Jabarkan 2009–2011: Kejayaan cemerlang dari Kim Chiu dalam bahasa melayu

Pada tahun 2009, Chiu mendapat tempat sebagai pelakon utama dalam telenovela Tayong Dalawa. Beliau menerima beberapa anugerah lakonan untuk watak lakonan beliau, Audrey, seorang wanita yang dicintai oleh dua orang anggota tentera.

Filem lakonan beliau I Love You, Goodbye menjadi sebahagian daripada kemasukan rasmi Star Cinema ke Festival Filem Metro Manila 2009. Ia merupakan peranan pertama Chiu sebagai penjahat dan filem pertamanya untuk mencapi P100 juta Peso Filipina, dengan beliau menerima beberapa pencalonan bawah badan-badan anugerah pemberian yang berbeza termasuk PMPC, Anugerah PASADO Gawad ke-12 dan MMFF-34 untuk Pelakon Terbaik.

Pada tahun 2010, beliau kemudian membintangi filem romantik Paano Na Kaya, yang dikeluarkan di peringkat kebangsaan dan antarabangsa. Beliau juga membintangi drama waktu perdana yang diterima baik, Kung Tayo'y Magkakalayo, Kedudukan teleserye tertinggi 2010 di Filipina. Pada Oktober 2010, Chiu dan Anderson bekerjasama untuk kali terakhir berturut-turut dalam filem Till My Heartaches End. Di pertengahan promosi filem, ia telah dilaporkan bahawa pasangan dikenali sebagai Kimerald telah berpisah, namun sebab perpisahan itu tidak diketahui.

Beliau membintangi siri antologi muzik mingguan Your Song, sebagai sub-siri untuk musim ke-12 Your Song Presents: Kim. Ia berlangsung selama empat bulan dan membawa beliau untuk berpasangan dengan Sam Milby, Jake Cuenca, Pokwang, Derek Ramsay, Enrique Gil dan Vice Ganda. Pada tahun 2011, Chiu membintangi siri televisyen romantis-komedi bertajuk My Binondo Girl bersama Xian Lim, Matteo Guidicelli dan Jolo Revilla.

2012–kini: Filem dan puncak populariti

Pada tahun 2012, Chiu membintangi sebuah filem seram dengan Vilma Santos berjudul The Healing. Beliau memainkan watak seorang wanita yang sembuh dari glomerulonefritis melalui penyembuh, tetapi mesti mengalami sumpahan. Dari filem ini, beliau menerima beberapa pencalonan Pelakon pembantu Terbaik dari hampir semua badan-badan pemberi anugerah filem, yang hilang hanya Gawad Urian dan The Young Critics' Circle.

Chiu juga kembali ke Melodrama melalui Ina, Kapatid, Anak, bersama Xian Lim, Maja Salvador dan Enchong Dee. Selepas teleserye berakhir dengan penarafan purata TV 30.3% melalui Kantar Media/TNS, ia telah dianugerahkan Best Teleserye of the Year pada Anugerah Yahoo Filipina 2013 dan disiarkan di peringkat antarabangsa sebagai Her Mother's Daughter, yang dikeluarkan di wilayah asing termasuk MIPTV di Perancis dan di DISCOP Asia Barat di Turki. Lakonannya melayakkan Chiu mendapat anugerah Pelakon Drama TV Terbaik. Chiu bersatu semula dalam filem dengan Anderson bertajuk 24/7 in Love, filem ensembel Star Magic sempena ulang tahun ke-20 agensi pengurusan bakat itu.

Beliau membintangi adaptasi filem daripada novel tulisan Ramon Bautista bersama dibintangi Xian Lim, Bakit Hindi Ka Crush Ng Crush Mo?, ditayangkan pada 17 Julai 2013. Persembahan beliau menerima maklum balas positif dan pengkritik memuji memandangkan peranan komedi pertama beliau di layar lebar. Filem ini mendapat lebih daripada 180 juta kasar.

Pada bulan Januari 2014, Chiu membintangi filem romantis-komedi bertajuk Bride for Rent. Chiu memainkan watak sebagai Rocky, seorang wanita miskin yang bersetuju untuk berkahwin untuk wang. Sebagai persembahan filem pertama Star Cinema bagi tahun 2014, filem itu mencapai kejayaan komersial, berpendapatan lebih daripada 21.2 juta peso pada hari pembukaannya dan memecahkan Peso 200 juta pada hari ke-8. Filem ini menjadikan Chiu sebagai salah satu bintang terbesar di negara ini mempunyai kedua-dua kerjaya filem dan televisyen yang berjaya. Setelah mencapai P325 juta,  ia adalah filem keenam berjaya meraih kutipan tertinggi Filipina sepanjang masa, filem romantik komedi kedua Filipina dengan kutipan tertinggi sepanjang zaman, filem bukan MMFF ketiga dengan kutipan tertinggi sepanjang zaman dan juga adalah filem yang ditayangkan pada Januari dengan kutipan tertinggi sepanjang zaman di negara ini.

Selepas kejayaan dua filem beliau, Chiu kembali ke televisyen menerusi drama 2014, Ikaw Lamang, yang dibintangi bersama Coco Martin, Julia Montes, Jake Cuenca dan KC Concepcion dan berdepan dengan kelas sosial, politik, dan cinta terlarang. Ia mengadakan kedudukan penonton tempat pertama dan kedua dalam slot masa dan telah dianugerahkan Best Primetime Drama Series di Anugerah PMPC Star ke-28 untuk televisyen. Ini diikuti dengan filem komedi romantis, Past Tense dan watak sebagai Mulan untuk kempen 12 Days of Princess Walt Disney Asia.

Pada tahun 2015, beliau muncul sebagai salah satu daripada lima wanita simpanan (bersama Kris Aquino, Claudine Barretto, Iza Calzado) dalam filem berprofil tinggi, Etiquette for Mistresses. Beliau merakamkan lagu Cebuano "Duyog" dan "Labyu Langga" untuk soundtrack filem itu. Beliau juga membintangi filem drama romantik komedi, All You Need is Pag-ibig, yang merupakan kemasukan rasmi Star Cinema ke MMFF 2015.

Beliau membintangi drama romantik Filipina, The Story of Us.