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Joliot et Kowarski purent mettre directement en évidence en les utilisant pour transmuter Soufre de composition du sulfure de Carbone CS2 entourant la préparation étudiée, la transmutation étant elle-même décelée par le Phosphore actif formé dans la réaction 32S(n, P) 32P* qui exige pour se produire notablement des neutrons d'environ 2 MeV que la source primaire n'émettait pas. En même temps d'autres chercheurs (Szilard et Zinn, Von Droste et Reddemann, ...) étudiaient ces neutrons secondaires par les effets d'ionisation occasionnés dans la chambre à ionisation par les particules projetées par eux. Ces expériences conduisaient aussi à 2 ou 3 neutrons
eux. Ces expériences conduisaient aussi à 2 ou 3 neutrons secondaires rapides pour chaque neutron thermique absorbé par l'Uranium. Enfin Zinn et Szilard étudiant (1939) la distribution de l'énergie des neutrons secondaires trouvaient que celle-ci ne dépasse presque jamais 3,5 MeV, bien que Halban, Joliot et Kowarski aient signalé quelques cas où cette énergie devait atteindre au moins 11 MeV pour des scissions provoquées par neutrons thermiques, résultats qui attestaient assez la nature explosive du phénomène et suggéraient la simultanéité de l'émission des neutrons secondaires et de la scission. La quasi-instantanéité du phénomène de la scission était d'ailleurs établie par
quasi-instantanéité du phénomène de la scission était d'ailleurs établie par Feather (1939) grâce à une comparaison des activités produites par les fragments expulsés soit vers l'avant, soit vers l'arrière par une couche mince d'Uranium exposée à un faisceau de neutrons rapides perpendiculaire à son plan, comparaison dont il résultait que le noyau touché explosait bien avant que la vitesse acquise au moment de l'impact du neutron ait été dissipée par les chocs ultérieurs contre les atomes voisins, indiquant ainsi pour le noyau 239U transitoire une durée de vie bien inférieure à 5 10-13 sec. Or, contrastant avec ce résultat, R.
à 5 10-13 sec. Or, contrastant avec ce résultat, R. B. Roberts, R. C. Meyer et P. Wang montrèrent de leur côté (1939) que, bien après l'arrêt du bombardement neutronique, l'Uranium irradié continuait à émettre des neutrons secondaires ainsi que des rayons γ durs avec une intensité décroissant exponentiellement (période 10 à 15 sec.). Ils montrèrent en outre que cette émission différée de neutrons, d'énergie voisine de 0,5 MeV, n'était pas occasionnée par les rayons γ de même période, mais était liée au processus de scission lui-même. Le Thorium donnait des résultats analogues, avec moins d'intensité. D'autres expérimentateurs signalèrent ensuite
des résultats analogues, avec moins d'intensité. D'autres expérimentateurs signalèrent ensuite plusieurs autres périodes dans ces neutrons différés et Booth, Dunning et Slack utilisant les neutrons primaires produits dans le cyclotron par bombardement protonique du Béryllium et divers filtres de Cadmium et de Bore (cf. § 9) montrèrent que les neutrons différés étaient surtout produits par les neutrons primaires lents (thermiques) et à peu près proportionnellement à l'inverse de la vitesse de ceux-ci (loi en 1 /v). Les réactions en chaîne dans l'Uranium. — Aussitôt que l'émission de neutrons secondaires dans la scission fut mise en évidence (milieu de 1939), il
la scission fut mise en évidence (milieu de 1939), il apparut clairement qu'il y avait là une possibilité d'obtenir une réaction en chaîne, aux conséquences éventuellement catastrophiques. Les neutrons secondaires émis par les premières scissions étant eux-mêmes susceptibles de provoquer de nouvelles scissions fournissant de nouveaux neutrons, et ainsi de suite. La propagation d'une telle chaîne de réactions dans l'Uranium serait ainsi à même de dégager en un temps extrêmement court une quantité d'énergie prodigieuse que S. Flügge (1939) évaluait à 27. 10^12 kgm. (mille milliards de kw-h). par mètre cube d'oxyde d'uranium (l) Mais pour que de telles chaînes
