Jabarkan Gugudan dan Debut Solo dari Kim Se-jeong

Pada bulan April 2016, Sejeong menjadi MC pada acara varietas baru KBS yaitu Talents for Sale bersama Kim Jong Kook, Lee Seo Jin, dan Noh Hong Chul. Dia menunjukkan berbagai bakat di acara tersebut dan mendapatkan julukan 'Variety Cheat Key'.

Pada tanggal 10 Juni 2016, YMC Entertainment mengungkapkan bahwa Sejeong tidak dapat berpatisipasi dalam promosi unit I.O.I karena ia harus kembali ke agensinya untuk debut sebagai anggota girl grup baru. Pada tanggal 28 Juni 2016, ia memulai debutnya sebagai anggota Gugudan. Pada tanggal 23 November 2016, ia berpatisipasi dalam projek musik Jelly Entertainment dan merilis sebuah single, "Flower Way" yang diproduksi oleh Zico. Single tersebut  menduduki tujuh chart utama dan ia menerima trofi musik pertamanya sebagai penyanyi solo pada salah satu episode Show Champion yang ditayangkan pada tanggal 30 November 2016.

2017 - Sekarang : Debut Akting

Pada tanggal 12 Januari 2017, Sejeong merilis lagu "If Only" sebagai soundtrack drama The Legend Of the Blue Sea. Pada bulan yang sama ia juga dipercaya untuk menjadi MC permanen dalam acara Get It Beauty. Pada bulan Juni 2017, dia memulai debut akting pertamanya sebagai pemeran utama, Ra Eun Ho, pada drama yang berjudul School 2017. Pada tahun yang sama, ia bersama dengan Doyoung NCT berduet menyanyikan lagu berjudul "Star Blossom" untuk SM Station 2.

Sampai saat ini, Sejeong sudah menjadi pemeran utama dalam empat drama yaitu School 2017 (2017), I Wanna Hear Your Song (2019),The Uncanny Counter (2020), dan A Business Proposal (2022).

Selain itu, Sejeong juga sudah berhasil debut sebagai aktris musikal dan telah berakting sebagai pemeran utama dalam beberapa drama musikal seperti Return: Promise of The Day (2020) serta Red Book (2021).