Jabarkan 2005–2012 dari Song Hye-kyo dalam bahasa melayu

Pada awal tahun 2005, beliau menetap di San Francisco untuk mempelajari Bahasa Inggeris dan kemudiannya di Seattle. Pada tahun yang sama, Song membuat penampilan filem pertamanya di dalam My Girl and I (sebuah buatan semula filem Crying Out Love in the Center of the World).

Beliau kembali berlakon pada tahun 2007 di dalam adaptasi filem Hwang Jin Yi. Jun Ji-hyun dan Soo Ae merupakan pilihan asal penerbit untuk melakonkan watak Hwang Jin-yi sebelum Song dipilih. Setahun kemudian, beliau membuat penampilan Amerika Syarikat pertamanya di dalam filem indie Hollywood, Make Yourself at Home (sebelum ini bertajuk Fetish).

Beliau kembali berlakon dalam TV pada lewat tahun 2008 menerusi drama Worlds Within yang juga dibintangi Hyun Bin. Pada tahun 2010, beliau membintangi filem antologi Camellia yang terdiri daripada tiga filem pendek. Song muncul di dalam segmen terakhir filem ini, Love for Sale bersama Kang Dong-won.

Song kemudiannya membintangi filem A Reason to Live dimana selepas beberapa kali ditangguhkan, filem ini akhirnya ditayangkan pada bulan Oktober 2011. Pada tahun 2011, beliau menjadi pelakon wanita Asia pertama untuk menandatangani kontrak bersama agensi global Perancis, Effigies. Song juga melakonkan watak sokongan di dalam filem The Grandmaster.