Jabarkan Persija Jakarta dari Marko Šimić

Pada tanggal 27 Desember 2017, Šimić menandatangani kontrak dengan Persija Jakarta setelah ia tidak mencapai kesepakatan dengan Kelantan FA.

Pada ajang Piala Presiden 2018, Šimić mencetak dua gol dalam kemenangan 3-0 Persija atas Bali United di laga final. Ia juga memenangkan gelar pemain terbaik dan menjadi pencetak gol terbanyak dengan 11 gol di turnamen itu. Pada 28 Februari 2018, Šimić mencetak hat-trick dalam kemenangan Persija 4-1 atas Tampines Rovers di Piala AFC 2018. Pada tanggal 10 April 2018, masih dalam kompetisi Piala AFC, ia mencetak quat-trick saat Persija mengklaim kemenangan 4-0 atas Johor Darul Ta'zim. Šimić juga menjadi pemain pertama yang mencetak dua kali hat-trick dan satu quat-trick di Piala AFC 2018.

Pada tahun 2018, Simic membawa Persija Jakarta Juara Liga 1 Indonesia yang kesebelas kalinya.

Pada musim 2019, Simic berhasil mencatatkan namanya sebagai topskorer Liga 1 2019 dengan mencetak 28 gol sampai akhir musim.