Jabarkan 2011–2012: Kejayaan dari Lee Je-hoon (pelakon) dalam bahasa melayu

Kemudian Lee mendapat kejayaannya pada tahun 2011. Beliau mendapat pujian kritis untuk persembahannya sebagai lelaki alfa manipulatif dalam filem indie seram berjudul Bleak Night,    dan sebagai ketua skuad yang ketagihan morfin dalam filem perang berbelanja besar berjudul The Front Line .    Dia mendapat populariti arus perdana sebagai pelajar kolej yang pemalu yang cuba untuk menggoda cinta pertamanya dalam filem box-office hit berjudul Architecture 101,   dan walaupun siri televisyen Fashion King kurang diterima, peranannya sebagai pewaris chaebol muda yang bergelut dalam industri fesyen Korea menunjukkan bakatnya yang serba boleh.

Lee seterusnya berlakon bersama-sama pelakon veteran terkenal, Han Suk-kyu dalam filem drama komedi My Paparotti, yang memfokuskan pada hubungan istimewa antara ahli geng sekolah menengah yang berimpian menjadi penyanyi seperti tenor Luciano Pavarotti, dan guru muzik yang menolongnya mengejar impiannya.   Dia seterusnya membintangi Ghost Sweepers,  menjadi suara untuk watak Jack Frost untuk alih bahasa filem animasi 3D Rise of the Guardians,  dan tampil dalam filem thriller jenayah An Ethics Lesson .

2012 – sekarang: Latihan khidmat tentera dan kembali berlakon

Lee mendaftar pada 25 Oktober 2012 untuk latihan khidmat tentera yang diwajibkan ke atas semua lelaki warganegara Korea Selatan sebagai anggota polis rusuhan Agensi Polis Metropolitan Seoul .   Dia habis latihan pada 24 Julai 2014.

Untuk projek kemunculan semula, Lee memilih Secret Door, sebuah drama bertemakan zaman Dinasti Korea mengenai Putera Mahkota Sado yang secara kontroversial dihukum bunuh oleh kelaparan oleh ayahnya Raja Yeongjo ; siri itu menyatukannya semula dengan Han Suk-kyu.   Ini diikuti oleh filem arahan Jo Sung-hee, Phantom Detective, sebuah penceritaan moden semula wira rakyat eponim Hong Gil-dong sebagai penyiasat persendirian pada tahun 1990-an.

Pada tahun 2016, Lee membintangi drama jenayah fantasi tvN, Signal bersama dengan Cho Jin-woong dan Kim Hye-soo, yang berjaya secara kritis dan komersial.

Pada tahun 2017, Lee membintangi drama romantik fantasi Tomorrow, With You bersama Shin Min-a, berperanan sebagai seorang CEO syarikat harta tanah yang mempunyai kemampuan untuk mengembara melalui masa.   Dia kemudian membintangi filem drama biografi Anarchist from Colony yang diarahkan oleh Lee Joon-ik, memainkan watak Park Yeol, seorang aktivis anarkis dan revolusi yang diproklamirkan sendiri semasa Era Kolonial Jepun.   Pada tahun yang sama Lee membintangi filem I Can Speak sebagai penjawat awam yang juga mengajar bahasa Inggeris.

Pada tahun 2018, Lee berlakon dalam filem Time to Hunt yang diarahkan oleh Yoon Sung-hyun .  Pada tahun yang sama, dia membintangi melodrama berlatar belakangkan kawasan lapangan berjudul Where Stars Land bersama Chae Soo-bin .  Lee dan Chae Soo-bin dilantik sebagai duta kehormat Lapangan Terbang Antarabangsa Incheon.

Pada tahun 2019, Lee membuat penggambaran program realiti perjalanan Traveller bersama Ryu Jun-yeol di mana kedua-dua bintang menikmati percutian ransel di Cuba .  Pada tahun yang sama, dia berlakon dalam filem Tomb Robbery .

Pada tahun 2020, Lee membintangi filem thriller aksi dystopian Time to Hunt yang membuatnya mendapat pencalonan untuk Pelakon Terbaik di Anugerah Seni Baeksang Ke-56.   Dia juga membintangi filem mengenai pemburu barang antik berjudul Collectors.