Jabarkan 2000–2008: Puncak populariti dari Rosyam Nor dalam bahasa melayu

Sepanjang 2000, Rosyam tidak berlakon filem, sebaliknya berlakon drama. Beliau berlakon dalam drama Kabus dan Sinar yang disiarkan di TV1, seterusnya menjadi pelakon undangan sitkom Spanar Jaya dalam episod "Akhirnya".

Pada 2001, Rosyam memegang watak Castello, seorang ketua samseng yang terbabit dalam pengedaran dadah VCD haram dalam Gerak Khas The Movie arahan Yusof Haslam. Beliau merupakan salah seorang pelakon utama drama Kiranya Ku Tahu yang turut dibintangi oleh Haliza Misbun, Eja, Kartina Aziz, Azizah Mahzan dan Betty Banafe yang mengisahkan mengisahkan pemuda yang lupa diri apabila mendapat pekerjaan yang baik di luar negara. Rosyam menjayakan watak sebagai Shahrol dalam filem aksi KL Menjerit arahan Badaruddin "Bade" Azmi, yang ditayangkan pada 24 Januari 2002. Filem ini menandakan kerjasama sulung Rosyam bersama Bade, ia turut dibintangi oleh Nisdawati, Faizal Hussein, dan ramai lagi. Ia menjadi satu-satunya filem lakonan Rosyam bagi tahun 2002 dan beliau menerima anugerah  Pelakon Lelaki Terbaik di Festival Filem Malaysia ke-16.

Rosyam digandingkan bersama Nasha Aziz dalam filem komedi romantik Laila Isabella yang berkisarkan phubungan cinta antara gadis tomboy dan majikanya serta kehendak kakaknya untuk berubah menjadi wanita yang lemah lembut. Ditayangkan pada 27 Mac 2003, filem ini menerima ulasan positif daripada pengkritik filem. Beliau kemudian membuat kemunculan khas dalam filem aksi komedi penyiasatan MX3 arahan Yusof Kelana lakonan Saiful Apek, Faizal Hussein dan Zul Yahya, yang ditayangkan pada 25 November 2003. Beliau membuat penampilan pada permulaan dan penghujung filem ini, dengan membawakan watak Castella dan Castello. Pada tahun 2004, Rosyam berlakon dalam filem drama percintaan Berlari Ke Langit, bersama Fasha Sandha dan Siti Elizad, yang mana beliau memegang watak sebagai Indra, sementara Elizad memegang watak sebagai Zulhijjah, kekasih Indra. Rosyam dipetik sebagai berkata: "Watak Indra dalam filem itu adalah watak yang paling berat dan mencabar pernah saya lakonkan sepanjang karier saya sebagai pelakon." Pada 2005, Rosyam memegang tiga watak utama sekaligus—iaitu Rosli (peniaga), Legau (pelumba kereta jalanan) dan Nala (ketua samseng) dalam filem Gangster arahan Bade Hj. Azmi. Nama watak Legau sebenarnya ialah nama panggilan untuk Rosyam di kalangan ahli keluarganya. Beliau kembali menjayakan peranan asalnya sebagai Shahrol dalam prekuel filem KL Menjerit, KL Menjerit 1 yang ditayangkan pada 8 September 2005, juga dibintangi oleh Que Haidar dan Erra Fazira.

Kembali meneruskan kerjasama bersama Bade Hj. Azmi, Rosyam kembali menjayakan peranannya sebagai Castello dalam filem Castello yang ditayangkan pada 9 Januari 2006. Filem ini turut dibintangi oleh Erra Fazira dan Liyana Jasmay dan menerima tajaan daripada Biskut Julie’s yang turut mengeluarkan produk biskut Julie’s Castello bagi mempromosikan filem ini.

Pada 2006 juga, syarikat penerbitannya, Suhan Movies & Trading menerbitkan siri drama kepolisan CID 3278 yang dibintangi oleh Faizal Yusof, Along Eyzendy dan Salina Saibi yang memulakan siaran di TV9 pada 5 Ogos 2006 dan diterbitkan sebanyak dua musim dan 52 episod. Pada tahun berikutnya, beliau meneruskan rentetan kerjasama bersama Bade Hj. Azmi menerusi drama arahan Bade, Dinasti Bilut yang dibintangi oleh Eja dan Rosyam sendiri yang turut berkhidmat sebagai penerbit. Barisan pelakon terdiri daripada Sahronizam Noor, Bienda, Sabrina Hassan, Jins Shamsuddin, Jalaluddin Hassan dan Aida Radzwill. Kos pembikinan drama ini melebihi RM1.5 juta, menjadikan Dinasti Bilut drama paling termahal terbitan Suhan Movies. Ia mengisahkan tentang kisah suka duka Danial, seorang petugas di Felda dalam merealisasikan impian negara. Danial merupakan cucu kepada seorang peneroka Felda terpaksa berhadapan dengan pelbagai masalah yang berlaku sama ada di peringkat global mahupun nasional.

Rosyam memegang watak sebagai Hisyam dalam filem drama aksi Anak Halal arahan Osman Ali lakonan Farid Kamil, Maya Karin dan Fasha Sandha yang ditayangkan pada 13 Disember 2007. Filem ini mengisahkan tentang seorang penjenayah, Hisyam yang sedang diburu polis atas kesalahan jenayahnya. Dalam kekalutan untuk menyelamatkan diri dan nyawa anaknya.

Pada 10 Januari 2008, Rosyam menjayakan watak sebagai Salleh dalam filem komedi neo-noir arahan Mamat Khalid, Kala Malam Bulan Mengambang yang mengisahkan tentang misteri kehilangan pemuda di pekan Senduduk Rimbun pada setiap kali purnama menjelang. Filem ini turut dibintangi oleh Farid Kamil dan Umie Aida; Persembahan beliau dalam filem ini melayakkan Rosyam memenangi anugerah Pelakon Lelaki Terbaik di Festival Filem Malaysia ke-21 dan Pelakon Lelaki Terbaik (Filem) di Anugerah Skrin 2008.

Rosyam muncul bersama penyanyi Fauziah Latiff sebagai bintang utama dalam siri televisyen Gelora Di Hati Sara yang mana beliau memegang watak Asrul dan berkhidmat sebagai penerbit bersama isterinya, Runika Mohd Yusof. Ia berkisahkan kisah cinta dan kekeluargaan yang menuntut pengorbanan wanita dalam mengecap kebahagiaan dalam rumahtangganya. Siri ini memulakan tayangan perdana di Slot Astaka TV1 bermula 20 November 2008.