Saya mau tau 2000–2003: Film independen dari Ryan Gosling

Berusia 19 tahun, Gosling memutuskan untuk pindah ke "akting serius". Dia dilepaskan oleh agennya dan awalnya merasa sulit untuk mendapatkan pekerjaan karena "stigma" yang melekat pada perannya di televisi anak-anak. Setelah peran pendukung dalam film drama sepak bola Remember the Titans, ia mendapatkan peran utama sebagai neo-Nazi Yahudi muda di The Believer tahun 2001. Sutradara Henry Bean mengatakan dia memilih Gosling karena pendidikan Mormonnya membantunya memahami isolasi Yudaisme. Kevin Thomas dari Los Angeles Times memujinya, "meyakinkan yang menggetarkan dan menakutkan". Film tersebut memenangkan Grand Jury Prize di Festival Film Sundance dan Gosling menggambarkannya sebagai "film yang memberi saya hadiah untuk karir yang saya miliki sekarang." Karena sifat film yang kontroversial, sulit untuk mendapatkan dukungan finansial untuk rilis bioskop secara menyeluruh, dan film tersebut justru disiarkan di Showtime. Film tersebut gagal secara komersial, meraup $416.925 di seluruh dunia dari anggaran produksi sebesar $1,5 juta.

Pada tahun 2002, Gosling ikut membintangi film thriller psikologis, Murder by Numbers dengan Sandra Bullock dan Michael Pitt, di mana Gosling dan Pitt memerankan sepasang siswa sekolah menengah atas yang percaya bahwa mereka dapat melakukan pembunuhan yang sempurna. Bullock berperan sebagai detektif yang ditugaskan untuk menyelidiki kejahatan tersebut. Lisa Schwarzbaum dari Entertainment Weekly menggambarkan Gosling sebagai "bakat fenomenal bahkan dalam film seperti ini" sementara Todd McCarthy merasa bahwa aktor muda "kuat dan karismatik" "dikecewakan oleh skenario". sukses secara komersial, film tersebut meraup $56 juta di seluruh dunia dari anggaran produksi $50 juta. Penampilan film layar lebar keduanya pada tahun 2002 dalam The Slaughter Rule dengan David Morse yang mengeksplorasi hubungan antara pemain sepak bola SMA dengan pelatihnya yang bermasalah di pedesaan Montana. Gosling mengatakan bahwa kesempatan untuk bekerja dengan Morse membuatnya menjadi "aktor yang lebih baik". Stephen Holden dari The New York Times menggambarkan Gosling sebagai "materi bintang utama" dengan "kekasaran dan intensitas yang mengingatkan Matt Dillon muda." sementara Manohla Dargis dari Los Angeles Times kagum oleh "bakat natural Gosling". Film tersebut dirilis hanya di tiga bioskop Amerika Serikat dan meraup $13.411.

Pada tahun 2003, Gosling membintangi The United States of Leland sebagai seorang remaja yang dipenjara karena pembunuhan seorang anak laki-laki cacat. Dia tertarik pada peran itu karena tidak biasa menemukan karakter yang "secara emosional untuk keseluruhan film." Kritikus Roger Ebert merasa bahwa "aktor berbakat melakukan segala sesuatu yang dapat dilakukan dengan Leland, tetapi karakternya berasal dari kesombongan penulis, bukan dari kehidupan." A. O. Scott dari The New York Times mencatat bahwa Gosling "berjuang untuk menyelamatkan Leland dari cengkeraman klise" Film tersebut meraup $343.847 di Amerika Serikat dan tidak dirilis di negera lainnya.

2004–2009: The Notebook dan Half Nelson

Gosling mendapat perhatian besar pada tahun 2004 setelah berperan bersama Rachel McAdams dalam film drama romantis, The Notebook, sebuah film adaptasi dari novel Nicholas Sparks dengan nama yang sama, film tersebut disutradarai oleh Nick Cassavetes. Gosling memerankan Noah Calhoun dan mengomentari peran tersebut: "Film ini memberi saya kesempatan untuk memainkan karakter di periode waktu – dari tahun 1940 hingga 1946 – yang cukup mendalam dan formatif." Dia berusaha untuk mengilhami karakternya dengan "kekuatan yang tenang" dan terinspirasi oleh penampilan Sam Shepard di Days of Heaven. Syuting berlangsung di Charleston, Carolina Selatan, pada akhir 2002 dan awal 2003. Meskipun Gosling dan McAdams terlibat asmara pada tahun 2005, mereka memiliki hubungan agresif di lokasi syuting. "Kami menginspirasi yang terburuk satu sama lain," kata Gosling. "Itu adalah pengalaman yang aneh, membuat kisah cinta dan tidak bergaul dengan lawan main anda dengan cara apa pun." Pada satu titik, Gosling meminta Cassavetes untuk "membawa orang lain untuk pengambilan gambar saya di luar kamera" karena dia merasa McAdams tidak kooperatif. The New York Times memuji penampilan "spontan dan mudah terbakar" dari dua pemeran utama. Desson Thomson dari The Washington Post memuji Gosling dan mencatat bahwa "sulit untuk tidak menyukai keduanya". Film tersebut meraup lebih dari $115 juta di seluruh dunia. Gosling memenangkan empat Teen Choice Awards dan satu MTV Movie Award. The Notebook telah muncul di banyak daftar Film Paling Romantis.

