Jabarkan Karier Internasional dari Šime Vrsaljko

Dia mendapatkan panggilan pertamanya ke Tim nasional sepak bola Kroasia pada tanggal 2 November 2010 untuk kualifikasi Euro 2012 melawan Malta. Dia melakukan debut tim nasional pada 9 Februari 2011 dalam pertandingan persahabatan melawan Republik Ceko. Dia tampil dalam 3 pertandingan lagi sebelum Mei 2012, ketika dia masuk dalam skuad awal 26 pemain Kroasia untuk Piala Eropa UEFA 2012. Setelah pertandingan persahabatan melawan Estonia pada Mei 2012, manajer Kroasia Slaven Bilić mencoret namanya dari daftar akhir untuk Piala Eropa UEFA 2012. Namun, hanya seminggu setelah dicoret dari daftar akhir, dia dipanggil lagi karena cedera pemain Hamburger SV Ivo Iličević. Dia menjadi cadangan tidak digunakan dalam ketiga pertandingan Kroasia dalam turnamen tersebut.

Selama fase kualifikasi Piala Dunia FIFA 2014, dia hanya tampil sekali, dalam pertandingan melawan Belgia di Zagreb. Pada Mei 2014, dia masuk dalam skuad 23 pemain Kroasia untuk Piala Dunia FIFA 2014 di Brasil. Karena cedera di skuad Kroasia menjelang pertandingan pembuka melawan Brasil, Vrsaljko mengisi posisi bek kiri menggantikan Danijel Pranjić yang cedera. Dia kembali berperan sebagai bek kiri dalam pertandingan penentu melawan Meksiko, yang berakhir dengan kekalahan 1–3 dan membuat Kroasia tersingkir.

Pada tanggal 12 November 2014, pada usia 22 tahun, dia menjadi kapten tim nasional dalam kekalahan 1–2 melawan Argentina, bermain sepanjang pertandingan. Dia menjadi salah satu kapten termuda dalam sejarah tim nasional, dengan Darijo Srna istirahat untuk pertandingan melawan Italia.

Pada Mei 2018, dia masuk dalam skuad Kroasia untuk Piala Dunia FIFA 2018 di Rusia. Dia tampil sebagai starter dalam enam dari tujuh pertandingan dalam finis sebagai runner-up timnya. Dia juga berpartisipasi dalam tiga dari empat pertandingan dalam edisi perdana Liga Negara, absen dalam pertandingan kandang melawan Inggris, yang berakhir dengan skor imbang 0–0, karena cedera lutut.

Pada bulan September 2020, Vrsaljko kembali ke tim nasional setelah hampir dua tahun absen akibat operasi lutut. Dia masuk dalam skuad Liga Negara pelatih Zlatko Dalić untuk pertandingan melawan Portugal dan Prancis. Namun, Vrsaljko tidak bermain satu menit pun hingga kualifikasi Piala Dunia 2022 melawan Slovenia pada 24 Maret 2021, yang dimenangkan oleh Kroasia dengan skor 0–1. Kekalahan tersebut menjadi pertandingan pertamanya untuk tim nasional dalam 28 bulan. Namun, penampilan buruknya membuat Dalić menggantinya dengan Josip Juranović dalam susunan starting XI tim Kroasia pada pertandingan melawan Skotlandia dalam Euro 2020, dan bahkan tidak memasukkannya dalam skuad pada kualifikasi Piala Dunia bulan September melawan Rusia, Slovakia, dan Slovenia.

Dia kemudian melakukan satu penampilan terakhir untuk tim nasional pada 10 Juni 2022 dalam kemenangan 1–0 Kroasia atas Denmark dalam Liga Negara, sebelum secara permanen pensiun dari sepak bola internasional pada 26 Agustus. Dia total mengumpulkan 52 caps dan tidak mencetak gol.