Jabarkan Ultraman dan seterusnya (1966–1967) dari Eiji Tsuburaya

Di puncak popularitas Ultra Q, TBS menayangkan The Father of Ultra Q, sebuah episode dari serial dokumenter mereka Modern Leaders, pada 2 Juni 1966. Sepanjang episode tersebut, Tsuburaya difilmkan di tempat kerja dan di tempat lain, bahkan diwawancarai oleh orang-orang yang mengenakan kostum monster Ultra Q: dalam hal ini, ia menyebutkan untuk pertama kalinya bahwa ia sedang mengerjakan acara baru untuk mengikuti Ultra Q, yang kemudian menjadi Ultraman.

Tsuburaya mulai mengerjakan seri tokusatsu baru pada musim gugur tahun sebelumnya: eksekutif TBS ingin menghasilkan seri yang berkembang seperti Ultra Q dan menginginkan program penuh warna yang akan "mengambil jalur monster ke tingkat berikutnya". Tsuburaya dan penulis Tetsuo Kinjō memutuskan untuk mengambil konsep dasar dari Ultra Q tentang warga sipil dan ilmuwan yang menawar monster: mereka datang dengan gagasan mengenai sebuah grup, yang untuk sementara diberi nama "Badan Investigasi Ilmiah" (SIA), dibentuk untuk menangani kaiju dan fenomena supernatural sebagai fokus acara baru. Keduanya juga setuju untuk menambahkan konsepsi yang tidak terpakai dari Ultra Q dan WoO. Tsuburaya telah menghabiskan banyak uang studio dalam membangun modelnya untuk film Godzilla, jadi TBS bertujuan untuk memonetisasi miniatur ini dan mencari tugas yang dapat menggunakan kembali set dan setelan dari waralaba Godzilla.

Selama mendesain, Tsuburaya menemukan versi asli dari desain karakter utama seakan "terlalu alien dan menyeramkan", dan meminta desainer produksi Tohl Narita untuk terus menyusun desain tambahan karena skenario ditulis secara bersamaan. Narita memilih untuk mengakarkan desain Ultraman dalam konsep Yunani cosmos (keteraturan dan harmoni), berbeda dengan desain sebelumnya desain untuk Ultra Q, yang terinspirasi dari konsep khaos. Tsuburaya memberikan masukan untuk desain Narita, dengan beberapa terinspirasi oleh seni Miyamoto Musashi. Kulit perak Ultraman melambangkan baja dari roket antarbintang, sedangkan garis merah melambangkan permukaan Mars. Seperti yang dinyatakan oleh penulis biografi August Ragone, Ultraman menjadi "buatan paling populer dan abadi" Tsuburaya

Sesi syuting Ultraman dimulai pada Maret 1966, dan kru dibagi menjadi tiga kelompok terpisah untuk laga hidup dan efek khusus. Tsuburaya Productions dan TBS awalnya berencana untuk mulai menayangkan serial tersebut pada 17 Juli 1966, tetapi TBS memilih untuk merilisnya seminggu sebelumnya. Tsuburaya mengawasi produksi setiap episode serial ini dan menjabat sebagai sutradara efek khusus de facto untuk episode 18 dan 19.

Setelah beberapa pertemuan antara kedua perusahaan dan sponsor, diputuskan bahwa episode perintis, awalnya direncanakan sebagai Ultraman Eve Festival, akan memperkenalkan karakter dari judul acara tersebut. Episode perintis ditayangkan pada 10 Juli—salah satu tanggal yang disebut sebagai hari ulang tahun Tsuburaya— pada tahun yang sama, dengan judul The Birth of Ultraman: An Ultraman Premiere Celebration. Ultraman menjadi hit yang lebih besar dari pendahulunya, mendapatkan 40% penayangan. Dengan monster sekarang tersedia untuk ditonton di rumah setiap minggu, anak-anak lebih sedikit meminta orang tua untuk membawa mereka ke teater: akibatnya, kemenangan Tsuburaya Productions di televisi mengalihkan pendapatan box-office dari film kaiju Toho.

Pada tahun 1966, Tsuburaya juga bekerja sekali lagi dengan Honda untuk film kaiju The War of the Gargantuas, yang diproduksi bekerja sama dengan Henry G. Saperstein, bercerita tentang ilmuwan yang menyelidiki penampakan dua humanoid berbulu raksasa yang akhirnya saling bertarung di Tokyo. Awalnya disusun sebagai sekuel dari Frankenstein vs. Baragon, film ini melewati beberapa judul tentatif selama pembuatan skrip, dan film final dirujuk oleh penulis sejarah film Stuart Galbraith IV sebagai "kuasi–sekuel" dari pendahulunya. Film ini tayang perdana di Jepang pada Juli 1966.

