Jabarkan Karya akademik dari Agnes dan Margaret Smith

Pada tahun 1890, kedua saudara itumenetap di Cambridge. Agnes mulai belajar bahasa Suryani (Margaret mengambilnya kemudian, pada tahun 1893,) dan meningkatkan bahasa Arab, yang telah mulai dipelajari oleh Agnes pada tahun 1883. Disemangati oleh cerita dari Orientalis Quaker James Rendel Harris mengenai penemuan teks bahasa Suryani di Biara Santa Katarina, Apologi dari Aristides, dan oleh berita dari Konstantin von Tischendorf mengenai penemuan kembali Codex Sinaiticus, mereka melakukan perjalanan ke biara itu pada tahun 1892, dan menemukan versi Injil Syria paling awal yang dikenal sejauh ini. Tahun berikutnya, mereka kembali dengan rombongan lebih besar yang termasuk Profesor Robert Bensly dan Francis Crawford Burkitt, serta J. Rendel Harris, untuk menyalin seluruh naskah, yang dikenal sebagai Sinaitic Palimpsest atau Sinaitic Manuscript (Lewis), yang memberikan stimulus baru untuk studi Perjanjian Baru. Palimpsest itu ditemukan sebelumnya telah memuat Kehidupan orang-orang Kudus dalam bahasa Suryani oleh John the Recluse. Selama ekspedisi itu, Agnes dan Margaret juga membuat katalog koleksi manuskrip Suryani dan Arab di biara itu. Janet Soskice membuat catatan ekspedisi itu, menggambarkannya sebagai 'sedikit terputus-putus', dan menceritakannya dikarenakan meningkatnya saling curiga dan kebencian.

Dalam perjalanan mereka ke Mesir, Agnes dan Margaret juga mampu membeli suatu kodeks palimpsest: di bagian bawah homili Kristen bahasa Suryani Agnes menemukan naskah Qu'ranic abad ke-7 dan abad ke-8 yang terpisah, kemudian ia dan Alphonse Mingana memberi tarikh kemungkinan pra-Uthman. Mereka mengumpulkan sekitar 1700 fragmen naskah, yang sekarang dikenal sebagai Koleksi Lewis-Gibson, termasuk beberapa dari bekas Genizah pada Bin Ezra Synagogue di Old Cairo.

Kedua saudara itu melanjutkan perjalanan dan menulis sampai Perang Dunia Pertama, dan berperan dalam penemuan lain, termasuk oleh Salomo Schechter yaitu naskah awal Ibrani dari Ecclesiasticus (= Kitab Yesus bin Sirakh).

Pelajaran oleh Harris di Cambridge mengenai paleografi memungkinkan Agnes untuk melangkah ke tahap akademik sebagai sarjana Suryani 'bereputasi internasional', sebagai penulis pengantar publikasi tim ekspedisi ini pada tahun 1894 mengenai suatu terjemahan dari palimpsest yang mereka temukan. Meskipun Universitas Cambridge tidak pernah menghormati mereka dengan gelar akademik resmi (tidak mengakui perempuan untuk memperoleh gelar sampai 1948), mereka menerima gelar kehormatan dari universitas Halle, Heidelberg, Dublin, dan St Andrews.

Di Cambridge, mereka menghadiri Gereja St Columba. Mereka adalah pemilik rumah yang murah hati di rumah mereka, Castlebrae, yang menjadi pusat lingkaran intelektual dan keagamaan yang hidup.