Saya mau tau Keberlanjutan karier (2021–sekarang) dari Timothée Chalamet

Pada tahun 2021, Chalamet memerankan seorang mahasiswa revolusioner dalam film drama komedi ansambel karya Wes Anderson, The French Dispatch. Film tersebut tayang perdana di Festival Film Cannes 2021, yang menghasilkan ulasan positif. Anderson menulis peran tersebut dengan mempertimbangkan Chalamet. Brianna Zigler dari majalah Paste menemukannya "sangat selaras dengan panjang gelombang Anderson yang sangat spesifik". Chalamet berperan sebagai tokoh utama Paul Atreides, dalam film yang diadaptasi arahan Denis Villeneuve dari novel fiksi ilmiah Dune, yang tayang perdana di Festival Film Internasional Venesia ke-78. Villeneuve menyatakan bahwa Chalamet adalah satu-satunya pilihannya untuk memainkan peran tersebut: "Saya membutuhkan penonton untuk percaya bahwa pemuda ini akan mampu memimpin seluruh planet." Dune menerima ulasan positif dengan David Rooney dari The Hollywood Reporter memuji "kesedihan magnetisnya [yang] memberikan unsur kedewasaan beberapa hati" dan Lewis Knight dari Daily Mirror menulis bahwa "Timothée Chalamet menyelesaikan kenaikannya ke status orang Hollywood terkemuka". Dune memperoleh lebih dari $400 juta di seluruh dunia. Dalam peran terakhirnya tahun 2021, Chalamet berperan sebagai skater punk dalam film komedi ansambel Netflix arahan Adam McKay, Don't Look Up. Film tersebut menerima tinjauan yang beragam dari para kritikus. Justin Chang dari Los Angeles Times menemukan Chalamet "tulus dengan manis" di bagian kecilnya. Pemeran ansambel film ini dinominasikan untuk SAG Award.

Chalamet bersatu kembali dengan Guadagnino dalam film perjalanan Bones and All (2022), di mana dia berperan bersama Taylor Russell sebagai kanibal. Proyek ini menandai usaha produser pertamanya, dan dia memuji Guadagnino karena membimbingnya melalui proses tersebut. Bones and All tayang perdana di Festival Film Internasional Venesia ke-79. Leila Latif dari IndieWire memuji chemistry antara Chalamet dan Russell dan memperhatikan "kemampuannya yang hampir tak tertandingi untuk menangis dengan lembut", dan Jon Frosch dari The Hollywood Reporter menambahkan bahwa "Chalamet mengingatkan kita mengapa dia adalah aktor terbaik di generasinya". Pada tahun yang sama, dia mengisi suara dalam musikal khusus animasi dewasa Netflix, Entergalactic.

Chalamet selanjutnya akan memerankan kembali peran Paul Atreides dalam sekuel Dune, berjudul Dune: Part Two, dan memerankan Willy Wonka dalam film musikal Wonka, yang disutradarai oleh Paul King. Ia juga berkomitmen untuk memerankan Bob Dylan dalam film biografi A Complete Unknown, disutradarai oleh James Mangold.