cube d'oxyde d'uranium (l) Mais pour que de telles chaînes puissent effectivement se développer, il est nécessaire que le nombre moyen des neutrons émis par scission soit suffisant pour compenser les pertes de toutes sortes : neutrons s'échappant de la préparation, diffusion élastique, captures non suivies de scission ; or, à cette époque, on connaissait encore beaucoup trop mal les sections efficaces en jeu (en particulier à l'égard de la diffusion élastique des neutrons rapides et de la capture radiative des neutrons thermiques) pour préciser quantitativement cette condition. Mais la seule possibilité de ces réactions en chaîne suffit déjà à
seule possibilité de ces réactions en chaîne suffit déjà à soulever un intérêt considérable dans certains milieux extrascientifiques que l'imminence, puis le début du conflit mondial rendaient plus attentifs aux applications militaires éventuelles de l'extraordinaire moyen de destruction que les scissions en chaîne de l'Uranium promettaient déjà clairement. En fait, si le danger n'était pas encore immédiat à cette échelle, il menaçait cependant en premier lieu les nombreuses équipes de chercheurs qui, de tous côtés, on l'a vu, s'ingéniaient — tels des apprentis sorciers ! — à déchaîner les forces inconnues enfermées au sein des noyaux lourds, et la recherche
inconnues enfermées au sein des noyaux lourds, et la recherche de moyens propres à les contrôler lorsqu'elles se déclencheraient commença, on le comprend, à les préoccuper sérieusement. A ce point de vue, P. ADRIER et H. von HAUBAN indiquèrent déjà en 1939 que le développement des chaînes dues aux neutrons lents pourrait être contrôlé en mêlant à l'Uranium et à la substance ralentissante hydrogénée une quantité convenable de Cadmium dont le grand pouvoir absorbant à l'égard des neutrons lents a été signalé. En effet, l'énergie libérée par les scissions doit s'accompagner d'une élévation de température et la vitesse moyenne des
s'accompagner d'une élévation de température et la vitesse moyenne des neutrons augmenter en conséquence ; or le nombre de scissions par unité de temps étant proportionnel au produit de cette vitesse par la section efficace qui est elle-même inversement proportionnelle à la vitesse (loi en 1/v ; cf. § 13) le produit, c'est-à-dire le nombre de scissions, sera constant. Au contraire, la section efficace du Cadmium étant indépendante de la vitesse, le nombre des neutrons absorbés par ce corps doit croître avec cette vitesse, c'est-à-dire avec la température. On conçoit qu'ainsi un état d'équilibre puisse être atteint à une certaine
qu'ainsi un état d'équilibre puisse être atteint à une certaine température fonction de la quantité de Cadmium ajoutée. En fait, les craintes ne tardèrent pas à se calmer quelque peu lorsque H. von HAUBAN, P. JOLIOT, L. KOWARSKI et F. PERRIN, poursuivant leurs expériences au Laboratoire de Chimie nucléaire du Collège de France à Paris, eurent montré (fin 1939), Par une étude plus complète de la répartition spatiale des neutrons secondaires émis par une sphère remplie de 300 kilogrammes d'oxyde U308 en poudre sèche ou additionnée de diverses quantités d'eau (pour le ralentissement des neutrons), que ces réactions en chaîne
(pour le ralentissement des neutrons), que ces réactions en chaîne dans l'Uranium étaient convergentes, c'est-à-dire que le nombre des neutrons secondaires correspondant à chaque scission ne croissait pas indéfiniment, mais tendait rapidement vers une limite très modérée (de l'ordre de 8 ou un peu plus). La réaction, loin de s'emballer paraissait donc s'arrêter d'elle-même, résultat aussi décevant que rassurant. L'eau lourde, source de neutrons d'appoint ? — Si la chaîne une fois amorcée s'arrêtait presque aussitôt, c'est, ainsi qu'on l'a vu au paragraphe précédent, parce que l'apport moyen de neutrons secondaires par scission (2 ou 3) ne suffisait pas à
