Authors: Lukáš Kývala
Source: University of Vienna (article, 2024-01-01)
Field: Materials Science — Materials Chemistry

Exploring diffusion mechanisms with machine learning Defekte haben einen erheblichen Einfluss auf die Eigenschaften von Materialien. Punktdefekte sind aufgrund ihrer potenziellen positiven Auswirkungen in Anwendungen wie der Dotierung von Halbleitern und ihrer negativen Folgen wie der Wasserstoffversprödung von Stahl besonders relevant. Punktdefekte neigen jedoch dazu zu diffundieren, wodurch sich Materialeigenschaften im Laufe der Zeit verändern können. Daher ist es wichtig ihr Diffusionsverhalten zu verstehen. Computergestützte Forschung ist für diese Aufgabe gut geeignet, da sie es uns ermöglicht, Materialien auf atomarer Ebene zu simulieren. In dieser Arbeit benutze ich Machine-Learning-Potentials, um Molekulardynamiksimulationen effizienter auszuführen und damit Diffusionsmechanismen zu untersuchen. Konkreter haben wir die Diffusion und Koaleszenz von Monovakanzen in Phosphoren untersucht. Dies wurde durch den Einsatz einer Active Learning Strategie ermöglicht, bei der unser sogenanntes Neural-Network-Potential bei der Erkundung einer zuvor unbekannten Potential-Energy-Surface iterativ aktualisiert wird. Dieselbe Methode wurde zur Untersuchung der Stabilität und Rekombination von Adatom-Monovakanz-Komplexen in Phosphoren angewandt, um mikroskopische Messungen zu unterstützen. Bevor ich diese Neural-Network-Potentials in Simulationen benutzte, wurden die respektiven Hyperparameter der neuronalen Netze umfassend analysiert, um die optimale Konfiguration zu ermitteln. Eine wichtige Erkenntnis hierbei war, dass sowohl eine zu geringe als auch eine zu hohe Anzahl von möglichen Parametern die Genauigkeit der Neural-Network-Potentials beeinträchtigen können. Die optimale Anzahl von Parametern nimmt schätzungsweise linear mit der Größe des Datensatzes zu.Dieses Ergebnis ist besonders relevant für Active Learning Strategien, die eine iterative Erweiterung des Datensatzes beinhalten. In der letzten Phase meiner Forschung konzentrierte ich mich auf die Nachanalyse von langzeitigen Molekulardynamiksimulationen. Die Durchführung umfangreicher Simulationen ist sinnlos wenn man nicht wertvolle Erkenntnisse aus ihnen gewinnen kann. In vielen Fällen, in denen einfache Ordnungsparameter nicht verfügbar sind, wie beispielsweise bei der Verfolgung von Monovakanzen, müssen alternative Methoden eingesetzt werden. Ich habe demonstriert, dass man mit einer Kombination aus unüberwachten Algorithmen und Deskriptoren von atomistischen Potenzialen mit minimalem Rechenaufwand zwischen verschiedenen chemischen Umgebungen in mehreren Materialen unterscheiden kann. Zusammenfassend geht es in dieser Arbeit um Neural-Network-Potentials zur Erforschung der Diffusionsmechanismen von Punktdefekten. Die Arbeit umfasst die Optimierung von Hyperparametern, die Konstruktion von Potenzialen durch Active Learning, die Unsicherheitskontrolle während der Simulationen und die Nachanalyse von Diffusionsereignissen unter Verwendung von Potenzialdeskriptoren. Machine Learning in Materials Science ; Advanced Physical and Chemical Molecular Interactions ; Nanopore and Nanochannel Transport Studies