [(7), (8)] : où â est l'opérateur destruction d'un photon d'énergie hv. Un tel état s'exprimant dans la représentation de Fock par le nombre d'occupation moyen du nième état est et la valeur moyenne de l'énergie dans l'état cohérent où H est l'hamiltonien du rayonnement. 2. Négligeant dans le volume V, d'une part les perturbations dues à la présence de molécules de gaz sur la distribution statistique des états du rayonnement et, d'autre part, les collisions moléculaires (choix d'un domaine de pressions suffisamment faibles), nous posons qu'il y a transfert d'énergie du champ électromagnétique dans son nième état à la molécule lorsque sont réalisées les conditions suivantes : où est l'énergie d'une transition possible dans le spectre de la molécule; (b) La distance qui sépare la molécule d'un photon d'énergie hv est au plus égale à On peut en effet, par suite de son analogie avec un oscillateur harmonique, associer à un photon de fréquence nv un paquet d'ondes dont le centre oscille autour d'une position donnée à la même fréquence, avec
le nombre d'occupation moyen du nième état est et la valeur moyenne de l'énergie dans l'état cohérent où H est l'hamiltonien du rayonnement. 2. Négligeant dans le volume V, d'une part les perturbations dues à la présence de molécules de gaz sur la distribution statistique des états du rayonnement et, d'autre part, les collisions moléculaires (choix d'un domaine de pressions suffisamment faibles), nous posons qu'il y a transfert d'énergie du champ électromagnétique dans son nième état à la molécule lorsque sont réalisées les conditions suivantes : où est l'énergie d'une transition possible dans le spectre de la molécule; (b) La distance qui sépare la molécule d'un photon d'énergie hv est au plus égale à On peut en effet, par suite de son analogie avec un oscillateur harmonique, associer à un photon de fréquence nv un paquet d'ondes dont le centre oscille autour d'une position donnée à la même fréquence, avec une amplitude D'après les précédentes conditions, la probabilité de réalisation d'une transition d'énergie est donnée par 3. Cette relation peut être utilisée en vue du calcul de la probabilité de première ionisation de la molécule. La probabilité d'une transition multiphotonique atteignant directement ce résultat étant très faible, il paraît intéressant d'envisager des transitions successives, la première permettant d'atteindre ou de dépasser le premier état excité. Pour faciliter le dénombrement des nombreuses combinaisons conduisant ainsi à l'ionisation, nous remplacerons l'ensemble des niveaux intermédiaires entre le premier état excité et le seuil d'ionisation par un continuum. Désignons respectivement par et les énergies de première excitation et de première ionisation d'une molécule et les parties entières de La probabilité d'ionisation d'une molécule par l'intermédiaire de k transitions caractérisées par un système donné de nombres entiers (l'indice fixant le numéro d'ordre des transitions successivement effectuées) satisfaisant à (7) on en déduit que, pour différents systèmes d'entiers variant dans les intervalles : la probabilité d'ionisation d'une molécule par l'intermédiaire de k transitions est où nk est défini par (7). 518 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). En définitive, la probabilité totale d'ionisation Pi et le nombre Ne d'électrons
