Jabarkan Puncak karier (2004-07) dari Shriya Saran

Pada tahun 2004, Saran berperan dalam dua film Hindi dan dua film Telugu, termasuk Nenunnanu, di mana dia berperan sebagai seorang siswa yang menyanyikan lagu kelasik. Dia telah memerankan sepuluh film rilis pada tahun 2005, sembilan di antaranya adalah film Telugu, yang membuatnya terkenal karena film Chatrapathi.

Di sana ia muncul berhadapan dengan Prabhas, dan meraih nominasi pertamanya untuk Aktris Telugu Terbaik Filmfare. Pengulas untuk Moviebuzz mengatakan bahwa sebagai sebuah film aksi, karakter Saran tentang bunga cinta prospeknya tersebut belum berkembang dengan baik; ia ada di sana utamanya untuk lagu-lagu. Sementara itu, ia mencoba untuk kembali berperan dalam bahasa Tamil dengan film Mazhai, sebuah remake dari film Telugu Varsham. Baik film maupun penampilannya diterima dengan baik. Juga pada tahun 2005, ia muncul sebagai salah satu dari tiga karakter dalam film Mogudu Pellam O Dongodu, yang adalah tentang malam pertama pasangan yang menikah bersama-sama, dan muncul sebagai bintang tamu dalam film anak-anak yang berjudul Bommalata, yang memenangkan Penghargaan Film Nasional untuk Film Fitur Terbaik dalam bahasa Telugu. Saran hanya memimpin peran pada tahun 2006, hanya satu peran utama Saran pada tahun 2006, tidak termasuk tiga penampilan khususnya, dalam film Tamil Thiruvilayadal Arambam.

Pada tahun 2007, dia terpilih untuk untuk memainkan peran utama wanita yang beradu peran dengan Rajinikanth dalam film Sivaji: Bos karya S. Shankar, yang merupakan film India yang paling mahal saat itu.

R. G. Vijayasarathy menulis dalam ulasannya untuk Rediff bahwa selain kecantikannya, Saran "membuktikan bahwa dia bisa berakting juga". Penampilannya meraih gelar South Scope Style Award for Best Tamil Actress, kemenangan penghargaan pertamanya, dan nominasi pada Penghargaan Vijay. Peran ini juga membuatnya menjadi bintang di industri film India selatan.

Selama fase ini dari kariernya, dia membuat beberapa penampilan khusus dalam beberapa film, termasuk dalam film Devadasu, Munna, dan Tulasi.

Selain itu, pada tahun 2007, Saran membuat debutnya lagi dalam sinema Hindi pada film Awarapan, yang merupakan kerjasama produksi antara India dan Pakistan, dan dimana dia berperan sebagai seorang gadis Muslim dan harus belajar bahasa Urdu. Film tersebut merupakan film Hindi keempatnya, tetapi yang lain gagal untuk membuat dampak apapun. Sanjay Ram, yang menulis untuk Business Cinema, memberikan rating 2,5 dari 5, dan mengatakan bahwa Saran memberikan kinerja singkat tetapi begitu menarik. Saran kemudian mengatakan bahwa film ini menguatkan keyakinan bahwa semua agama adalah sama. Kemudian, pada tahun tersebut, ia muncul dalam satu film Tamil lagi, Azhagiya Tamil Magan beradu peran dengan Vijay. Meskipun penampilannya dikritik, penampilannya mendapat tinjauan yang beragam, dengan satu resensi, Nandhu Sundharam dari Rediff, mengatakan bahwa dia "aktingnya seburuk penampilannya yang baik". Pada tahun yang sama, Saran membuat penampilan istimewa dalam sebuah adegan di Film Kannada yaitu Arasu. Secara keseluruhan, dia muncul dalam enam film pada tahun 2007, dalam empat bahasa yang berbeda.