Jabarkan 2006-2007: Artis solo dari Jun Jin dalam bahasa melayu

Jun Jin mengeluarkan single pertama pada November 2006 bertajuk "사랑이 오지 않아요" (diterjemahkan sebagai "Love Doesn't Come"), dengan jumlah lima lagu, termasuk lagu utama dan versi instrumentalnya. Anehnya, beliau memutuskan untuk mencuba genre balada walaupun beliau terkenal dengan kekuatan kemahiran menarinya (mereka yang mempunyai kemahiran menari sebagai kelebihannya dianggap tidak mempunyai kekuatan vokal yang diperlukan untuk sebuah lagu balada di Korea). Namun, ini kerana genre balada sedang popular di Korea pada waktu itu; artis tarian seperti Baek Ji-young dan kumpulan Jun Jin sendiri pernah melancarkan lagu balada sebagai lagu utama mereka. Single itu mampu berada di dalam carta, walaupun tidak menjadi hit. Pada Disember 2006, Jun Jin telah dimasukkan ke hospital; walaupun disarankan untuk tinggal lebih lama, beliau hanya tinggal sekejap sahaja dan terus kembali ke jadual promosi.

Pada Januari 2007, Jun Jin mengambil bahagian dalam Hallyu Festival in Osaka yang juga menampilkankan rakan kumpulan Lee Min-woo, Kangta - H. O. T, SG Wannabe dan pelakon Song Seung-heon di Osaka Dome.

Pada awal Januari 2007, Jun Jin merakam satu video muzik dengan penyanyi Taiwan Linda Liao. Video muzik itu untuk kumpulan penyanyi Korea, The Name berjudul "It Could Be Love". Beliau kemudiannya merekod sebuah duet dengan Lao berjudul "Forever" dan ia juga mempunyai versi bahasa Mandarin. Kemudian, beliau melancarkan versi repackage untuk "Love Doesn't Come" dengan duet bersama Lao turut dimasukkan. Versi repackage ini mendapat sambutan yang lebih menggalakkan dari segi jualan, sebanyak 44,724 unit sehingga akhir tahun 2007. Pada pertengahan 2007, Jun Jin meninggalkan agensi yang menguruskan kumpulan beliau dan menubuhkan syarikat sendiri bernama JF Story Entertainment untuk lebih fokus kepada kerjaya solonya. Namun sejak itu, ia telah diuruskan oleh Open World Entertainment.

2008-2011: Televisyen dan khidmat tentera

Beliau mengeluarkan album penuh solo pertama pada 25 Paril 2008. Berjudul New Decade, single pertama dari album tersebut berjudul "Wa". Single ini mencetuskan kontroversi apabila video muziknya diberi klasifikasi kategori 19+ kerana kandungan yang berunsur seksual, lalu pengharaman tayangan dari semua stesen TV utama dikuatkuasakan serta-merta. Pada 26 April, Jun Jin mengadakan konsert solo pertama di Dewan Umum Shibuya, Tokyo. Persembahan tambahan terpaksa ditambah apabila semua 2,500 tiket terjual dalam masa lima minit.

Jun Jin muncul dalam rancangan hiburan Infinite Challenge pada April 2008 sebagai pengganti Haha, secara rasminya menjadi ahli ketujuh pada Jun 2008. Kemudian, beliau menyertai rancangan hiburan We Got Married pada awal 2009 dengan pelakon wanita Lee Si-young sebagai "isteri". Pasangan ini dikenali sebagai "pasangan Gundam" kerana obsesi Lee Si-young dengan Gundam. Mereka rasminya meninggalkan rancangan ini pada 3 Mei 2009 kerana penstrukturan semula format rancangan.

Beliau kemudian melancarkan album mini berjudul Fascination. Lagu utama berjudul "Hei Ya" yang menampilkan Son Dam-bi dan Big Tone mencapai kedudukan yang stabil dalam carta namun satu lagu lagi berjudul "Like A Fool" yang menampilkan "isteri"nya Lee Si-young mencapai kedudukan yang lebih baik. Album ini mencapai kejayaan sederhana.

Jun Jin tersenarai untuk khidmat tentera pada 22 Oktober 2009 sebagai pekerja khidmat awam selepas menjalani latihan asas selama empat minggu di kem tentera Nonsan di Provinsi Chungcheongnam-do. Beliau secara rasminya tamat khidmat pada 14 November 2011 selepas bekerja di bangunan Gangnam Management Corporation, menguruskan kelab kesihatan dan tempat pakir di situ. Beliau kemudian menyertai 1st Open World Festival Tokyo anjuran agensinya pada 26 November. Sejak habis khidmat tentera, Jun Jin telah mengadakan sesi bertemu peminat Jun Jin: The Singer's Christmas Day di Taipei pada 25 Disember 2011.