Jabarkan São Paulo dari Rafael Tolói

Pada 5 Juli 2012, São Paulo FC mengkonfirmasi bahwa Tolói merupakan bagian dalam skuad mereka, ia telah menandatangani kontrak berdurasi lima tahun. Ia mencetak gol pertamanya untuk São Paulo pada 25 Juli 2012 dalam pertandingan melawan Atlético Goianiense.

Pada 3 Agustus 2013, Tolói mencetak gol penentu gelar Piala Eusébio untuk São Paulo FC, dalam kemenangan 2–0 melawan S.L. Benfica.