Jabarkan Karier Film (2013–2020) dari Sushant Singh Rajput

Rajput mengikuti audisi untuk Abhishek Kapoor film Kai Po Che! dan terpilih untuk memainkan salah satu dari tiga pemimpin, bersama dengan Rajkumar Rao dan Amit Sadh. Berdasarkan pada novel karya Chetan Bhagat The 3 Mistakes of My Life, film ini terbukti sukses secara kritis dan komersial. Penggambarannya tentang Ishaan Bhatt, seorang pemain kriket tingkat distrik yang menjadi korban politik dalam persaudaraan seleksi kriket, dipuji. Para kritikus Rajeev Masand menulis: "... itu Sushant Singh Rajput, membuat debut filmnya sebagai Ishaan, yang sulit untuk dilupakan. Aktor ini memiliki kehadiran yang tak terlukiskan dan jelas dari kepercayaan dan kesukaannya yang berbeda yang membuatnya seorang bintang telah lahir."

Film keduanya adalah Shuddh Desi Romance, bersama Parineeti Chopra dan Vaani Kapoor. Disutradarai oleh Maneesh Sharma dan diproduksi oleh Yash Raj Films, film ini membahas subjek hubungan langsung dan telah sepenuhnya difilmkan di Jaipur, Rajasthan. Taran Adarsh dari Bollywood Hungama memuji penampilan Rajput, dengan mengatakan: "Setelah meninggalkan kesan luar biasa dalam tamasya Hindi pertamanya, Sushant Singh Rajput... membawa banyak kesegaran dengan tindakan spontannya yang sederhana dan spontan.." Sukanya Verma dari Rediff.com menyatakan: "Setelah debut dinamis dalam Kai Po Che!, Rajput menyalurkan energinya yang melimpah untuk menyampaikan ketidakmampuan kekanak-kanakan dari seorang pria yang memakai hatinya pada lengan." Peran Sushant selanjutnya adalah film 2014 Rajkumar Hirani PK. Meskipun perannya relatif kecil, film tersebut memberinya kesempatan untuk bekerjasama dengan Aamir Khan dan Anushka Sharma. Setelah dirilis, film tersebut muncul sebagai salah satu film India berkeuntungan tertinggi.

Pada 2015, satu-satunya rilis Rajput adalah Detective Byomkesh Bakshy! (2015) karya Dibakar Banerjee, di mana ia memerankan detektif Byomkesh Bakshi, yang diciptakan oleh penulis Bengali Sharadindu Bandyopadhyay. Film tersebut diproduksi bersama oleh Yash Raj Films dan perusahaan produksi film Banerjee, Dibakar Banerjee Productions. Berlatar belakangkan Kolkata pada 1940an, film tersebut dirilis pada 3 April 2015.

Pada 2016, Rajput muncul di Neeraj Pandey film biopik M.S. Dhoni: The Untold Story, dalam peran utama pemain kriket India Mahendra Singh Dhoni. Film ini sukses secara komersial dan kritis, menjadi salah satu film Bollywood paling sukses dalam tahun 2016. Kinerja Rajput banyak dipuji oleh para kritikus dan membuatnya mendapatkan nominasi pertamanya untuk Penghargaan Filmfare untuk Aktor Terbaik. Pada 2017, ia muncul di Dinesh Vijan film Raabta, berlawanan Kriti Sanon. Pada 2018, ia muncul di Kedarnath, kisah cinta berlatar belakang banjir tahun 2013 di Uttarakhand, co-berlawanan Sara Ali Khan. Dalam film ini ia memainkan peran Mansoor Khan, seorang pemuda Kashmir. Pada 2019, ia muncul di Abhishek Chaubey film Sonchiriya berlawanan Bhumi Pednekar. Ia juga muncul di Nitesh Tiwari film Chhichhore berlawanan Shraddha Kapoor yang dirilis pada 6 September 2019. Belakangan tahun itu, ia membintangi Drive bersama dengan Jacqueline Fernandez, yang dirilis di Netflix.