Jabarkan Era loncatan(2003-2007) dari Surya Sivakumar dalam bahasa melayu

Pada tahun 2003, beliau membintangi filem Kaakha Kaakha, arahan Gautham Menon. Kaakha Kaakha mengisahkan kehidupan seorang Polis. Kemudian, sekali beliau bekerja bersama pengarah Bala dalam filem  Pithamagan dan dimana beliau memenangi Anugerah Filemfare India Selatan . Sekali lagi pada tahun 2004 , Suriya memenangi Anugerah FilmFare India Selatan untuk pelakon lelaki terbaik untuk filem Perazhagan. Kemudian pada akhir tahun itu, beliau membintangi filem drama politik arahan Mani Ratnam,  Aayutha Ezhuthu, yang berdasarkan George Reddy, seorang pemimpin pelajar di Hyderabad pada lewat 60-an dan awal 80-an.

Pada tahun 2005, beliau muncul dalam filem Ghajini dan kemudian Aaru. Dalam filem Ghajini,beliau memainkan watak pesakit yang mengalami kehilangan ingatan jangka masa pendek. Disebabkan komitmen untuk Ghajini, beliau telah terlepas peluang untuk berlakon dalam filem Bollywood Rang De Basanti. Pada tahun 2006, beliau belakon bersama-sama isterinya Jyothika dalam filem Sillunu Oru Kaadhal arahan N.Krishna. Pada tahun 2007, beliau berlakon dalam filem Vel.

Puncak karier  dan kemasyhuran: 2008-2011

Pada tahun 2008, Surya mula berlakon dalam filem biografi arahan Gautham Menon,Vaaranam Aayiram. Surya membawa dua watak dalam filem ini sebagai bapa dan anak. Semasa pemprosesan filem, Suriya menyifatkan projek itu sebagai "unik" dan "terus dari hati", menerangkan kesusahan fizikal beliau dialami semasa berlakon dalam filem tersebut. Dalam filem ini beliau terpaksa mengurangkan berat badan dan terpaksa membina badan untuk mendapat six-pack. Langkah ini menjadi penetap trend untuk pelakon  terkemuka yang lain dari India Selatan.

Pada tahun 2009, filem keluaran lakonan Surya yang pertama ialah filem Ayan arahan K.V Anand. Filem ini menjadi filem tamil yang meraih kutipan tertinggi bagi tahun tersebut.Dengan Suriya memainkan peranan sebagai seorang penyeludup, filem itu juga menampilkan Prabhu sebagai penjaganya dan Tamannaah Bhatia sebagai pelakon wanita utama. Dalam filem ini, Surya melakukan aksi stunt Parkour tanpa bantuan pakar.Filem lakonan seterusnya, arahan KS Ravikumar , Aadhavan juga mencapai kejayaan komersial.

Pada tahun 2010, beliau belakon dalam filem ke- 25 , Singam diarahkan oleh Hari, di mana beliau memainkan peranan seorang pegawai polis dari sebuah kampung kecil yang ditukarkan bekerja di bandar.Dia membuat debut Bollywood melalui filem Rakta Charitra  pada tahun 2010.

Kemudian, pada tahun 2011, beliau belakon dalam filem fiksyen sains 7aum Arivu, arahaan A. R. Murugadoss.Dalam filem ini, Surya membawa dwi watak iaitu sebagai artis sarkas dan sami Buddha bernama Dharuma,  yang hidup dalam abad ke-5. Lakonan Surya dalam filem ini dipuji oleh para pengkritik.