Jabarkan 1960an dari Michael Caine dalam bahasa melayu

Caine terus untuk muncul dalam televisyen, dalam The Golden Girl dan No Wreath for the General tetapi kemudiannya dipilih untuk berlakon dalam lakonan pentas The Compartment.  Ini disusuli dengan peranan utama dalam lakonan pentas lain termasuk Somewhere for the Night, Sunday-Night Play, The Playmates, dan dua edisi lakonan pentas BBC First Night, Funny Noises with Their Mouths dan The Way with Reggie. Beliau juga berlakon dalam lakonan radio termasuk Looking for Frankie (1963) dan Ping Pong (1964).

Kejayaan besar untuk Caine datang apabila beliau dipilih untuk melakonkan watak Meff dalam Next Time I'll Sing To You.

Apabila lakonan pentas ini berpindah ke Criterion, beliau dilawati oleh Stanley Baker, salah seorang bintang dalam filem pertama Caine, A Hill in Korea yang memberitahu beliau untuk watak tentera Cockney dalam filem Zulu. Baker memberitahu Caine untuk berjumpa pengarah, Cy Endfield yang memberitahu beliau bahawa watak itu telah diberi kepada James Booth. Endfield kemudiannya menawar beliau ujian skrin untuk watak pengawai kelas atasan. Walaupun kurang berjaya dalam ujian, Endfield memberinya watak itu yang kemudiannya menjadikan beliau bintang filem. Lokasi pengambaran Zulu mengambil tempat di Natal, Afrika Selatan selama 14 minggu pada tahun 1963.

Agen Caine kemudiannya mendapatkan beliau peranan dalam produksi BBC, Hamlet at Elsinore (1964) sebagai Horatio. Zulu kemudiannya disusuli dengan dua peranan terkenalnya: Harry Palmer dalam The Ipcress File (1965) dan Alfie Elkins dalam Alfie (1966). Beliau kemudiannya melakonkan watak Palmer dalam empat filem seterusnya, Funeral in Berlin (1966), Billion Dollar Brain (1967), Bullet to Beijing (1995) dan Midnight in Saint Petersburg (1995). Caine membuat filem pertamanya di Amerika Syarikat pada tahun 1966 dalam Gambit.