Jabarkan Elephant (2003) dari The White Stripes

Album keempat The White Stripes, Elephant, direkam pada tahun 2002 selama rentang waktu dua minggu di Toe Rag Studios miliknya di London. Jack sendiri memproduksi album dengan peralatan kuno, termasuk mesin pita 8-track tape dan peralatan rekaman pra-1960-an. Album ini dirilis pada tahun 2003 di V2 di AS, dan di XL Recordings di Inggris. Ini menandai debut label besar band dan merupakan album pertama mereka yang menempati puncak tangga album Inggris, serta album Top 10 di AS pertama mereka (di nomor enam). Album ini akhirnya mendapat sertifikasi 2x platinum di Inggris, sertifikasi platinum di Amerika Serikat, dan telah terjual lebih dari 3,5 juta keping di seluruh dunia.

Elephant mendapat pujian dari kritis setelah dirilis. Ini menerima peringkat lima-dari-lima-bintang yang sempurna dari majalah Rolling Stone, dan mendapatkan rating 92 persen di Metacritic. AllMusic mengatakan album "terdengar lebih marah, paranoid, dan menakjubkan dari pendahulunya ... Lebih gelap dan lebih sulit daripada White Blood Cells." Elephant terkenal karena solo gitar pertama Jack, dan Rolling Stone menempatkannya di nomor 17 dalam daftar "100 Gitaris Terhebat Sepanjang Masa". Pada tahun yang sama, Elephant menduduki peringkat nomor 390 dalam daftar majalah 500 Album Terbesar Sepanjang Masa. Pada tahun 2009, album ini berada di nomor 18 dalam "Top 100 Album Terbesar dekade ini" NME. NME menyebut album tersebut sebagai puncak kesuksesan White Stripes sebagai band dan salah satu karya terbaik Jack White dalam karirnya.

Single pertama album, "Seven Nation Army", adalah yang paling sukses dan menduduki puncak tangga lagu rock Billboard. Keberhasilannya diikuti dengan cover dari Burt Bacharach "I Just Don't Know What to Do with Myself". Single ketiga album ini sukses "The Hardest Button to Button". "There's No Home for You Here" adalah single keempat. Pada tahun 2004, album ini memenangkan Penghargaan Grammy untuk Album Musik Alternatif Terbaik, sementara "Seven Nation Army" memenangkan Grammy untuk Lagu Rock Terbaik.

Get Behind Me Satan (2005)

Pada tahun 2005, Jack mulai mengerjakan lagu untuk album berikutnya di rumahnya. Dia bermain dengan teknik yang berbeda dari album-album sebelumnya, menukar gitar listriknya dengan akustik di semua kecuali beberapa trek, karena gaya gitar utama berbasis riff yang menjadi ciri khasnya diambil alih oleh pendekatan ritmis yang dominan. Album kelima The White Stripes, Get Behind Me Satan, dirilis pada 2005 melalui label V2. Judulnya adalah singgungan terhadap kutipan Alkitab yang Yesus buat kepada Rasul Simon Petrus dari Injil Matius 16:23 dari Perjanjian Baru (dalam Versi King James, kutipannya sedikit berbeda: "Dapatkan engkau di belakangku, Setan"). Teori lain tentang judul ini adalah bahwa Jack dan Meg White membaca kumpulan cerita James Joyce "Dubliners" (diterbitkan 1914) dan menggunakan baris dari cerita terakhir "The Dead" untuk memberi judul album ini. Judulnya juga merupakan kutipan langsung dari lagu solo bassis Who John Entwistle "You're Mine".

Dengan ketergantungannya pada melodi yang digerakkan oleh piano dan eksperimen dengan marimba pada "The Nurse" dan "Forever For Her (Is Over For Me)", Get Behind Me Satan tidak menampilkan gaya blues dan punk eksplisit yang mendominasi album milik White Stripes sebelumnya. Namun, meskipun demikian, band ini dipuji oleh kritikus musik karena "reinterpretasi segar dan artistik dari inspirasi klasik mereka." Ini telah mengumpulkan reaksi positif dari penggemar, serta pujian kritis, menerima lebih banyak nominasi Grammy serta menjadikannya salah satu musisi yang harus dilihat pada dekade ini. Rolling Stone menempatkannya sebagai album terbaik ketiga tahun ini dan menerima Penghargaan Grammyuntuk Album Musik Alternatif Terbaik pada tahun 2006.

Tiga single dirilis dari album ini, yang pertama adalah "Blue Orchid", sebuah lagu populer di radio satelit dan beberapa stasiun FM. Single kedua dan ketiga adalah "My Doorbell" dan "The Denial Twist", masing-masing, dan video musik dibuat untuk ketiga single tersebut. "My Doorbell" dinominasikan untuk Penghargaan Grammy Penampilan Pop Terbaik oleh Duo atau Grup dengan Vokal.

The White Stripes menunda tur dunia mereka di Jepang setelah Jack mengalami ketegangan pada pita suaranya, dengan dokter menyarankan agar Jack tidak menyanyi atau berbicara selama dua minggu. Setelah pemulihan penuh, ia kembali ke panggung di Auckland, Selandia Baru untuk menjadi headline Big Day Out festival. Saat tur di Inggris, Jack mengubah namanya dari Jack White menjadi "Three quid".