secondaires par scission (2 ou 3) ne suffisait pas à compenser les pertes. Il était donc indiqué de rechercher un moyen propre à apporter à la réaction l'appoint de neutrons nécessaire à son développement. Telle semble avoir été l'idée directrice des chercheurs à ce moment, et qui paraît les avoir orientés à cette fin vers l'utilisation de l'eau lourde D20. On a vu en effet (§ 7) que, par absorption d'un photon d'énergie supérieure à l'énergie de liaison, 2,2 MeV, de ses constituants, le Deutérium D2 se désintègre par effet photoélectrique nucléaire suivant la réaction D + D (y, 3H)
photoélectrique nucléaire suivant la réaction D + D (y, 3H) 4He en libérant son proton et son neutron de constitution. Si donc au cours de la scission ou des désintégrations radioactives qui la suivent un rayonnement y de quantum suffisamment élevé est émis, celui-ci libèrera, au sein d'un mélange d'Uranium et d'eau lourde, à la fois des neutrons rapides s'ajoutant à ceux produits par les scissions, et des protons dont la présence, en nombre croissant au fur et à mesure du développement de la réaction, contribuera en outre au freinage des neutrons rapides émis avec plus d'efficacité que celle du
des neutrons rapides émis avec plus d'efficacité que celle du Deutérium seul (cf. §9). Or, parmi les nombreux rayonnements déjà observés (MEITNER, ROBERTS, BOOTH, ...) et liés à plusieurs des périodes d'activité présentes, des rayons y d'énergies largement suffisantes et d'émission pratiquement simultanées à la scission, ont été effectivement mis en évidence à l'aide de la chambre à brouillard par J. C. MOUZON, R. D. PARK et J. A. RICHARDS (1939) qui leur trouvèrent des énergies bien supérieures à 2,2 MeV et s'élevant parfois jusqu'à 8 MeV. Le rôle joué par l'eau lourde dans cette affaire paraît donc bien avoir
par l'eau lourde dans cette affaire paraît donc bien avoir été celui d'un accélérateur de la réaction. Il reste à savoir si le rayonnement émis par la source primaire de neutrons (Be + Ra) n'est pas susceptible lui aussi de provoquer la photodésintégration du Deutérium et d'interrompre ainsi prématurément la chaîne des réactions. Cette éventualité paraît peu probable, car la composante la plus dure du rayonnement y du RaC provenant du Ra, s'élevant précisément à 2,2 MeV (Mme CURIE, Radioactivité, p. 317, d'après J. THIBAUD), ne parvient qu'au seuil de l'énergie nécessaire pour produire le phénomène. Le point de vue
l'énergie nécessaire pour produire le phénomène. Le point de vue des théoriciens. — L'énorme masse de recherches expérimentales qui venait ainsi de résoudre toutes les difficultés occasionnées par les pseudo-éléments transuraniens n'allait pas sans en soulever à son tour de nouvelles et posait d'autres problèmes. Les questions les plus importantes qui se présentaient dès l'abord étaient de savoir comment l'activation relativement modérée résultant de la capture d'un neutron pouvait occasionner une rupture d'un caractère aussi cataclysmique et pourquoi cette rupture n'occasionnait de scissions que dans les noyaux les plus lourds U, Pa et Th et non dans les noyaux plus
U, Pa et Th et non dans les noyaux plus légers. A ces questions, L. MEITNER et O. R. FRISCH, s'inspirant de l'analogie de la goutte liquide qui guide actuellement les recherches dans la théorie du noyau, furent les premiers à suggérer, dès le début de 1939, une réponse. Ils firent remarquer que, de même qu'une goutte de liquide mise en vibration peut se briser en deux gouttelettes plus petites, de même un noyau lourd recevant un apport d'énergie de l'extérieur peut se briser en deux noyaux plus légers, et que le phénomène a d'autant plus de chances de se
que le phénomène a d'autant plus de chances de se produire que le noyau considéré est moins stable, c'est-à-dire plus lourd. En effet, les forces d'échange neutron-proton intranucléaires qui assurent la cohésion du noyau (un peu comme les forces de cohésion entre atomes dans une goutte liquide produisent la tension superficielle qui en assure la stabilité) sont contre-balancées par les forces électrostatiques répulsives des protons entre eux ; de sorte que le noyau n'est stable que si les premières l'emportent sur les secondes. Or cette prépondérance diminue de plus en plus lorsque la charge et la masse du noyau augmentent,