d'envisager des transitions successives, la première permettant d'atteindre ou de dépasser le premier état excité. Pour faciliter le dénombrement des nombreuses combinaisons conduisant ainsi à l'ionisation, nous remplacerons l'ensemble des niveaux intermédiaires entre le premier état excité et le seuil d'ionisation par un continuum. Désignons respectivement par et les énergies de première excitation et de première ionisation d'une molécule et les parties entières de La probabilité d'ionisation d'une molécule par l'intermédiaire de k transitions caractérisées par un système donné de nombres entiers (l'indice fixant le numéro d'ordre des transitions successivement effectuées) satisfaisant à (7) on en déduit que, pour différents systèmes d'entiers variant dans les intervalles : la probabilité d'ionisation d'une molécule par l'intermédiaire de k transitions est où nk est défini par (7). 518 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). En définitive, la probabilité totale d'ionisation Pi et le nombre Ne d'électrons libres produits pendant la durée T de l'impulsion laser dans le volume irradié V seront respectivement donnés par où No est la densité moléculaire du gaz. 4. Nous avons calculé dans le cas de H2 la puissance critique (10), (s est l'aire de la tache focale), avec les données suivantes Les résultats obtenus (fig.) sont, aux faibles pressions, en bon accord avec les résultats expérimentaux de Chalmeton. (*) Séance du 27 juillet 1970. (1) V. CHALMETON, J. Phys., 30, 1969, p. 687. (2) G. S. VORONOV, G. A. DELONE et N. B. DELONE, Soviet Physics, J. E. T. P., 24, 1967, p. 1122. (3) P. AGOSTINI, G. BARJOT, G. MAINFRAY, C. MANUS et J. THÉBAULT, Physics Letters, 31, A, 1970, p. 367. (4) L. V. KELDYSH, Soviet Physics, J. E. T. P., 20, 1965, p. 1665. (5) H. B. BEBB et A. GOLD, Phys. Rev., 143, 1966, p. 1. (6) B. A. TOZER, Phys. Rev., 137, 1965, p. 1665. (7) R. J. GLAUBER, Phys. Rev., 130, 1963, p. 2529. (8) R. J. GLAUBER, Phys. Rev., 131, 1963, p. 2766. (9) J. BARRIOL, Éléments de Mécanique quantique, Masson, Paris, 1966, p. 74. (10) On entend ici par puissance critique celle pour
Les résultats obtenus (fig.) sont, aux faibles pressions, en bon accord avec les résultats expérimentaux de Chalmeton. (*) Séance du 27 juillet 1970. (1) V. CHALMETON, J. Phys., 30, 1969, p. 687. (2) G. S. VORONOV, G. A. DELONE et N. B. DELONE, Soviet Physics, J. E. T. P., 24, 1967, p. 1122. (3) P. AGOSTINI, G. BARJOT, G. MAINFRAY, C. MANUS et J. THÉBAULT, Physics Letters, 31, A, 1970, p. 367. (4) L. V. KELDYSH, Soviet Physics, J. E. T. P., 20, 1965, p. 1665. (5) H. B. BEBB et A. GOLD, Phys. Rev., 143, 1966, p. 1. (6) B. A. TOZER, Phys. Rev., 137, 1965, p. 1665. (7) R. J. GLAUBER, Phys. Rev., 130, 1963, p. 2529. (8) R. J. GLAUBER, Phys. Rev., 131, 1963, p. 2766. (9) J. BARRIOL, Éléments de Mécanique quantique, Masson, Paris, 1966, p. 74. (10) On entend ici par puissance critique celle pour laquelle Ne = 1. (11) Janaf thermochemical Tables, Dow chemical Company, Midland, Michigan, 1965. (Y. M. et Y. P. : Laboratoire de Mécanique de l'ENSME, B. P. n° 850, 54-Nancy, Meurthe-et-Moselle; J. B. : Laboratoire de Chimie théorique, Faculté des Sciences, 1, rue Grandville, 54-Nancy, Meurthe-et-Moselle.) Pour relier les défauts produits au nombre d'ions incidents, nous avons effectué des séries de bombardements à température ambiante, avec des intensités de faisceau variables et pendant des temps croissants ainsi, le nombre d'ions reçus par la cible a varié de 6.1012 à 6.1015 ions/cm2. Après bombardement, l'absorption optique des cristaux était mesurée à l'aide d'un spectrophotomètre à double faisceau. Les profondeurs de pénétration des ions incidents étant de l'ordre de quelques microns, les centres colorés sont donc contenus dans une mince pellicule et d'après Van der Lugt (2) la distribution de ces centres peut être considérée comme uniforme. 1. COLORATION DE LiF. — Les figures 1 et 2 représentent les spectres d'absorption optique de cristaux de LiF bombardés avec des ions Li+ et des ions Na+. Dans les deux cas, on peut constater que : — la bande d'absorption contenant la bande M est anormalement large et dissymétrique et ceci, particulièrement pour les
