Jabarkan Masalah dengan gereja dari Raymond VI dari Toulouse

Di Toulouse, ia mempertahankan Komunal Abad Pertengahan, memperpanjang pembebasan pajak dan memperpanjang perlindungan wilayah komunal. Seorang penyair dan seorang budayawan, ia anti peperangan, tetapi tidak kekurangan energi seperti yang ditunjukkan oleh perselisihan dengan Legatus Kepausan Pierre de Castelnau, wakil dari Paus Innosensius III. Wakil yang dikirim untuk mengatasi perselisihan Raymond atas praktik Katarisme-nya. Pembunuhan Pierre pada 15 Januari 1208 membuat Raymond dikucilkan. Ekskomunikasi itu dicabut setelah Raymond tunduk dihadapan Paus.

Setelah penangkapan dan penzarahan di Béziers, pengepungan Carcassonne dan kematian Raymond Roger Trencavel, ia memindahkan perkemahannya, dan sekali lagi diekskomunikasikan oleh Konsili Montpellier pada tahun 1211, dan mencoba untuk mengorganisir pertahanan terhadap Perang Salib Albigensian. Lebih sebagai seorang diplomat daripada seorang prajurit, ia tidak dapat menghentikan kemajuan Simon de Montfort yang menguasai Toulouse. Raymond diasingkan ke Inggris di bawah mantan saudara iparnya John Plantagenet.

Pada bulan November 1215 Raymond dan putranya Raymond VII dari Toulouse berada di Roma dengan Ramon Roger pada peristiwa Konsili Lateran IV) untuk membela diri dan membantah hilangnya wilayah mereka. Saudara ipar Raymond, Pierre-Bermond II dari Sauve, juga mengklaim wilayah Toulouse, tetapi klaim tersebut gagal. Raymond dan putranya pergi dari Roma ke Genova dan dari situ ke Marseille pada bulan Februari 1216. Putra Raymond berangkat dari Marseille untuk mendapatkan kembali wilayah keluarga di Provence; pada bulan Mei 1216 ia mengepung Beaucaire dan mendudukinya pada 24 Agustus.

Sementara Raymond pergi ke Aragon berharap untuk menggalang dukungan. Dari sana ia terlibat di dalam perundingan rahasia dengan para pemimpin di Toulouse sepanjang tahun 1216. Simon de Montfort mungkin percaya bahwa Raymond sedang dalam perjalanan ke kota pada bulan September 1216; ia kembali dengan tergesa-gesa dari Beaucaire dan menzarah sebagian kota, yang tampaknya dimaksudkan sebagai hukuman. Akhirnya pada tanggal 12 September 1217, Raymond kembali memasuki Toulouse. Simon de Montfort segera mengepung kota itu sekali lagi. Simon tewas terbunuh di dalam pengepungan (pada tanggal 25 Juni 1218); putranya Amaury VI dari Montfort menggantikannya dan selama lima tahun Perang Salib menjadi tersendat. Kegagalan kampanye-kampanye Louis VIII dari tahun 1219 sampai 1226, akhirnya mengizinkan Raymond dan putranya memulihkan sebagian besar wilayah-wilayah mereka.

Raymond VI mewakili salah satu dari empat tokoh Mahkamah Agung di Minnesota, Amerika Serikat. Lukisannya berada disamping Musa, Kong Hu Cu (filsuf), dan Socrates, setiap lukisan mewakili aspek hukum. Lukisan Raymond VI berjudul "Penyesuaian dari kepentingan konflik", dan menggambarkan Raymond VI dari Toulouse berdiri dihadapan wakil paus pada tahun 1208. Raymond berhasil mendapatkan kebebasan kota dan memperpanjang pembebasan pajak serta perlindungan wilayah komunal dari gereja. Lukisan-lukisan tersebut dibuat oleh John LaFarge pada tahun 1903.