Jabarkan Ekspansi (1085–1092) dari László I dari Hungaria

Pada bulan Agustus 1087, para pangeran Jerman yang menentang pemerintahan Heinrich IV mengadakan sebuah konferensi di Speyer. Bernold dari Konstanz yang kontemporer menyebutkan bahwa László mengirim utusan ke pertemuan tersebut, dan "berjanji bahwa ia akan membantu [mereka] dengan 20,000 orang ksatria, jika diperlukan". László juga mengakui Paus Viktor III sebagai paus yang sah, daripada Klemens III, yang telah terpilih sebagai paus atas inisiatif Heinrich IV. Namun, László tidak memberikan dukungan lebih jauh kepada lawan Heinrich IV setelah diberitahu tentang kematian Salamon pada tahun 1087.

Istri Raja Dmitar Zvonimir, Ilona, adalah saudari László. Setelah kematian Zvonimir dan penggantinya, Stjepan II, sebuah konflik meningkat di antara fraksi bangsawan Kroasia. Atas permintaan Ilona, László ikut campur di dalam konflik tersebut dan menyerang Kroasia pada tahun 1091. Pada tahun yang sama, ia menulis kepada Oderizius, Abbas Monte Cassino di Italia, mengenai serangannya. Kronik Thomas Archidiaconus menggambarkan bagaimana László "menduduki seluruh tanah dari Sungai Drava ke pegunungan yang disebut Pegunungan Alpen Besi tanpa menghadapi oposisi". Namun, lawan-lawannya memahkotai bangsawan pribumi, Petar Svačić, sebagai raja. Svačić bertempur di Pegunungan Gvozd, mencegah penaklukan Kroasia secara keseluruhan. László menunjuk keponakannya, Álmos, untuk mengelola wilayah yang diduduki. Pada sekitar waktu yang sama, László mendirikan sebuah keuskupan terpisah di Slavonia, dengan Tahtanya di Zagreb. Uskup Tahta baru menjadi suffragan ke Keuskupan Agung Katolik Roma Esztergom di Hungaria.

László mengaku dalam suratnya kepada Oderizius bahwa ia tidak dapat "mempromosikan penyebab martabat duniawi tanpa melakukan dosa berat". Sejarahwan Bálint Hóman mengatakan bahwa László mengacu pada konflik yang berkembang dengan Paus Urbanus II, yang menolak penolakan László untuk mengakui suzerenitas Tahta Suci atas Kroasia. Dalam surat tersebut, László menggayakan dirinya sendiri sebagai "raja Hungaria dan Messia". Sejarahwan Ferenc Makk menulis bahwa gelar yang terakhir disebut Moesia, menyiratkan bahwa László telah mengambil daerah di antara sungai-sungai Morava Besar dan Drina dari Kekaisaran Bizantium. Tidak ada dokumen lain yang merujuk pada pendudukan László terhadap Moesia, menunjukkan bahwa jika László memang menduduki wilayah ini, ia segera kehilangannya. Alexandru Madgearu mengatakan bahwa "Messia" lebih suka dikaitkan dengan Bosnia, yang diduduki selama kampanye László melawan Kroasia.

Suku Cuman menyerang dan menjarah bagian timur kerajaan tersebut pada tahun 1091 atau 1092. Makk berpendapat bahwa Bizantium membujuk mereka untuk menyerang Hungaria, sementara Kronik Piktum menyatakan bahwa suku Cuman dihasut oleh "Rutenia". Sebagai balasannya, kronik berlanjut, László menyerbu tetangga-tetangga Kepangeranan Rus, memaksa "Rutenia" untuk meminta "belas kasihan" dan berjanji "bahwa mereka akan setia kepadanya dalam segala hal". Tidak ada kronik Rus yang mendokumentasikan tindakan militer László.

Bernold dari St Blasien menulis bahwa Adipati Welf dari Bayern mencegah sebuah konferensi yang "telah diatur Kaisar Heinrich IV dengan Raja Hungaria" pada bulan Desember 1092. Sepucuk surat yang ditulis oleh Heinrich mengacu pada "aliansi yang dengannya [ia] pernah masuk" dengan László. Paus Urbanus II juga menyebutkan bahwa bangsa Hungaria "meninggalkan gembala-gembala keselamatan mereka", yang menyiratkan bahwa László telah berpindah pihak dan mengakui keabsahan Antipaus Klemens III. Dalam akta Biara Somogyvár Benediktin, László menyatakan bahwa abbas harus patuh kepadanya, membuktikan bahwa László menentang kemerdekaan Gereja, yang dituntut oleh Reformasi Gregorian. László secara pribadi memimpin sebuah majelis prelatus Hungaria yang bertemu di Szabolcs pada tanggal 21 Mei 1091. Sinode itu mengakui keabsahan pernikahan pertama klerus, berbeda dengan persyaratan hukum kanon, yang menyatakan bahwa anggota klerus mungkin tidak diperbolehkan menikah sama sekali. Menurut sebuah teori ilmiah, Tahta keuskupan Kalocsa dan Bihar dipindahkan ke Bács (sekarang Bač, Serbia) dan Nagyvárad (yang sekaran Oradea, Romania), pada masa pemerintahan László.