Jabarkan Berpindah ke Hollywood dari Margot Robbie dalam bahasa melayu

Selepas tiba di Los Angeles untuk musim pertama, Robbie menjalani uji bakat untuk siri baru Charlie's Angels. Walau bagaimanapun, penerbit-penerbit di Sony Pictures Television memilih beliau untuk peranan dalam siri drama ABC, Pan Am bersama-sama Christina Ricci. Robbie mendapat watak Laura Cameron. Pan Am dibatalkan selepas satu musim kerana kejatuhan rating walaupun menerima ulasan positif daripada pengkritik.

Pada bulan Mei 2012, Robbie menyertai barisan pelakon filem romantik komedi, About Time (2013) bersama-sama Domhnall Gleeson, Rachel McAdams dan Bill Nighy. About Time ditayangkan di United Kingdom pada 4 September 2013 dan di Amerika Syarikat pada 1 November 2013. Filem ini menerima ulasan positif dan mengutip $87 juta berbanding bajet sebanyak $12 juta. Pada bulan Jun 2012, ia telah diumumkan bahawa Robbie berada dalam perbincangan untuk muncul dalam filem arahan Martin Scorsese, The Wolf of Wall Street (2013) bersama-sama Leonardo DiCaprio, Jonah Hill dan Matthew McConaughey. Pemilihannya disahkan pada bulan Ogos. The Wolf of Wall Street ditayangkan pada 25 Disember 2013 dan menerima ulasan positif serta mencapai kejayaan komersial dengan kutipan seluruh dunia sebanyak $392 juta menjadikannya filem Scorsese dengan kutipan tertinggi. Filem ini telah dicalonkan untuk lima Anugerah Akademi termasuk untuk kategori Filem Terbaik. Untuk lakonannya sebagai isteri kedua Jordan Belfort, Naomi Lapaglia, Robbie dipuji oleh pengkritik untuk loghat Brooklyn-nya. Beliau menerima pencalonan Anugerah Filem MTV untuk Lakonan Breakthrough Terbaik  dan memenangi Anugerah Empayar untuk Pendatang Baru Terbaik.

Pada tahun 2015, Robbie membintangi bersama-sama Will Smith dalam filem romantik komedi, Focus. Filem ini ditayangkan pada 27 Februari 2015 dan menerima ulasan bercampur, tetapi lakonan Robbie dipuji oleh pengkritik. Focus mengutip lebih $150 juta di seluruh dunia. Pada tahun 2015, Robbie menerima pencalonan Anugerah BAFTA untuk Bintang Meningkat Naik. Juga pada tahun 2015, Robbie melakonkan watak Ann Burden dalam filem adaptasi Z for Zachariah bersama-sama Chris Pine dan Chiwetel Ejiofor, yang difilemkan di New Zealand. Filem ini dibuka pada 24 Januari 2015 di Festival Filem Sundance dan ditayangkan di teater pada 28 Ogos 2015. Filem ini menerima ulasan positif. Lakonan Robbie dipuji oleh pengkritik.

Robbie muncul dalam dokumentari istimewa meraikan ulang tahun ke-30 Neighbours bertajuk Neighbours 30th: The Stars Reunite, yang disiarkan di Australia dan UK pada bulan Mac 2015. Beliau juga muncul dalam Suite Française (2015) bersama-sama Michelle Williams, Kristin Scott Thomas dan Matthias Schoenaerts. Filem ini menerima ulasan positif. Robbie membuat penampilan kameo dalam filem drama-komedi arahan Adam McKay, The Big Short yang ditayangkan pada 11 Disember 2015. Pada 22 Oktober 2014, Robbie menyertai Tina Fey dalam Whiskey Tango Foxtrot (2016), sebuah filam adaptasi The Taliban Shuffle. Beliau melakonkan watak Tanya Vanderpoel. Filem ini juga dibintangi oleh Martin Freeman dan Alfred Molina dan ditayangkan pada 4 Mac 2016 oleh Paramount Pictures. Pada bulan Mei 2016, Calvin Klein mengumumkan Robbie sebagai wajah untuk Deep Euphoria.