produits au nombre d'ions incidents, nous avons effectué des séries de bombardements à température ambiante, avec des intensités de faisceau variables et pendant des temps croissants ainsi, le nombre d'ions reçus par la cible a varié de 6.1012 à 6.1015 ions/cm2. Après bombardement, l'absorption optique des cristaux était mesurée à l'aide d'un spectrophotomètre à double faisceau. Les profondeurs de pénétration des ions incidents étant de l'ordre de quelques microns, les centres colorés sont donc contenus dans une mince pellicule et d'après Van der Lugt (2) la distribution de ces centres peut être considérée comme uniforme. 1. COLORATION DE LiF. — Les figures 1 et 2 représentent les spectres d'absorption optique de cristaux de LiF bombardés avec des ions Li+ et des ions Na+. Dans les deux cas, on peut constater que : — la bande d'absorption contenant la bande M est anormalement large et dissymétrique et ceci, particulièrement pour les fortes doses de l'ordre de 1013 ions/cm2 ou plus; — les courbes présentent un épaulement vers 415 m plus important pour LiF : Na+ que LiF : Li+; — pour de très fortes doses de l'ordre de 1015 ions/cm2 (fig. 1 b et 2 b) la bande d'absorption du centre F a fortement diminué et est devenue 520 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). Fig. 1. — LiF bombardé avec Li+, 2 MeV. (a) : 1, 6. 1012 ions; 2, 19. 1012 ions; 3, 4. 1013 ions; 4, 22.1013 ions; 5, 9. 1014 ions. (b) 1. 1015 ions. Fig. 9. — LiF bombardé avec Na+, 0, 8 MeV. (a) : 1, 1.1013 ions; 2, 6,3. 1014 ions. (b) : 4 . 1015 ions. inférieure à l'absorption visible dans la région M dont le maximum se situe respectivement à 475 m. pour LiF : Li+ et à 480 m. pour LiF : Na+. Pour LiF : Na+ il apparaît un maximum à 325 m qui n'existe pas pour LiF : Li+; — pour des doses équivalentes LiF : Na+ présente une coloration plus faible que LiF : Li+. 2. COLORATION DE NaCl. — Dans
F a fortement diminué et est devenue 520 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). Fig. 1. — LiF bombardé avec Li+, 2 MeV. (a) : 1, 6. 1012 ions; 2, 19. 1012 ions; 3, 4. 1013 ions; 4, 22.1013 ions; 5, 9. 1014 ions. (b) 1. 1015 ions. Fig. 9. — LiF bombardé avec Na+, 0, 8 MeV. (a) : 1, 1.1013 ions; 2, 6,3. 1014 ions. (b) : 4 . 1015 ions. inférieure à l'absorption visible dans la région M dont le maximum se situe respectivement à 475 m. pour LiF : Li+ et à 480 m. pour LiF : Na+. Pour LiF : Na+ il apparaît un maximum à 325 m qui n'existe pas pour LiF : Li+; — pour des doses équivalentes LiF : Na+ présente une coloration plus faible que LiF : Li+. 2. COLORATION DE NaCl. — Dans les cristaux bombardés par des ions Li+ nous avons constaté, comme pour LiF, que tous les centres F, M, ... sont présents suivant la dose reçue. Dans le cas d'un cristal de NaCl bombardé avec de très fortes doses d'ions Na+ (1015 ions/cm2) nous avons observé que l'échantillon prend une coloration bleue identique à celle existant dans les cristaux naturels contenant des colloïdes de sodium. D'ailleurs le spectre d'absorption (fig. 3) présente un maximum situé à 600 mμ qui correspond, si l'on se rapporte aux travaux de Savostianova (8), à des colloïdes d'environ 40 mμ de diamètre. DISCUSSION. — A l'aide de la formule de Sniakula (4), modifiée par Dexter (5), nous avons calculé, dans le cas de LiF, le nombre de centres F par centimètre carré. Pour cela, nous avons utilisé une force d'oscillateur f de 0,997 et une largeur à mi-hauteur. Le nombre de centres F obtenus pour la plus faible dose d'ions incidents (3. 1012) est de l'ordre de Fig. 3. Fig. 4. Fig. 3. — NaCl bombardé avec Na+ 0,8 MeV. 3,4.1015 ions. Fig. 4. — LiF bombardé avec Li+, MeV. 4,5. 1014 ions. 1, recuit 30 mn à 350°C; 2, 30 mn à 380°C; 3,
