Jabarkan 2013-2016 dari Margot Robbie

Robbie kemudian bermain dalam komedi romantis oleh Richard Curtis berjudul About Time (2013) bersama Domhnall Gleeson, Rachel McAdams dan Bill Nighy. About Time dirilis di Inggris Raya pada 4 September 2013 dan di Amerika Serikat pada 1 November 2013. Film ini mendapat ulasan positif  dan meraup AS$ 87. Peran penting untuk Robbie adalah ketika ia berperan dalam The Wolf of Wall Street karya Martin Scorsese. Ia berperan sebagai Naomi Belfort, istri protagonis Jordan Belfort, yang diperankan oleh Leonardo DiCaprio. Mendapatkan ulasan positif, film ini sukses dengan pendapatan kotor di seluruh dunia sebesar $ 392 juta, menjadikannya film terlaris dari Scorsese. [31] Film ini kemudian dinominasikan untuk lima Academy Awards, termasuk Best Picture. Penampilan Robbie dipuji oleh para kritikus karena aksen Brooklynnya. Dia menerima nominasi untuk MTV Movie Award untuk Penampilan Terobosan Terbaik, dan memenangkan Empire Award untuk Pendatang Baru Terbaik. Pada 2014, Robbie mendirikan perusahaan produksinya sendiri dengan nama LuckyChap Entertainment.

Pada 2015, Robbie bermain bersama dengan Will Smith dalam film drama komedi romantis Focus. Dalam film tersebut, ia memerankan seorang penipu yang tidak berpengalaman yang belajar dari karakter Smith. Film ini dirilis pada 27 Februari 2015 dengan ulasan yang beragam. Namun, kinerja Robbie dipuji, Peter Travers dari Rolling Stone menulis, "Robbie adalah wow." Focus meraup lebih dari AS$ 150 juta di seluruh dunia. Pada 2015, Robbie menerima nominasi untuk BAFTA Rising Star Award. Masih pada tahun yang sama, Robbie bermain sebagai peran utama Ann Burden dalam film berjudul Z for Zachariah dengan Chris Pine dan Chiwetel Ejiofor, yang di produksi di Selandia Baru. Film ini ditayangkan perdana pada 24 Januari 2015 di Sundance Film Festival, dan dirilis pada 28 Agustus 2015, dan mendapat ulasan positif. Penampilan Robbie dipuji oleh para kritikus.

Robbie kemudian muncul dalam film dokumenter khusus untuk merayakan ulang tahun ke 30 Neighbours berjudul Neighbours 30: The Stars Reunite, yang ditayangkan di Australia dan Inggris pada Maret 2015. Dia juga muncul di Suite Française (2015) bersama Michelle Williams, Kristin Scott Thomas dan Matthias Schoenaerts, sebuah adaptasi dari novel Irène Némirovsky. Film ini mendapat ulasan positif. Robbie juga membuat penampilan cameo dalam drama komedi oleh Adam McKay berjudul The Big Short yang dirilis pada 11 Desember 2015.

Robbie bermain bersama dengan Tina Fey di Whisky Tango Foxtrot, sebuah film yang diadaptasi dari The Taliban Shuffle. Dia berperan sebagai Tanya Vanderpoel, seorang jurnalis TV Inggris. Film ini juga dibintangi oleh Martin Freeman dan Alfred Molina yang dirilis pada 4 Maret 2016 oleh Paramount Pictures. Masih pada tahun yang sama, Robbie bermain sebagai Jane Porter dalam The Legend of Tarzan karya David Yates, dimana ia bermain dengan Alexander Skarsgård, Samuel L. Jackson dan Christoph Waltz. Film ini dirilis pada 1 Juli 2016.

Peran ketiga Robbie pada 2016 adalah sebagai Harley Quinn dari Warner Bros. DC Comics supervillain film Suicide Squad. Film yang juga dibintangi oleh Will Smith, Jared Leto, Viola Davis dan Joel Kinnaman. Pengambilan gambar utama dimulai pada 13 April 2015, dan film ini dirilis pada 5 Agustus 2016. Meskipun film ini umumnya mendapat ulasan negatif, kinerja Robbie sebagai Quinn secara luas mendapat banyak pujian.

Robbie menjadi pembawa acara untuk episore premier musim ke-42 Saturday Night Live pada 1 Oktober 2016, dengan bintang tamu musik The Weeknd. Dia dijadwalkan untuk menjadi pengisis suara karakter dalam DreamWorks Animation berjududl Larrikins, tetapi kemudian proyek tersebut dibatalkan.