Jabarkan Kembali ke Liverpool dari Nathaniel Phillips

Pada tanggal 31 Oktober 2020, Phillips melakukan debut liga untuk klub tersebut, tampil sebagai pemain inti dalam kemenangan 2–1 Liverpool atas West Ham United. Pada tanggal 10 Maret 2021, Phillips melakukan debutnya di Liga Champions, tampil sebagai pemain terbaik dalam kemenangan 2–0 melawan RB Leipzig, dan membantu Liverpool lolos ke perempat final dengan agregat 4–0.

Phillips mencetak gol pertamanya untuk klub pada tanggal 19 Mei 2021, mencetak gol dengan sundulan dan menjadi gol kedua Liverpool dalam kemenangan 3–0 tandang melawan Burnley di Premier League serta meraih penghargaan pemain terbaik lagi. Musim berikutnya, Phillips bermain dalam kemenangan 2–1 Liverpool melawan AC Milan di San Siro untuk menyelesaikan fase grup Liga Champions dengan enam kemenangan. Beberapa hari kemudian, terungkap bahwa Phillips mengalami patah tulang pipi selama pertandingan tersebut. Dengan waktu bermain yang terbatas di musim 2021-2022, Nat Phillips mengakui siap untuk meninggalkan klub pada jendela transfer Januari.