coloration bleue identique à celle existant dans les cristaux naturels contenant des colloïdes de sodium. D'ailleurs le spectre d'absorption (fig. 3) présente un maximum situé à 600 mμ qui correspond, si l'on se rapporte aux travaux de Savostianova (8), à des colloïdes d'environ 40 mμ de diamètre. DISCUSSION. — A l'aide de la formule de Sniakula (4), modifiée par Dexter (5), nous avons calculé, dans le cas de LiF, le nombre de centres F par centimètre carré. Pour cela, nous avons utilisé une force d'oscillateur f de 0,997 et une largeur à mi-hauteur. Le nombre de centres F obtenus pour la plus faible dose d'ions incidents (3. 1012) est de l'ordre de Fig. 3. Fig. 4. Fig. 3. — NaCl bombardé avec Na+ 0,8 MeV. 3,4.1015 ions. Fig. 4. — LiF bombardé avec Li+, MeV. 4,5. 1014 ions. 1, recuit 30 mn à 350°C; 2, 30 mn à 380°C; 3, 30 mn à 400°C; 4, 30 mn à 420°C. 1016 centres F/cm2, la densité est donc de l'ordre de 1020 centres F/cm3, ce qui est énorme comparé aux densités obtenues lors des irradiations. En effectuant le rapport du nombre de centres F au nombre d'ions incidents, nous avons pu calculer le rendement apparent du bombardement p. Le tableau suivant montre que le rendement diminue bien que la dose d'ions incidents augmente. ions Li incidents (× 1012) 3 6 1? 30 120 1100 N centres F p = 1400 600 460 300 30 3 n La baisse de ce rendement peut être attribuée, jusqu'aux doses d'environ 1014 ions/cm2, à l'agglomération des centres F en centres plus complexes (M, R, ...); au-delà elle est due à la destruction des centres F par effet thermique sous l'impact du faisceau. La valeur obtenue, pour la plus faible dose, p = 1400 centres F/ions Li+ incidents ne correspond certainement pas 522 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). au rendement maximal car nous ne sommes pas dans le domaine de croissance linéaire des centres F; d'ailleurs le spectre correspondant montre déjà une faible absorption dans la région M. Pour
le rendement apparent du bombardement p. Le tableau suivant montre que le rendement diminue bien que la dose d'ions incidents augmente. ions Li incidents (× 1012) 3 6 1? 30 120 1100 N centres F p = 1400 600 460 300 30 3 n La baisse de ce rendement peut être attribuée, jusqu'aux doses d'environ 1014 ions/cm2, à l'agglomération des centres F en centres plus complexes (M, R, ...); au-delà elle est due à la destruction des centres F par effet thermique sous l'impact du faisceau. La valeur obtenue, pour la plus faible dose, p = 1400 centres F/ions Li+ incidents ne correspond certainement pas 522 — Série B C. R. Acad. Sc. Paris, t. 271 (7 septembre 1970). au rendement maximal car nous ne sommes pas dans le domaine de croissance linéaire des centres F; d'ailleurs le spectre correspondant montre déjà une faible absorption dans la région M. Pour les doses supérieures à 1013 ions/cm2 (fig. 1 b et 2 b) l'absorption optique dans la région M (supérieure à celle due aux centres F) ne peut être attribuée aux seuls centres M. En effet, si l'on étudie la décomposition thermique de cristaux de LiF irradiés aux rayons y(6), on constate, d'une part que les centres F et M disparaissent pour des températures voisines et d'autre part, que l'absorption dans la région M est toujours inférieure à celle de la bande F. Par contre, si l'on tient compte de la coloration bleue observée dans le cas de NaCl : Na+ on peut attribuer ces fortes absorptions observées à 475 m pour LiF : Li+ et 480 mμ pour LiF : Na+ à la présence de colloïdes de lithium. Pour vérifier cette hypothèse nous avons effectué des recuits de 30 mn à des températures croissantes. La figure 4 indique, pour un cristal LiF : Li+, qu'à partir de 350°C les centres du type F, M, ... ont disparu et montre une bande d'absorption dont le maximum situé à 475 mμ évolue vers les grandes longueurs d'onde lorsque la température augmente. Cette évolution peut être reliée aux travaux théoriques de Radchenko (7)