Setelah serial Tsuburaya Booska the Friendly Beast mulai ditayangkan di televisi pada November 1966, ia menerima kredit terakhirnya sebagai "sutradara efek khusus" pada film Godzilla untuk Ebirah, Horror of the Deep. Namun, muridnya Sadamasa Arikawa sebenarnya berperan sebagai sutradara efek khusus de facto untuk film ini, dengan kredit Tsuburaya hanya bersifat seremonial. Tahun berikutnya, Tsuburaya mengarahkan efek untuk King Kong Escapes, produksi bersama Jepang-Amerika yang dibuat untuk merayakan hari jadi Toho yang ketiga puluh lima. Sebagai penghormatan kepada adegan pertempuran dinosaurus dari King Kong (1933), sutradara memperkenalkan Gorosaurus, kaiju dinosaurus yang melawan Kong di Pulau Mondo dalam film tersebut. Rilisan tahun 1967 berikut yang menampilkan kontribusi Tsuburaya adalah Ultraseven, entri ketiga dalam seri Ultra, yang dipengaruhi oleh serial TV Britania Thunderbirds. Serial ini menerima rating 33,7% setelah mulai ditayangkan pada 7 Oktober 1967. Pada tahun 1967, ia juga ditunjuk sebagai "pengawas efek khusus" dan menyerahkan posisi direktur efek khusus untuk serial film Godzilla kepada Arikawa, dimulai dengan Son of Godzilla.

Karya-karya akhir, tahun-tahun terakhir, dan kematian (1968–1970)

Pada tahun 1967, kru penulis Tsuburaya Productions mengambil elemen dari skenario Shinichi Sekizawa, The Flying Battleship, dan memasukkan konsep dari sana ke dalam serial TV, Mighty Jack, yang konsepnya serupa dengan James Bond dan Voyage to the Bottom of the Sea. Bercerita tentang tim agen rahasia yang dibentuk oleh orang kaya industrialis untuk menentang tindakan organisasi militer, disebut sebagai "Q", Mighty Jack ditujukan untuk pemirsa yang lebih dewasa, berbeda dengan seri Ultra dan Booska the Friendly Beast. Karena tekanan dari Fuji TV, serial ini menurun dengan cepat setelah rilis episode pertamanya pada 6 April 1968, sebagai konsekuensi dari kualitasnya yang buruk: banyak skenario difilmkan tanpa revisi, pekerjaan efek sering kekurangan waktu, dan syuting ulang sering kali tidak dapat dilakukan. Fuji TV menganggap serial ini sebagai kegagalan komersial, karena rating pemirsanya sebesar 8,3%, dan membatalkannya setelah Tsuburaya Productions selesai memproduksi hanya 13 dari 26 episode yang dijadwalkan. Sekuel dari serial tersebut, berjudul Fight! Mighty Jack, kemudian mulai mengudara pada Juli 1968.

Dengan meningkatnya anggaran, berkurangnya kru yang kembali, dan penonton teater dibuat tertarik oleh televisi, produser Tomoyuki Tanaka memilih untuk mengakhiri serial Godzilla, tetapi menawarkan sebuah film terakhir untuk staf aslinya. Epik kaiju konsekuensial Honda, Destroy All Monsters (1968), menampilkan efek yang disutradarai oleh Sadamasa Arikawa, yang konon diawasi oleh Tsuburaya. Rilisan berikutnya pada tahun itu adalah epik perang Seiji Maruyama lainnya, Admiral Yamamoto, yang dibintangi oleh Toshiro Mifune sebagai Marsekal Laksamana Angkatan Laut Kekaisaran Jepang bernama Isoroku Yamamoto (yang sebelumnya menjadi topik dalam Eagle of the Pacific karya Honda dan Tsuburaya). Destroy All Monsters adalah film domestik berpenghasilan kotor tertinggi kedua belas pada tahun 1968, mencatatkan pendapatan sekitar , sedangkan Admiral Yamamoto adalah film berpendapatan kotor tertinggi kedua, sekitar . Pada 15 September 1968, seminggu setelah episode terakhir Ultraseven disiarkan dan lebih dari sebulan setelah Admiral Yamamoto didistribusikan ke bioskop Jepang oleh Toho, proyek berikutnya sutradara untuk Tsuburaya Productions, , mulai ditayangkan di TBS, dengan ia menjabat sebagai pengawas acara.

Latitude Zero, dirilis oleh Toho pada Juli 1969, adalah film kolaborasi Jepang-Amerika yang diproduksi oleh Toho dan Don Sharp Productions. Produksi tersebut dilaporkan memiliki anggaran sebesar  (setara dengan sekitar ), tetapi departemen Tsuburaya kesulitan membuat makhluk realistis untuk film tersebut setelah produser Amerika keluar dari proyek. Sebagai perbandingan, retrospektif penulis memuji karya model Tsuburaya, terutama kapal selamnya, yang menurut Ryfle dan Godziszewski mirip mesin Thunderbirds dalam acara Gerry Anderson dengan nama yang sama. Seperti pekerjaan Honda dan Tsuburaya sebelumnya, Latitude Zero hanya meraup pendapatan sebesar  (), membuatnya gagal di box office.