plus lorsque la charge et la masse du noyau augmentent, conduisant finalement (vers Z = 100 d'après MEITNER et FRISCH) à des noyaux impossibles parce que complètement instables par nature. Il paraît donc logique que les noyaux les plus lourds voisins de la limite de stabilité, puissent se diviser en deux sous l'influence d'une excitation modérée. Cette question de la stabilité des noyaux fut alors étudiée de façon plus approfondie par de nombreux théoriciens [U. FANO, E. FEYENBERG, J. FRENKEL, J. SOLYOMON (1), ...] et en particulier par N. BOHR (2) dont les recherches montrèrent que les probabilités relatives des
(2) dont les recherches montrèrent que les probabilités relatives des divers processus (émission d'un photon γ, scission, réémission d'un neutron) par lesquels le noyau complexe excité né de la capture du neutron pouvait se débarrasser de son excès d'énergie, dépendait de l'énergie d'excitation absorbée : la probabilité de l'émission de rayonnement variant peu lorsque cette énergie croît, alors que celles de la scission et de la réémission d'un neutron augmentent très rapidement avec celle-ci. On comprenait ainsi que la capture des neutrons lents par le Thorium ne conduise qu'au 233Th actif de période 26 min., et que la scission du
actif de période 26 min., et que la scission du Thorium ne devienne notable que sous l'action des neutrons rapides. Par contre, si la scission de l'Uranium par les neutrons rapides s'expliquait aussi de cette façon, sa production par les neutrons thermiques très ralentis (E < 0,025 eV) restait encore bien mystérieuse. En effet, le calcul indiquait déjà une probabilité de scission négligeable pour les neutrons de résonance (neutrons lents de 25 eV env.) de l'Uranium, donc a fortiori, l'impossibilité d'une scission par neutrons thermiques; car on savait par l'exemple des autres éléments que si la formation d'un isotope actif
des autres éléments que si la formation d'un isotope actif est possible par capture de neutrons thermiques, elle l'est aussi par capture de neutrons de résonance un peu plus rapides. L'Uranium 235. — C'est à ce moment que N. BOHR, pour résoudre ces difficultés, émit l'hypothèse (1939) que les scissions provoquées par les neutrons thermiques se produisaient en réalité dans les noyaux de l'isotope de masse 235 de l'Uranium et non pas, comme on l'avait supposé jusque-là, dans ceux de l'isotope le plus abondant de masse 238, responsable seulement des scissions par neutrons rapides. On savait en effet depuis plusieurs
scissions par neutrons rapides. On savait en effet depuis plusieurs années par le spectrographe de masse (DEMBOIS, 1935) que l'Uranium naturel est un mélange de deux isotopes au moins, le plus commun 238U entrant pour une part supérieure à 99 %, et le moins abondant 235U ne ny existant qu'en proportion inférieure à 1 %. A ces isotopes, un troisième ne figurant qu'à l'état de traces (moins de 0,01 %) était bientôt ajouté (1939) par un jeune physicien de 28 ans travaillant à l'Université de Minnesota A. O. NIER, qui entreprit alors de séparer au spectrographe de masse 235U de
entreprit alors de séparer au spectrographe de masse 235U de l'238U en quantité suffisante pour permettre une vérification de l'hypothèse de BOHR. CORRECTION ### Il reste à savoir si le rayonnement émis par la source primaire de neutrons (Be + Ra) n'est pas susceptible lui aussi de provoquer la photodésintégration du Deutérium et d'interrompre ainsi prématurément la chaîne des réactions. Cette éventualité paraît peu probable, car la composante la plus dure du rayonnement γ du RaC provenant du Ra, s'élevant précisément à 2,2 MeV (Mme CURIE, Radioactivité, p. 317, d'après J. THIBAUD), ne parvient qu'au seuil de l'énergie nécessaire pour
