Jabarkan Atalanta dari Rafael Tolói

Pada 26 Agustus 2015, Tolói menandatangani kontrak bersama Atalanta B.C. dengan biaya transfer senilah €3,5 juta. Ia melakukan debutnya pada 13 September, timnya meraih hasil imbang 2–2 di liga saat melawan Sassuolo, ia bermain sebagai pemain pengganti menggantikan Gianpaolo Bellini pada menit ke-80. Dalam pertandingan keduanya, sebelas hari kemudian, ia menjadi starter dan mencetak satu-satunya gol, untuk membawa timnya meraih kemenangan di liga 1–0 atas Empoli.

Pada 22 Februari 2018, Tolói mencetak gol pertamanya dalam kompetisi UEFA, ketika timnya berhadapan dengan Borussia Dortmund di babak 32 besar Liga Europa. Pertandingan berakhir imbang 1–1, tidak cukup untuk membuat Atalanta lolos ke babak berikutnya setelah menelan kekalahan 3–2 pada leg pertama.

Tolói menjadi kapten Atalanta selama musim 2020–2021, setelah kepergian pendahulunya Papu Gómez dari klub.