Authors: Umar Lucio Rezende | Leonardo A. De Souza | Jadson C. Belchior
Source: Journal of Computational Chemistry (article, 2023-06-12)
Field: Materials Science — Materials Chemistry

An approach based on genetic algorithms and machine learning coupled for studying alloy and molecular clusters by optimizing quantum energy surfaces A new genetic algorithm has been proposed focusing on direct ab initio potential energy surface (PES) global minima search. Besides the commonly used operators, this new approach uses an operator to: improve the initial cluster generation, classify and compare all generated clusters, and use machine learning to model the quantum PES used in parallel optimization. Part of the validation process for this methodology was done with <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>C</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>u</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>A</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>u</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mi>m</mml:mi></mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi> <mml:mo>+</mml:mo> <mml:mi>m</mml:mi> <mml:mo>≤</mml:mo> <mml:mi>X</mml:mi></mml:mrow> </mml:math> for <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>X</mml:mi> <mml:mo>=</mml:mo> <mml:mn>14</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>19</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>38</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>55</mml:mn></mml:mrow> </mml:math> ) and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>A</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>u</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>A</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>g</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi></mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> ( <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi> <mml:mo>=</mml:mo> <mml:mn>10</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>20</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>30</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>40</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>50</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>60</mml:mn> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mn>70</mml:mn></mml:mrow> </mml:math> , and 75). The results are in fair agreement with the literature and led to a new global minimum for <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>C</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>u</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>12</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>A</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>u</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>7</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> . A search has been done for the lowest energies of <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>L</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mi>n</mml:mi></mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> nanoclusters with 2-8 atoms using the DFT approach and for <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>L</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>3</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mi>L</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>4</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mo>,</mml:mo> <mml:mi>L</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>2</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>H</mml:mi></mml:mrow> </mml:math> , <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>L</mml:mi> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>i</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>3</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>H</mml:mi></mml:mrow> </mml:math> using DLPNO-CCSD(T) approach. NQGA successfully performed the MP2 optimizations for <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:mrow> <mml:msub><mml:mrow><mml:mo>(</mml:mo> <mml:msub><mml:mrow><mml:mi>H</mml:mi></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>2</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> <mml:mi>O</mml:mi> <mml:mo>)</mml:mo></mml:mrow> <mml:mrow><mml:mn>11</mml:mn></mml:mrow> </mml:msub> </mml:mrow> </mml:math> cluster. In all cases, the proposed genetic algorithm located the previously reported global minima with very efficient performance. The new proposed methodology makes it possible to optimize cluster geometries directly using high-level ab initio methods relinquishing any bias introduced by a classical approach. Our results show that this proposed method has great potential applications due to its flexibility and efficiency in identifying global minima in the tested atomic systems. Maxima and minima ; Nanoclusters ; Ab initio ; Potential energy surface ; Cluster (spacecraft) ; Global optimization ; Genetic algorithm ; Computer science ; Quantum ; Algorithm ; Coupled cluster ; Flexibility (engineering) ; Machine learning ; Materials science ; Physics ; Mathematics ; Molecule ; Nanotechnology ; Quantum mechanics Machine Learning in Materials Science ; Advanced Chemical Physics Studies ; Catalytic Processes in Materials Science