J. THIBAUD), ne parvient qu'au seuil de l'énergie nécessaire pour produire le phénomène. Le point de vue des théoriciens. — L'énorme masse de recherches expérimentales qui venait ainsi de résoudre toutes les difficultés occasionnées par les pseudo-éléments transuraniens n'allait pas sans en soulever à son tour de nouvelles et posait d'autres problèmes. Les questions les plus importantes qui se présentaient dès l'abord étaient de savoir comment l'activation relativement modérée résultant de la capture d'un neutron pouvait occasionner une rupture d'un caractère aussi cataclysmique et pourquoi cette rupture n'occasionnait de scissions que dans les noyaux les plus lourds U, Pa et
que dans les noyaux les plus lourds U, Pa et Th et non dans les noyaux plus légers. À ces questions, L. MEITNER et O. R. FRISCH, s'inspirant de l'analogie de la goutte liquide qui guide actuellement les recherches dans la théorie du noyau, furent les premiers à suggérer, dès le début de 1939, une réponse. Ils firent remarquer que, de même qu'une goutte de liquide mise en vibration peut se briser en deux gouttelettes plus petites, de même un noyau lourd recevant un apport d'énergie de l'extérieur peut se briser en deux noyaux plus légers, et que le phénomène
briser en deux noyaux plus légers, et que le phénomène a d'autant plus de chances de se produire que le noyau considéré est moins stable, c'est-à-dire plus lourd. En effet, les forces d'échange neutron-proton intranucléaires qui assurent la cohésion du noyau (un peu comme les forces de cohésion entre atomes dans une goutte liquide produisent la tension superficielle qui en assure la stabilité) sont contre-balancées par les forces électrostatiques répulsives des protons entre eux ; de sorte que le noyau n'est stable que si les premières l'emportent sur les secondes. Or cette prépondérance diminue de plus en plus lorsque la
Or cette prépondérance diminue de plus en plus lorsque la charge et la masse du noyau augmentent, conduisant finalement (vers Z = 100 d'après MEITNER et FRISCH) à des noyaux impossibles parce que complètement instables par nature. Il paraît donc logique que les noyaux les plus lourds voisins de la limite de stabilité, puissent se diviser en deux sous l'influence d'une excitation modérée. Cette question de la stabilité des noyaux fut alors étudiée de façon plus approfondie par de nombreux théoriciens [U. FANO, E. FEYENBERG, J. FRENKEL, J. SOLYOMON (1), ...] et en particulier par N. BOHR (2) dont les
...] et en particulier par N. BOHR (2) dont les recherches montrèrent que les probabilités relatives des divers processus (émission d'un photon γ, scission, réémission d'un neutron) par lesquels le noyau complexe excité né de la capture du neutron pouvait se débarrasser de son excès d'énergie, dépendait de l'énergie d'excitation absorbée : la probabilité de l'émission de rayonnement variant peu lorsque cette énergie croît, alors que celles de la scission et de la réémission d'un neutron augmentent très rapidement avec celle-ci. On comprenait ainsi que la capture des neutrons lents par le Thorium ne conduise qu'au 233Th actif de période
par le Thorium ne conduise qu'au 233Th actif de période 26 min., et que la scission du Thorium ne devienne notable que sous l'action des neutrons rapides. Par contre, si la scission de l'Uranium par les neutrons rapides s'expliquait aussi de cette façon, sa production par les neutrons thermiques très ralentis (E < 0,025 eV) restait encore bien mystérieuse. En effet, le calcul indiquait déjà une probabilité de scission négligeable pour les neutrons de résonance (neutrons lents de 25 eV env.) de l'Uranium, donc a fortiori, l'impossibilité d'une scission par neutrons thermiques; car on savait par l'exemple des autres éléments
neutrons thermiques; car on savait par l'exemple des autres éléments que si la formation d'un isotope actif est possible par capture de neutrons thermiques, elle l'est aussi par capture de neutrons de résonance un peu plus rapides. L'Uranium 235. — C'est à ce moment que N. BOHR, pour résoudre ces difficultés, émit l'hypothèse (1939) que les scissions provoquées par les neutrons thermiques se produisaient en réalité dans les noyaux de l'isotope de masse 235 de l'Uranium et non pas, comme on l'avait supposé jusque-là, dans ceux de l'isotope le plus abondant de masse 238, responsable seulement des scissions par neutrons
