Jabarkan Sassuolo dari Šime Vrsaljko dalam bahasa melayu

Pada 22 Julai 2014, Vrsaljko sertai kelab Sassuolo.

Beliau menerima panggilan pertama untuk sertai skuad Croatia untuk kelayakan Euro 2012 menentang Malta. Beliau membuat debut untuk pasukan kebangsaannya pada 9 Februari 2011 dalam satu perlawanan persahabatan menentang Republik Czech. Beliau telah dimasukkan dalam senarai 23 pemain Croatia yang beraksi di UEFA Euro 2012. Selepas perlawanan persahabatan menentang Estonia pada Mei 2012, pengurus Slaven Bilić mengeluarkan beliau dari senarai akhir pemain Euro 2012. Walau bagaimanapun, seminggu selepas beliau tidak termasuk dari senarai, beliau dipanggil sekali lagi untuk menggantikan pemain Hamburger SV yang mengalami kecederaan, Ivo Iličević. Beliau bermain dalam aksi ketiga-tiga perlawanan peringkat kumpulan di Euro 2012]].

Ketika kelayakan Piala Dunia 2014, beliau hanya membuat satu sahaja penampilan iaitu ketika menentang Belgium di Zagreb. Pada Mei 2014, beliau dimasukkan dalam senarai 23 pemain Piala Dunia 2014 di Brazi. Beliau menggantikan Danijel Pranjić yang mengalami kecederaan ketika sebelum perlawanan pembukaan menentang Brazil. Pada 12 November 2014., ketika baru berusia 22 tahun, beliau menjadi kapten pasukan Croatia ketika tewas 2-1 menentang Argentina. Beliau menjadi kapten termuda dalam sejarah bola sepak negara selepas Darijo Srna direhatkan untuk perlawanan menentang Itali.