Pada tahun 2005, Gosling muncul sebagai mahasiswa seni muda di Stay, sebuah film thriller psikologis yang juga dibintangi oleh Naomi Watts dan Ewan McGregor. Dalam ulasan film tanpa pujian, Manohla Dargis dari The New York Times menyatakan bahwa Gosling "seperti para penggemarnya, layak mendapatkan yang lebih baik." Todd McCarthy mengatakan bahwa "kebisaan" Gosling dan McGregor "tidak memberikan sesuatu yang baru dari apa yang telah mereka tunjukkan sebelumnya". Film tersebut meraup $8 juta di seluruh dunia. Gosling tidak terpengaruh oleh reaksi negatif: "Ada seorang anak mendatangi saya di jalan, berusia 10 tahun, dan dia berkata, 'Apakah Anda pria dari Stay? Film itu tentang apa?' Saya pikir itu bagus. Saya sama bangganya jika seseorang berkata, 'Hei, kamu membuatku muak di film itu,' seolah-olah mereka mengatakan aku membuat mereka menangis."

Gosling selanjutnya membintangi Half Nelson tahun 2006 sebagai guru sekolah menengah pertama yang kecanduan narkoba yang membentuk ikatan dengan seorang siswa. Untuk mempersiapkan peran tersebut, Gosling pindah ke New York selama satu bulan sebelum syuting dimulai. Dia tinggal di sebuah apartemen kecil di Brooklyn dan menghabiskan waktu membayangi seorang guru kelas delapan. Kenneth Turan dari Los Angeles Times menggambarkan Gosling sebagai "pertunjukan memesona... yang menunjukkan jenis pemahaman mendalam tentang karakter yang dikelola oleh beberapa aktor." Ruthe Stein dari San Francisco Chronicle membandingkannya dengan Marlon Brando. Roger Ebert percaya bahwa penampilan Gosling "membuktikan bahwa dia adalah salah satu aktor terbaik yang bekerja dalam film kontemporer." Gosling mendaptkan nominasi Academy Award untuk Aktor Terbaik. Film tersebut meraup $4 juta di box office di seluruh dunia. Pada tahun 2007, ia diundang untuk bergabung dengan Academy of Motion Picture Arts and Sciences.

Gosling berperan sebagai seorang introvert yang jatuh cinta pada boneka seks di film tahun 2007, Lars and the Real Girl. Dia mendapat inspirasi dari penampilan James Stewart di Harvey. Roger Ebert merasa "sebuah film tentang boneka cinta seukuran manusia" telah diubah menjadi "pernyataan harapan yang meneguhkan kehidupan" karena "penampilan Ryan Gosling yang mengatakan hal-hal yang tidak dapat dikatakan". Ann Hornaday dari The Washington Post menggambarkan penampilan Gosling sebagai "keajaiban kecil... karena dia berubah dan tumbuh begitu tak terlihat di depan mata kita." Ia dinominasikan Penghargaan Golden Globe untuk Aktor Terbaik – Film Musikal atau Komedi. Film tersebut gagal di box office, gagal menutup anggaran produksinya yang sebesar $12 juta. Gosling berperan bersama Anthony Hopkins di film thriller ruang sidang tahun 2007, Fracture. Dia awalnya menolak peran itu, tetapi berubah pikiran ketika Hopkins bergabung. Gosling mencatat bahwa ia tertarik pada karakternya, Willie, karena ia memiliki kekurangan dan tampak seperti orang yang nyata. Dia menghabiskan waktu membayangi pengacara dan mengamati proses ruang sidang dalam persiapan untuk peran tersebut. Claudia Puig dari USA Today menyatakan bahwa "menonton seorang veteran seperti Hopkins berkelahi secara verbal dengan salah satu aktor muda terbaik di Hollywood sepadan dengan harga tiketnya". Film ini meraup lebih dari $91 juta di seluruh dunia.

Gosling dijadwalkan untuk mulai syuting The Lovely Bones pada tahun 2007. Namun, ia meninggalkan produksi dua hari sebelum syuting dimulai karena "perbedaan kreatif" dan digantikan oleh Mark Wahlberg. Gosling berperan sebagai ayah dari gadis remaja yang terbunuh dan awalnya merasa dia terlalu muda untuk peran tersebut. Sutradara Peter Jackson dan produser Fran Walsh meyakinkannya bahwa dia bisa menua dengan perubahan rambut dan riasan. Sebelum syuting dimulai, berat badan Gosling bertambah 60 pon (27 kilogram) dan menumbuhkan janggut agar tampak lebih tua. Walsh kemudian "mulai merasa dia tidak benar. Itu adalah kebutaan kami, keinginan untuk membuatnya berhasil, apa pun yang terjadi." Gosling kemudian berkata, "Kami tidak banyak bicara selama proses praproduksi, yang merupakan masalah... Saya baru saja muncul di lokasi syuting, dan saya salah. Kemudian saya gemuk dan menganggur." Dia mengatakan pengalaman itu adalah "realisasi penting bagi saya: tidak membiarkan ego anda terlibat. Tidak apa-apa untuk menjadi terlalu muda untuk sebuah peran."