Jabarkan 2009–2014: Tumpuan kepada filem dari Vanessa Hudgens dalam bahasa melayu

Berikutan kejayaan siri High School Musical, Hudgens mengesahkan yang beliau mahu berehat dari kerjayanya sebagai penyanyi untuk memberi lebih tumpuan pada kerjaya lakonannya. Beliau memegang peranan undangan dalam komedi muzikal Bandslam, yang dikeluarkan pada 14 Ogos 2009. Hudgens melakonkan watak "Sa5m", seorang remaja 15 tahun dengan bakatnya yang tidak diberi perhatian. Biarpun Bandslam merupakan kegagalan komersial, persembahan Hudgens menerima pujian daripada pengkritik. David Waddington dari North Wales Pioneer menulis bahawa Hudgens "memalapkan pelakon yang lain, gagal untuk menyesuaikan diri dengan naratif yang terkutuk dan membuat akhir yang klimaks yang tidak dapat dielakkan lebih dari dijangka", dan Philip French dari The Guardian membandingkan lakonannya dengan Thandie Newton dan Dorothy Parker. Hudgens kembali ke penerbitan teater dan membintangi muzikal Rent sebagai Mimi. Pementasan muzikal itu berlangsung pada 6–8 Ogos 2010 di Hollywood Bowl. Penglibatannya di pementasan itu mengundang komen negatif, tetapi pengarah Neil Patrick Harris mempertahankan keputusannya untuk mengambil Hudgens dengan berkata, "Vanessa [Hudgens] seorang yang hebat. Seorang rakan. Saya bertanya kepadanya untuk hadir dan menyanyi untuk memastikan dia boleh melakukannya. Dan beliau memberikan kerjasama yang baik."

Penglibatan Hudgens dalam filem Beastly, yang berdasarkan daripada novel dengan judul sama kary Alex Flinn telah diumumkan pada awal 2009. Beliau melakonkan salah satu watak utama dalam filem itu, Linda Taylor. Hudgens menyifatkannya sebagai, "..."keindahan" cerita tetapi bukan kejelitaan stereotaip yang semua berfikir." Bersama pelakon Beastly, Alex Pettyfer, Hudgens diiktira sebagai ShoWest Stars of Tomorrow. Beastly, yang juga dibintangi oleh Mary-Kate Olsen, ditayangkan pada 4 Mac 2011. Beastly menerima banyak ulasan negatif, menerima penarafan 20% dari Rotten Tomatoes daripada 89 ulasan, dengan purata penarafan 3.7/10. Ia menerima kedudukan No. 45 di ramalan The Times "50 Biggest Movies of 2010". Filem ini ditayangkan di ShoWest dan ia mendapat reaksi bersemangat dari orang ramai pada majlis makan tengah hari pegawai pameran. Filem ini mencapai $28 juta di seluruh dunia sehingga 2012. Hudgens merupakan salah seorang pelakon utama wanita dalam filem aksi Sucker Punch arahan Zack Snyder. Beliau melakonkan watak Blondie, seorang gadis yang ditempatkan di dalam suaka. Filem ini ditayangkan pada Mac 2011, dan meraih $19 juta pada minggu pertama tayangan perdananya di Amerika Utara, menduduki nombor dua. Pada hari terakhir tayangannya, Sucker Punch meraih kutipan $89 juta di seluruh dunia. Walaupun kandungan filem itu telah diejek, ia menerima beberapa pengiktirafan bagi kesan visual urutan fantasi. Sucker Punch menerima pencalonan di 2011 Scream Awards untuk Best F/X, dan hasil aksi ngeri telah dicalonkan di Taurus Award.

Pada Oktober 2010, Hudgens menyertai barisan pelakon filem Journey 2: The Mysterious Island (2012), sambungan kepada filem Journey to the Center of the Earth, bersama Dwayne Johnson dan Josh Hutcherson, memegang watak kekasih Hutcherson. Filem ini meraih $325 juta di seluruh dunia semasa tayangannya, yang mengalahkan pendahulunya. Ia menerima ulasan bercampur kepada negatif daripada sebilangan pengkritik dan pengulas filem. Konsensus dari Rotten Tomatoes ialah: "Agresif tidak bercita-cita, Journey 2 mungkin memberi keseronokan untuk penonton remaja, tetapi kebanyakan yang lain akan merasa terlalu sengit untuk penonton muda dan terlalu membosankan untuk orang dewasa".

Pada November 2011, Hudgens mengumumkan di laman web rasminya yang beliau akan berlakon bersama Selena Gomez dan James Franco dalam filem Spring Breakers. Filem ini berkisarkan empat gadis kolej yang mengambil keputusan untuk merompak restoran makanan segera dengan tujuan untuk membayar percutian musim luruh. Ia ditayangkan pada Mac 2013, menerima ulasan positif. Filem ini menampilkan tema kematangan seperti penyalahgunaan dadah, jenayah seksual, dan keganasan. Untuk mempromosikan filem, Hudgens kemudiannya mengeluarkan lagu yang dipengaruhi dubstep "$$$ex", dengan muzik video menampilkan klip filem itu. Lagu ini menampilkan vokal undangan dari YLA, dan diterbitkan oleh Rock Mafia.

Pada April 2011, ia telah dilaporkan yang beliau akan membintangi filem Gimme Shelter bersama Brendan Fraser, tulisan dan arahan Ron Krauss. Hudgens juga memegang watak Cindy Paulson dalam filem The Frozen Ground (2013), yang berdasarkan daripada kes Robert Hansen dimana beliau memegang watak satu-satunya mangsanya yang terselamat. Beliau membintanginya bersama John Cusack dan Nicolas Cage.