Jabarkan Barcelona dari Ousmane Dembélé

Pada 25 Agustus 2017, klub La Liga Barcelona mengumumkan bahwa mereka telah mencapai kesepakatan untuk menandatangani Dembele seharga €105 juta ditambah tambahan €40 juta yang dilaporkan.  Pada tanggal 28 Agustus, ia menjalani tes medis dan menandatangani kontrak lima tahun, dengan klausul pembeliannya ditetapkan sebesar €400 juta.  Barcelona baru saja menjual Neymar ke Paris Saint-Germain seharga €222 juta, jadi kesepakatan itu membuat Dembélé menjadi pemain termahal kedua (dalam euro) , bersama dengan Paul Pogba . Rennes menerima laporan €20 juta dari Borussia Dortmund sebagai hasil dari penjualan, dan vreux 27 juga merupakan bagian dari biaya.  Dia diberi nomor punggung 11 yang sebelumnya dikenakan oleh Neymar.

Dembélé melakukan debutnya pada 9 September sebagai pemain pengganti Gerard Deulofeu pada menit ke-68 dalam kemenangan 5-0 Derbi barceloní atas Espanyol di Camp Nou , membantu gol terakhir oleh Luis Suárez .  Dalam liga pertamanya mulai delapan hari kemudian di Getafe , ia cedera hamstring dan absen selama empat bulan.  Dia menjalani pemeriksaan medis pada 2 Januari 2018,  tetapi beberapa minggu kemudian, dia kembali cedera saat melawan Real Sociedad dan harus absen hingga empat minggu.  Pada 14 Maret 2018, Dembélé mencetak gol pertamanya untuk Barcelona, ​​​​mencetak gol kedua dalam kemenangan 3-0 leg kedua di babak 16 besar Liga Champions melawan Chelsea .  Pada tanggal 17 April, ia mencetak gol La Liga pertamanya, gol pembuka dalam hasil imbang 2–2 dengan Celta Vigo .  Pada tanggal 9 Mei, Dembele mencetak dua gol, menandai dua gol pertama dalam karir Blaugrananya , dalam kemenangan kandang 5-1 atas Villarreal .  Dembélé memenangkan medali juara Copa del Rey dan La Liga di musim pertamanya di Spanyol, dengan pemain berusia 20 tahun itu mencetak empat gol dalam 24 penampilan di semua kompetisi.

Pada 12 Agustus 2018, Dembélé mencetak gol kemenangan melawan Sevilla di Piala Super Spanyol , dalam kemenangan 2-1 untuk memenangkan Barcelona gelar Supercopa de Espaa ke-13 mereka .  Dia membuka jumlah golnya di musim La Liga dengan mencetak satu-satunya gol dalam pertandingan melawan Real Valladolid , pada tanggal 25 Agustus, di José Zorrilla .  Pada tanggal 18 September, Dembélé mencetak gol pertamanya di Liga Champions musim ini , membantu Barca mengalahkan PSV Eindhoven 4–0 di Camp Nou.  Pada tanggal 4 November, ia menginspirasi Barcelona untuk comeback tandang 3-2 melawanRayo Vallecano , mencetak gol penyeimbang 2–2 melalui tendangan setengah voli pada menit ke-87.  Pada tanggal 11 Desember, ia mencetak gol solo yang luar biasa melawan Tottenham Hotspur melampaui banyak bek, menyelesaikan dengan tembakan kaki kiri yang keren melewati Hugo Lloris . Dia memenangkan Liga Champions UEFA Goal of the Week untuk tujuan itu.  Setelah pertandingan, manajer Barca Ernesto Valverde memuji anak muda itu, dengan mengatakan "Dia telah membuat gol yang hebat, dalam jangkauan pemain dengan bakatnya."

Dembélé cedera hamstring kirinya pada pertandingan pembukaan musim La Liga 2019–20 , kekalahan 0–1 melawan Athletic Bilbao , dan diperkirakan akan absen selama lima minggu.  Pada Februari 2020, ia menderita robekan hamstring yang serius dan, setelah operasi, diperkirakan tidak akan kembali selama enam bulan. Ini berarti meskipun musim diperpanjang karena pandemi COVID-19 , dia akan melewatkan sisa musim.

Pada 28 Oktober 2020, Dembele mencetak gol pertamanya di Liga Champions musim 2020/21 dalam kemenangan 2-0 atas Juventus .