Saya mau tau 2006–2014: Transisi ke akting dari Seo Hyun-jin

Pada tahun 2006, Hyun-jin berkesempatan tampil dalam musikal pertamanya The Sound of Music yang ia lihat sebagai titik balik dalam karier aktingnya.

Selanjutnya, ia menjadi peran pendukung dalam drama Hwang Jini (2006), H.I.T (2007), dan film queer Ashamed (2010). Hyun-jin mulai menarik perhatian setelah tampil bagus dalam The Duo (2011) sebagai wanita tomboi yang kemudian menjadi kisaeng. Ia berperan sebagai penjahat untuk pertama kalinya dalam drama Feast of the Gods (2012) yaitu sebagai koki yang terlalu ambisius  dan terjebak dalam persaingan. Hyun-jin menjadi peran utama dalam dua drama yaitu The King's Daughter, Soo Baek-hyang (2013) dan The Three Musketeers (2014).

Hyun-jin juga sering muncul dalam proyek yang disutradarai oleh sahabatnya, aktris Ku Hye-sun, terutama dalam film pendek The Madonna dan film Magic dimana ia menjadi peran utama untuk pertama kalinya.