Tsuburaya dengan cepat beralih ke proyek berikutnya, Battle of the Japan Sea, dianggap sebagai film ketiga dalam "Seri 8.15 Toho" (setelah Japan's Longest Day dan Admiral Yamamoto). Tsuburaya diberikan anggaran terbesarnya untuk film epik perang yang disutradarai oleh Seiji Maruyama tentang Perang Rusia-Jepang. Dengan demikian, 60 seniman anggota departemennya diperkirakan membuat 107 miniatur kapal untuk film tersebut dan membangun replika kapal perang Angkatan Laut Kekaisaran Jepang Mikasa setinggi 13 meter, berbeda dengan kapal 3 meter lainnya. Dirilis pada Agustus 1969, Battle of the Japan Sea adalah film terlaris kedua di Jepang pada tahun 1969, menghasilkan  dibandingkan dengan anggarannya sebesar . Dianggap sebagai salah satu mahakarya Tsuburaya, Battle of the Japan Sea adalah produksi terakhir yang secara resmi diikutinya sebagai sutradara efek khusus. Pada bulan yang sama, serial berikutnya dari Tsuburaya Productions, Horror Theater Unbalance (ditayangkan tahun 1973), memasuki proses produksi: Tsuburaya dikreditkan sebagai pengawasnya.

Tsuburaya dan beberapa anggota kru efek Toho menghabiskan sebagian besar tahun 1969 dengan bekerja sama untuk membuat Birth of the Japanese Islands, sebuah pameran audiovisual yang menyimulasikan gempa bumi dan gunung berapi, yang kemudian menjadi bagian dari Paviliun Mitsubishi di Expo '70 di Suita, Prefektur Osaka. Komitmennya terhadap proyek mencegahnya terlibat dalam produksi All Monsters Attack (1969), dan sutradara Honda menangani efek khusus alih-alih dirinya untuk pertama kali. Meskipun demikian, sutradara menyatakan bahwa Tsuburaya "secara pribadi terlibat dalam penyuntingan", menambahkan: "Film ini mungkin dibuat secara umum [oleh orang lain], tetapi ia pasti memeriksanya dan menginstruksikan staf untuk mempersingkat adegan tertentu, dan seterusnya."

Mengabaikan saran dokter baru-baru itu untuk mengurangi beban kerja karena kesehatan yang menurun, Tsuburaya mulai menunjukkan gejala angina pektoris tidak stabil, dan ia pingsan saat mengunjungi pusaran air Naruto selama sesi syuting untuk presentasi film Expo '70. Ia kemudian dibawa ke  di Meguro untuk melanjutkan pemulihannya, tetapi menolak untuk tetap di sana, karena ia berharap untuk menyelesaikan Birth of the Japanese Islands sesuai jadwal: sebaliknya, ia menerima tawaran untuk pemulihan dan menerima perawatan medis di Vila Ukiyama di Semenanjung Izu di Itō, Shizuoka, tempat ia diperintahkan untuk membatalkan tugas apa pun. Prihatin dengan masa depan Tsuburaya, putranya Hajime berhenti dari pekerjaannya di TBS dan secara resmi mengambil alih posisi ayahnya sebagai presiden Tsuburaya Productions pada 30 November 1969.

Pada Desember 1969, Tsuburaya menyelesaikan pembuatan film proyek Expo '70 dan pindah ke Vila Ukiyama bersama istrinya Masano, tempat ia terus menulis otobiografinya dan membuat garis besar film Japan Airplane Guy dan Princess Kaguya. Sambil terus menulis draf Japan Airplane Guy harian, ia menyatakan keinginannya untuk mengerjakan lebih banyak proyek di masa depan dan kembali ke Tokyo pada 26 Januari 1970. Namun, pada 25 Januari 1970, pukul 22.15, Masano terbangun dan menemukan bahwa Tsuburaya telah meninggal saat tidur bersamanya di vila di Itō, Shizuoka: ia berusia 68 tahun. Sumber berbahasa Jepang menyebutkan penyebab kematiannya sebagai angina terkait dengan serangan asma.

Pada 27 Januari, tradisi berkabung diadakan di rumah keluarga Tsuburaya. Pemakamannya diadakan di Gereja Katolik Seijō pada 29 Januari, dengan putra sulungnya Hajime menjabat sebagai ketua pelayat. Keesokan harinya, ia secara anumerta dianugerahi Penghargaan Ketua Kehormatan oleh Asosiasi Sinematografer Jepang dan Order of the Sacred Treasure oleh Kaisar Hirohito. Sebuah kebaktian Katolik diadakan di Toho Studios pada 2 Februari, dengan produser The Last War yaitu Sanezumi Fujimoto menyediakan kebaktian. Lima ratus teman dan kolega menghadiri layanan tersebut, termasuk aktor Kazuo Hasegawa, sutradara The War at Sea from Hawaii to Malaya yaitu Kajirō Yamamoto, Sutradara The Three Treasures yaitu Hiroshi Inagaki, dan sutradara A Thousand and One Nights with Toho yaitu Kon Ichikawa. Ia kemudian dimakamkan di Pemakaman Katolik di Fuchū, Tokyo, Jepang.