Jabarkan 2021–2022: Terobosan karier dari Mahalini Raharja

Mahalini merilis singel ketiganya yang berjudul "Melawan Restu" pada tanggal 26 Maret 2021 setahun pasca lulus dari Indonesian Idol. Dalam penciptaan lagunya, Mahalini terjun sebagai penulis lirik serta turut dibantu Martinus Tintin dan Keke Ananta yang bertindak sebagai komposer. Penulisan liriknya sendiri berlangsung selama satu jam dan terinspirasi dari kisah cintanya di masa lalu. Proses penggarapan lagu ini berlangsung selama tiga bulan, dimulai sejak bulan Januari 2021. Lagu ini berhasil membawa Mahalini menjadi musisi asal Bali pertama yang berhasil mendapatkan 2 juta pendengar bulanan pada platform streaming musik Spotify serta meraih penghargaan pertamanya di industri hiburan sebagai New Artist of the Year dari Indonesian Music Awards 2021 yang diselenggarakan oleh RCTI dan LangitMusik.

Selanjutnya Mahalini merilis singel keempatnya, "Sisa Rasa" pada 22 Oktober 2021. Lagu ini merupakan lagu yang ia persembahkan untuk mengenang ibunya yang telah meninggal 4 bulan sebelumnya. Dalam lagu ini, Mahalini mulai mengkukuhkan dirinya sebagai penyanyi-penulis lagu, ia kembali bertindak sebagai penulis lagu dan kembali bekerja sama dengan Martinus Tintin. "Sisa Rasa" menempati posisi ketiga tangga lagu mingguan Spotify selama 3 pekan pada 16–30 Desember 2021. "Sisa Rasa" mendapatkan tiga nominasi dalam Anugerah Musik Indonesia 2022 untuk kategori Karya Produksi Terbaik-Terbaik, Artis Solo Pop Wanita Terbaik, dan Pencipta Lagu Pop Terbaik.

Mahalini didapuk oleh Joox sebagai Joox Artist of the Month bulan Oktober 2021 atas prestasi Mahalini di platform Joox yang mana selama tiga bulan terakhir, Mahalini masuk ke dalam daftar "Top 10 Artist" serta menduduki daftar "Top 5 Artist" di bulan September 2021.

Mahalini memulai debut aktingnya dengan berperan sebagai Kanaya dalam film arahan Herwin Novianto berjudul Kapan Pindah Rumah, yang ditayangkan di layanan video sesuai permintaan KlikFilm pada 17 Desember 2021. Mahalini beradu akting bersama Indro Warkop dan Cut Mini, Clara Bernadeth dan Abun Sungkar.

Mahalini terpilih sebagai duta kampanye global dari Spotify untuk kesetaraan gender, "Equal" edisi Januari 2022. Foto Mahalini secara eksklusif di pasang di papan reklame New York Times Square, Amerika Serikat. Pada 22 Oktober 2022, dua lagu Mahalini, "Melawan Restu" dan "Sisa Rasa" menembus 100 juta streaming di platform musik Spotify. Raihan ini menjadikannya sebagai penyanyi wanita Indonesia pertama yang mempunyai dua lagu berbahasa Indonesia dengan 100 juta stream. Dalam Wrapped yang diluncurkan oleh Spotify pada akhir tahun 2022, Mahalini menempati posisi kedua dalam kategori Artis Lokal Teratas di Indonesia dan Artis Perempuan Teratas di Indonesia. Lagunya "Sisa Rasa" juga masuk dalam empat besar untuk kategori Lagu Teratas di Indonesia dan Lagu dari Artis Indonesia Teratas di Indonesia.