Jabarkan Karier klub dari Unai Simón

Simón lahir di Vitoria-Gasteiz, Álava, Komunitas Otonom Basque, dan dibesarkan di desa terdekat Murgia; Ia bergabung dengan sistem pemuda Athletic Bilbao pada tahun 2011, setelah sebelumnya bermain untuk CD Aurrerá de Vitoria. Debut sebagai pemain senior-nya ia buat bersama tim reservis pada musim 2014–15, di divisi Tercera.

Pada 8 Juni 2016, Simón dipromosikan ke tim cadangan, yang baru saja terdegradasi ke Segunda División B pada musim sebelumnya. Ia segera menjadi starter reguler untuk tim tersebut, tampil dalam 29 pertandingan selama musim tersebut.

Pada 2 Juni 2017, Simón dipanggil untuk bergabung dengan skuad utama untuk persiapan pramusim oleh manajer tim utama yang baru, José Ángel Ziganda, namun tetap bermain secara eksklusif untuk tim cadangan. Pada 13 Juli 2018, ia menandatangani perpanjangan kontrak hingga tahun 2023, dan dua minggu kemudian dipinjamkan ke tim Segunda División, Elche CF.

Pada 15 Agustus 2018, setelah kepergian Kepa Arrizabalaga dari klub dan cedera Iago Herrerín, Simón dipanggil kembali oleh Athletic. Awalnya ia tampaknya berada di belakang Álex Remiro yang lebih berpengalaman dalam urutan seleksi, tetapi ia membuat debut profesionalnya - dan debut di La Liga - lima hari kemudian, tampil sebagai starter dalam kemenangan kandang 2-1 melawan CD Leganés. Dalam penampilan liga keduanya untuk Athletic Bilbao, Simón bermain dalam hasil imbang 1-1 melawan Real Madrid, di mana ia melakukan beberapa penyelamatan kunci dan dinobatkan sebagai pemain terbaik pertandingan. Namun, ketika Herrerín pulih sepenuhnya pada Oktober 2018, ia kembali menjadi kiper utama, dan Simón hanya tampil dalam pertandingan Copa del Rey selama empat bulan berikutnya.

Untuk musim 2019–20, Simón diberikan nomor punggung #1 dan memulai kampanye sebagai pilihan utama, mencatatkan clean sheet dalam kemenangan pada laga pembuka melawan FC Barcelona. Ia melanjutkan performa baiknya sepanjang musim, absen dalam dua pertandingan akibat sakit dan tampil dalam 33 pertandingan di liga, kebobolan 29 gol untuk finis di peringkat ketiga dalam klasemen Zamora Trophy. Pada pertandingan ke-37, dua pertandingan sebelum musim berakhir, ia diusir dari lapangan pada paruh pertama melawan Leganés karena melakukan pelanggaran sebagai 'last man' di luar kotak penalti, dan hukuman akibat kartu merah tersebut mengakhiri musimnya sehari lebih awal; dengan bermain dengan sepuluh orang, Athletic Bilbao kalah 2-0 dan kehilangan harapan tipis untuk lolos ke UEFA Europa League.

Pada Agustus 2020, ia menandatangani kontrak baru dengan klub hingga musim panas 2025, tanpa klausul pelepasan.