Jabarkan Cagliari dari Giovanni Simeone

Pada 30 Agustus 2019, Simeone bergabung dengan Cagliari dalam kesepakatan pinjaman selama satu tahun dari Fiorentina, termasuk klausa pembelian wajib pada akhir periode tersebut. Pada 1 September, dia melakukan debutnya dalam kekalahan 2–1 melawan Inter Milan. Gol pertama Simeone datang pada 15 September, dalam kemenangan 3–1 melawan Parma. Setelah awal musim yang tidak konsisten, ia mencetak gol dalam empat pertandingan berturut-turut setelah kembali dari masa lockdown akibat COVID-19; ia menyelesaikan musim dengan total 12 gol.

Pada musim berikutnya, Simeone mencetak sepasang gol dalam kemenangan 3–2 melawan Torino; ia menyelesaikan musim 2020–2021 dengan enam gol yang dicetak.