Authors: Usuga Usuga, Andrés Felipe
Source: Tesis Doctorals en Xarxa (Consorci de Serveis Universitaris de Catalunya) (article, 2025-01-01)
Field: Materials Science — Materials Chemistry

From Atoms to Algorithms : Accelerated Adsorption Energy Predictions on Bimetallic Catalysts via Explainable Machine Learning Els catalitzadors basats en metalls són materials àmpliament utilitzats en diverses aplicacions; no obstant això, són recursos no renovables, fet que converteix la seva disponibilitat en un problema crític de cara al futur. Aquesta preocupació s'amplifica encara més per la seva demanda global creixent impulsada per l'augment de la població. Com a resultat, les tecnologies catalítiques actuals han de ser millorades, començant pel desenvolupament de catalitzadors amb un rendiment més elevat. Les aliatges bimetàl·lics són un grup especialment prometedor de catalitzadors, ja que exhibeixen efectes sinèrgics que condueixen a activitats bifuncionals i a un rendiment millorat. Per tal de proposar catalitzadors nous i eficaços, cal tenir en compte diversos factors a nivell atòmic, com ara les cares cristal·lines exposades, la composició i les interaccions locals entre l'adsorbat i el metall. Aquesta tasca esdevé encara més complexa quan es treballa amb aliatges bimetàl·lics. Per aquest motiu, és necessari un enfocament més eficient per explorar l'ampli espai de compostos químics i identificar els materials catalítics més prometedors. Els mètodes computacionals s'utilitzen sovint per explorar com es correlacionen aquests factors a nivell atòmic amb l'activitat catalítica. No obstant això, calcular directament l'activitat catalítica mitjançant mètodes computacionals resulta inviable per a una exploració a gran escala. Per superar aquesta limitació, les energies d'adsorció avaluades mitjançant la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT) s'utilitzen com a descriptors fiables del rendiment catalític. Tot i això, l'escalabilitat del DFT continua essent limitada quan es pretén una exploració més àmplia. Aquesta tesi té com a objectiu desenvolupar metodologies basades en aprenentatge automàtic (ML) per tal de reduir el cost computacional dels càlculs DFT per predir energies d'adsorció en sistemes bimetàl·lics, que estableixen les condicions límit que permeten reduir l'espai químic de materials catalítics prometedors. Aquest estudi es divideix en tres parts. En primer lloc, es proposen models clàssics d'aprenentatge automàtic per predir l'energia d'adsorció a partir de descriptors relacionats amb el lloc d'adsorció. En segon lloc, s'investiga la influència de l'estructura i la composició de superfícies basades en NiGa en l'estabilitat a nivel atòmic dels intermedis de reacció en la hidrogenació del CO2 a metanol. Finalment, s'avalua una arquitectura d'alt rendiment i més flexible d'aprenentatge automàtic basada en Xarxes Neuronals Gràfiques (GNNs) per ambdues bases de dades. Aquesta tesi doctoral mostra el potencial de les arquitectures d'aprenentatge automàtic per predir energies d'adsorció, tot servint com a guia per a l'exploració de materials catalítics. Bimetallic strip Machine Learning in Materials Science ; Explainable Artificial Intelligence (XAI) ; CO2 Reduction Techniques and Catalysts