Jabarkan 2007–2009: The Story dari Brandi Carlile

Album keduanya yang berjudul The Story diproduksi oleh T Bone Burnett. Termasuk kolaborasi dengan Indigo Girls di lagu berjudul "Cannonball." "The Story" sering ditampilkan dalam iklan General Motors selama Olimpiade Musim Panas 2008. Penjualan album tersebut meningkat 368 persen dari 1.323 menjadi 6.198. Penjualan untuk singel utamanya yang berjudul "The Story", meningkat dalam unduhan sebanyak 28.091 eksemplar. "The Story" memuncak di No. 5 pada daftar yang paling banyak dibeli di iTunes Music Store. Lagu ini juga digunakan dalam komersial 2008 untuk Super Bock dan membantu lagu tersebut mencapai No. 1 dan albumnya mencapai No. 4 di tangga lagu Portugis. "The Story" ditampilkan di bagian akhir dari film drama romantis The Lucky One. Album ini telah terjual lebih dari 257.776 kopi di AS dan memuncak di No. 41 di Billboard 200 dan No. 10 di Album Rock AS.

Tiga lagunya yang berjudul "Tragedy," "What Can I Say," dan "Throw It All Away," ditampilkan dalam drama TV Grey's Anatomy. Lagunya yang berjudul "Turpentine" juga dimainkan selama cuplikan untuk spin-off dari Grey's Anatomy yang berjudul Private Practice. Grey's Anatomy juga merilis versi video musik untuk "The Story" dengan cuplikan video dari pertunjukan tersebut. Sara Ramirez menampilkan versinya dari singel Carlile yang berjudul "The Story" dalam episode musikal pertunjukan tersebut.

Pada 2007, Carlile tampil di Borderline di London dan sebagai tamu di tur Inggris Newton Faulkner. Dia juga adalah artis pembuka untuk Maroon 5 dan OneRepublic selama tur Australia mereka. Pada April 2008, dia tampil di acara BBC2 Later... with Jools Holland.

Albumnya yang berjudul Give Up the Ghost dirilis pada 2009 dan memulai debutnya di No. 26 di Billboard 200. Album ini mencapai No. 26 di US Billboard 200. Diproduksi oleh produser pemenang Grammy Award, Rick Rubin, album itu menampilkan kolaborasi dengan Elton John pada lagu "Caroline" serta Amy Ray, drummer Chad Smith dan pemain keyboard Benmont Tench. Pada 2010, National Geographic Channel di Amerika Latin memilih lagu "If There Was No You" dari album tersebut sebagai jingle untuk mempromosikan serialnya "Grandes Migraciones" (Great Migrations). Juga pada tahun yang sama, selama GLAAD Media Awards ke-21, Carlile dinominasikan untuk GLAAD Media Award untuk "Artis Musik Luar Biasa" untuk album tersebut.