abondant de masse 238, responsable seulement des scissions par neutrons rapides. On savait en effet depuis plusieurs années par le spectrographe de masse (DEMBOIS, 1935) que l'Uranium naturel est un mélange de deux isotopes au moins, le plus commun 238U entrant pour une part supérieure à 99 %, et le moins abondant 235U ne figurant qu'en proportion inférieure à 1 %. À ces isotopes, un troisième ne figurant qu'à l'état de traces (moins de 0,01 %) était bientôt ajouté (1939) par un jeune physicien de 28 ans travaillant à l'Université de Minnesota A. O. NIER, qui entreprit alors de séparer
de Minnesota A. O. NIER, qui entreprit alors de séparer au spectrographe de masse 235U de l'238U en quantité suffisante pour permettre une vérification de l'hypothèse de BOHR. Il parvint effectivement au début de 1940 à collecter séparément sur des feuilles de Platine chacun des trois isotopes, en quantités d'ailleurs infimes (cv> 10-4 mgr. pour 235U par exemple), qui furent soumises successivement par J. R. DUNNING, E. T. BOOTH et A. V. GROSSE à l'action de neutrons rapides ou lents (écran de paraffine) fournis par le cyclotron de la Columbia University de l'Institution Carnegie à New-York. Les résultats de l'expérience
University de l'Institution Carnegie à New-York. Les résultats de l'expérience furent parfaitement conformes aux prévisions de BOHR : ils trouvèrent que sous l'action des neutrons lents 75 % au moins des scissions provenaient de l'235U, cependant que les scissions de l'238U sous l'effet des neutrons rapides apparaissaient en quantités suffisantes pour rendre compte de l'effet global observé sur le mélange isotopique naturel. L'234U était trop peu abondant pour pouvoir conclure à son sujet. La séparation aussitôt répétée par K. H. KINGDON et H. C. POCKACK dans les laboratoires de la General Electric Company conduisait aux mêmes résultats (février 1940). 17.
General Electric Company conduisait aux mêmes résultats (février 1940). 17. Autres considérations théoriques. — Dès lors, les calculs poursuivis un peu antérieurement (1939) par N. BOHR, en collaboration cette fois avec J. A. WHEELER, prenaient un intérêt considérable. D'après ceux-ci de petites déformations éprouvées par les noyaux à la suite de l'impact de neutrons pouvaient conduire à une scission, si l'énergie des neutrons incidents dépassait un certain seuil, donné approximativement, en MeV, par la troisième ligne du tableau suivant qui résume la discussion pour les éléments intéressants : Noyaux complexes excités 239U 92 232-U 9. 231Pa 2 230Th Énergie d'excitation
excités 239U 92 232-U 9. 231Pa 2 230Th Énergie d'excitation des noyaux complexes résultant de la capture des neutrons thermiques 5,9 5,2 5,1 5,5 6,9 Énergie critique de distorsion provoquant la scission 5,2 6,4 5,4 5,4 5,2 donc : Énergie minimum des neutrons primaires pour déclencher la scission + 0,7 — 1,2 — 0,4 + 0,1 + 1,7 Noyaux stables bombardés 21 92 U 235U 92 234Th 2 230Pa 239Th les valeurs négatives pour 234U et 235U indiquaient que ceux-ci devaient subir la scission par simple capture de neutrons thermiques, alors que l'238U et surtout le 232Th exigeaient pour la
alors que l'238U et surtout le 232Th exigeaient pour la produire des neutrons rapides beaucoup plus énergiques, ce qui est bien conforme aux résultats expérimentaux mentionnés plus haut. La discussion indiquait en outre que lorsque l'énergie des neutrons excitateurs croissait à partir du seuil, les processus prépondérants pour l'évacuation de l'excès d'énergie (cf. § 15) étaient successivement : l'émission de rayonnement, puis la scission et enfin aux très grandes énergies la réémission de neutrons. Quant aux neutrons différés (cf. § 13), BOHR et WHEELER les attribuaient à des processus d'évaporation des noyaux fortement excités produits par les transformations ultérieures. Enfin